隨著人們對(duì)大氣環(huán)境污染問(wèn)題的日益重視,環(huán)境保護(hù)和燃油硫含量的相關(guān)規(guī)定陸續(xù)出臺(tái)。燃油中大量有機(jī)含硫化合物的燃燒會(huì)轉(zhuǎn)化為硫氧化物（SO_x）,同時(shí)還會(huì)造成酸雨和炭煙顆粒物（PM2.5）等環(huán)境污染問(wèn)題。此外,含硫化合物會(huì)導(dǎo)致三效催化劑中毒,間接加劇大氣污染的產(chǎn)生。因此,綠色清潔燃油的生產(chǎn)對(duì)于維持健康的生活和友好的環(huán)境至關(guān)重要。目前,針對(duì)傳統(tǒng)加氫脫硫（HDS）技術(shù)的不足,在所有的新型脫硫技術(shù)中,氧化脫硫（ODS）以其反應(yīng)條件溫和、脫硫效率高的特點(diǎn)受到了研究者們的廣泛關(guān)注。本論文主要以六方氮化硼（h-BN）為研究對(duì)象,設(shè)計(jì)并構(gòu)筑了一系列具有缺陷結(jié)構(gòu)的非金屬多相催化劑�？疾炝舜呋瘎┗罨肿友酰∣₂）的催化氧化脫硫性能,并系統(tǒng)探究了催化反應(yīng)機(jī)理及其構(gòu)效關(guān)系。主要研究?jī)?nèi)容及實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下:1.以三元低共熔溶劑（DESs）作為前驅(qū)體和模板劑,調(diào)節(jié)h-BN的電子結(jié)構(gòu)。采用一步煅燒法合成了具有多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的碳摻雜氮化硼（BCN）催化劑。通過(guò)表征結(jié)果證實(shí)了其具有多孔結(jié)構(gòu),且BCN催化劑中的碳團(tuán)簇促進(jìn)了電子離域效應(yīng),加速了氧氣的活化。將所制備的BCN-x用于活化分子氧催化氧... 

【文章來(lái)源】：江蘇大學(xué)江蘇省

【文章頁(yè)數(shù)】：104 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

各類(lèi)能源消耗的發(fā)展趨勢(shì)[3]

缺陷型多孔六方氮化硼的構(gòu)筑及其催化氧化燃油脫硫研究4圖1.2燃油中常見(jiàn)的噻吩類(lèi)硫化物及其化學(xué)結(jié)構(gòu)Figure1.2Categoriesandchemicalstructuresofcommonthiophenicsulfidesindiesel.1.2脫硫技術(shù)研究進(jìn)展為了滿足低硫化標(biāo)準(zhǔn)，實(shí)現(xiàn)低能耗低成本的目標(biāo)，各種脫硫技術(shù)應(yīng)運(yùn)而生。目前現(xiàn)有的脫硫技術(shù)中，主要分為兩大類(lèi)，加氫脫硫技術(shù)和非加氫脫硫技術(shù)。其中根據(jù)脫硫原理的不同，非加氫脫硫技術(shù)又可分為：吸附脫硫、萃取脫硫、生物脫硫和氧化脫硫等。非加氫脫硫作為加氫脫硫的一種補(bǔ)充技術(shù)，彌補(bǔ)了加氫脫硫的一些不足之處。1.2.1加氫脫硫加氫脫硫（Hydrodesulfurization，HDS）是目前石油煉制工業(yè)上最普遍且應(yīng)用最廣泛的一項(xiàng)脫硫技術(shù)，尤其是選擇性加氫脫硫技術(shù)。加氫脫硫是在特定的溫度和壓力下，通過(guò)催化劑的作用將硫化物進(jìn)行催化加氫處理，使其轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的烴類(lèi)物質(zhì)和硫化氫[13]。生成的硫化氫可以通過(guò)吸附裝置進(jìn)行進(jìn)一步的處理得到硫酸或者單質(zhì)硫，從而降低原油硫含量，實(shí)現(xiàn)清潔燃油的目的。正如圖1.3所示，以噻吩類(lèi)硫化物為例，展示了加氫脫硫可能的反應(yīng)路徑[14]。對(duì)于加氫脫硫技術(shù)來(lái)說(shuō)，催化劑的選擇尤為重要。高性能的催化劑不僅能夠脫除油品中的硫化物，還可以提升燃油的品質(zhì)。常用的加氫脫硫催化劑為負(fù)載型

比表面積，從而提升加氫脫硫的催化活性。AL-Hammadi等[16]報(bào)道了一種納米纖維摻雜氧化鋁(AlCNFMoCo)負(fù)載MoCo催化劑，碳納米纖維的引入，改善了材料結(jié)構(gòu)性，提高了催化劑的比表面積，顯著提升了鈷鉬催化劑的選擇性和催化活性。除此之外，還可以通過(guò)優(yōu)化反應(yīng)裝置提升加氫脫硫效率，如設(shè)計(jì)多床層反應(yīng)器、改善工藝流程等。目前，加氫脫硫技術(shù)仍有以下不足：前期設(shè)備投資費(fèi)用高、反應(yīng)和操作條件苛刻（300-400oC、＞2MPa）、需要大量的氫氣、造成辛烷值或十六烷值降低等。因此，積極尋求高效的非加氫脫硫技術(shù)是十分必要的。圖1.3噻吩的加氫脫硫反應(yīng)路徑[14]Figure1.3Hydrodesulfurizationreactionpathwaysofthiophene.1.2.2吸附脫硫吸附脫硫（Adsorptivedesulfurization，ADS），是一種利用吸附劑通過(guò)范德華力、化學(xué)作用力、絡(luò)合作用等直接與硫化物作用，在室溫下進(jìn)行選擇性脫除的工藝技術(shù)。根據(jù)吸附劑與吸附體之間相互作用的相對(duì)強(qiáng)度，可將吸附分為物理吸附和化學(xué)吸附兩種類(lèi)型。物理吸附性能主要取決于吸附劑的表面積和孔體積。而化學(xué)吸附是由吸附劑的性質(zhì)決定了吸附分離的效率[17,18]。吸附脫硫因其具有操作簡(jiǎn)便、成本低、投資少、無(wú)副產(chǎn)物、可循環(huán)使用等優(yōu)點(diǎn)而被認(rèn)為是具有最廣泛應(yīng)用前景的脫硫技術(shù)之一。開(kāi)發(fā)高效的吸附劑是ADS技術(shù)的關(guān)鍵。因此，為了提高吸附性能，研究者們從增大比表面積、調(diào)整孔徑、摻雜、暴露金屬活性中心等方面采取了一系列策略。目前研究較多的吸附劑有：活性炭、分子篩、金屬氧化物、氧化鋁、二氧化

【參考文獻(xiàn)】：
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