原子級精確的Au納米簇因具有超小的尺寸（<2 nm）和明確的結(jié)構(gòu)在催化領(lǐng)域引起了廣泛的研究興趣。通常,負(fù)載型納米金催化劑的活性主要取決于金活性相的尺寸、活性位結(jié)構(gòu)、載體的類型以及金屬-載體相互作用等。本論文通過調(diào)變金屬納米簇的尺寸、結(jié)構(gòu)以及載體類型有效提高負(fù)載型Au納米簇催化劑催化苯甲醇氧化和4-硝基苯酚還原的性能。主要研究內(nèi)容與創(chuàng)新點如下:（1）以不同原子數(shù)精確的卡托普利（Capt）保護金納米簇Aun（Capt）m為前體,通過修飾的靜電吸附法制得系列Ni3Al-LDH（LDH:層狀雙金屬氫氧化物）負(fù)載原子精度金納米簇催化劑Aun/LDH（n=25,38,～127）。Au25/LDH、Au38/LDH 和 Au～127/LDH 中超細的Au納米簇（NCs）主要分布于LDH載體的邊緣位,尺寸分別為1.2±0.2 nm,1.4±0.3 nm,和1.8±0.5 nm。所有催化劑在無堿性添加劑下空氣氧化苯甲醇反應(yīng)中均表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和顯著的尺寸和活性位結(jié)構(gòu)依賴性。Au38/LDH表現(xiàn)出最優(yōu)的催化活性,TOF值高達1884h-1。XPS、CO-DRIFTs和動力學(xué)同位素效應(yīng)研究表明,超... 

【文章頁數(shù)】：88 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
學(xué)位論文數(shù)據(jù)集
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 醇類化合物的氧化
        1.1.1 醇氧化概述
        1.1.2 醇氧化反應(yīng)機理
    1.2 4-硝基苯酚(4-NP)還原
        1.2.1 4-NP還原概述
        1.2.2 4-NP還原機理
    1.3 負(fù)載型金納米簇催化劑
        1.3.1 金納米簇的概述
        1.3.2 金納米簇的制備
        1.3.3 原子級精確金納米簇的結(jié)構(gòu)
        1.3.4 負(fù)載型金納米簇催化劑的制備及應(yīng)用
        1.3.5 影響負(fù)載型金納米簇催化劑活性的因素
        1.3.6 原子精度金納米簇催化劑尺寸效應(yīng)研究現(xiàn)狀
    1.4 水滑石(LDH)及LDH/rGO雜化材料概述
        1.4.1 LDH的基本特征與制備
        1.4.2 LDH/rGO雜化材料的基本特征與制備
        1.4.3 LDH負(fù)載金納米簇催化劑的應(yīng)用
    1.5 論文的研究目的及意義
    1.6 論文研究的思路及主要內(nèi)容
第二章 水滑石負(fù)載原子精度Au_n納米簇用于空氣氧化苯甲醇:尺寸和活性位結(jié)構(gòu)影響
    2.1 前言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 化學(xué)藥品
        2.2.2 LDH負(fù)載Aun納米簇催化劑的制備
        2.2.3 表征
        2.2.4 苯甲醇氧化性能測試
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 以Au_n納米簇為前體合成Au_n/DH催化劑
        2.3.2 Au_n/LDH催化劑的表征
        2.3.3 Au_n/LDH在空氣氧化苯甲醇中的性能
        2.3.4 活性位結(jié)構(gòu)與反應(yīng)性能的關(guān)聯(lián)
        2.3.5 氧化機理
    2.4 小結(jié)
第三章 多級結(jié)構(gòu)LDH/rGO負(fù)載Au_(25)納米簇及其催化4-硝基苯酚還原性能
    3.1 前言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 化學(xué)藥品
        3.2.2 Au_(25)/M_3Al-LDH/rGO催化劑的制備
        3.2.3 表征
        3.2.4 4-硝基苯酚還原性能測試
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 Au_(25)/M_3Al-LDH/rGO催化劑的表征
        3.3.2 催化4-硝基苯酚還原性能
    3.4 小結(jié)
第四章 結(jié)論與展望
論文創(chuàng)新點
參考文獻
研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
致謝
作者和導(dǎo)師簡介
北京化工大學(xué)專業(yè)學(xué)位碩士研究生學(xué)位論文答辯委員會決議書



本文編號：3678763