無機固體發(fā)光材料(俗稱熒光粉)是固態(tài)照明器件的重要組成部分。本征點缺陷調控的自激活熒光粉是一類重要的無機發(fā)光材料。本征缺陷相關的發(fā)光用于改性熒光粉最近引起了越來越多的研究興趣。然而,缺陷形成和晶體結構之間的關系尚未詳細研究過。因此,深入了解本征點缺陷的形成過程與缺陷晶胞的電子結構,對發(fā)展新型自激活熒光粉具有重要意義。此外,將稀土離子或過渡金屬離子摻入無光學活性的基質中實現發(fā)光的策略是得到各種發(fā)光顏色的無機熒光粉最常見的途徑。那么,如果將稀土離子摻入自激活發(fā)光的基質中,改變摻雜濃度,就很可能會得到一系列光譜可調的熒光粉。這為我們探索新型熒光粉提供了新思路。1.(Ca,Sr,Ba)_5(PO_4)_3Br的自激活發(fā)光與缺陷發(fā)光機理在沒有雜質激活劑,還原氣氛條件下,采用高溫固相法合成的磷灰石型化合物M_5(PO_4)_3Br(M=Ca,Sr或Ba)可以根據M的含量變化發(fā)出從藍紫色到橙色的連續(xù)可調的顏色。為了更好的理解原因,詳細分析了Ba_(5-m)Sr_m(PO_4)_3Br(BSPOB;m=0-5)固溶體。結合實驗表征和密度泛函理論計算,研究了自激活發(fā)光對氣氛條件和固溶體組成的依賴性。通過X射線衍射圖以及Rietveld精修來驗證這些固溶體的晶體結構。根據缺陷形成能和電子順磁共振信號,我們提出:這種自激活發(fā)光特有的超寬帶發(fā)射的主要原因是形成了氧空位(V_O)。固溶體晶體結構變形增強,使V_O濃度增加,從而導致固溶體中的發(fā)光強度高于端點化合物。此外,還研究了隨著Sr/Ba比率改變,BSPOB基質的電子結構的變化。研究發(fā)現,在帶隙內引入V_O缺陷能級導致形成了供體和受體,因此可以在整個光譜的可見部分中調制光致發(fā)光。結果表明,一系列連續(xù)磷灰石型固溶體中的本征缺陷能級導致在寬波長范圍內可以精細調控發(fā)光。由此說明,可以通過控制條件定制缺陷化學和非計量比化學組成的缺陷體系,從而設計熒光粉的性質。2.基于缺陷調控的(Ba,Sr)_5(PO_4)_3Br:Eu~(2+)多顯色熒光粉采用高溫固相法合成了摻雜不同濃度Eu~(2+)的堿土金屬溴磷酸鹽熒光粉。代表樣品的X射線衍射圖可以證明合成了純相。探究了BSPOB端點化合物以及中間固溶體摻雜不同濃度Eu~(2+)的發(fā)光情況。根據光致發(fā)光光譜、變溫光譜以及衰減曲線進一步分析Eu~(2+)在磷灰石結構中的格位占據情況。此外,基于BSPOB(m=3)基質的自激活本征缺陷發(fā)光以及Eu~(2+)在其中的優(yōu)先格位占據,在摻入一系列低濃度Eu~(2+)時,隨著Eu~(2+)濃度的變化,可實現光譜從黃綠光到白光再到藍光的可調控發(fā)射。結合熒光衰減曲線,合理推斷出,發(fā)光分別來源于基質的自激活發(fā)光以及Eu~(2+)的發(fā)光。
【學位單位】：湖南師范大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：TQ422
【部分圖文】：

（a）局域缺陷能級光吸收與發(fā)射位形坐標圖，Dq表示基態(tài)，Dq+1+eCBM表示自捕獲

Zn2P2O7缺陷發(fā)光的能帶結構示意圖

最佳激發(fā)波長激發(fā)下，M5(PO4)
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本文編號：2866957