隨著科技的發(fā)展、能源的消耗和環(huán)境的污染,目前急需高效清潔的新能源和能量轉(zhuǎn)換儲存相關(guān)的新技術(shù)。超級電容器作為一種有效又實用的電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換和存儲技術(shù),由于其具有較高功率密度和長循環(huán)壽命而引起人們極大關(guān)注。目前超級電容器的電極材料主要分為三大類:碳材料,金屬氧化物材料和導(dǎo)電聚合物材料。其中納米多孔碳(NPCs)材料被認為是最有前途的,因為它們具有相對較高的導(dǎo)電性、優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性、可控的多孔結(jié)構(gòu)以及豐富的碳源。近年來,金屬-有機骨架(MOFs)由于其高比表面積(SSA)和富含雜原子而引起了人們的關(guān)注。因為這些特征對制備高比表面積的具有原子摻雜的NPCs至關(guān)重要。通過惰性氣氛中直接碳化MOFs是制備NPCs最常用的方法。盡管MOFs前體十分的優(yōu)秀,但MOFs的固有局限性仍然會影響其在超級電容器中的電化學(xué)性能。一方面是因為MOFs衍生的碳通常表現(xiàn)出低的石墨化水平,另一方面是因為NPCs的顆粒之間有較大的界面電阻,這些因素會導(dǎo)致電極材料的導(dǎo)電性差,從而極大地限制了它們的電化學(xué)性能。本論文的主要工作是通過利用靜電紡絲技術(shù)將ZIF-67嵌入聚丙烯腈(PAN)作為前體制備出無粘合劑的氮摻雜多孔碳納米纖維(CNFs-N)。碳化的PAN纖維連接碳化的ZIF-67納米顆粒,這有利于電子轉(zhuǎn)移;碳化的ZIF-67將提供大量的電化學(xué)活性位點。此外,ZIf-67和PAN還同時提供氮源,這能夠總的電容性能做出一定貢獻。具體工作簡述如下:1.CN Fs-N的制備。以PAN和ZIF-67作為前驅(qū)體,通過調(diào)節(jié)二者的比例,利用靜電紡絲技術(shù),將二者有效的組裝起來;進一步在氬氣氛圍下,通過煅燒來制備具有自支撐能力且三維連續(xù)的CNFs-N。并對制備的CNFs-N樣品的形貌和結(jié)構(gòu)進行了深度表征,從而證明是我們預(yù)想的材料。2.CNFs-N在超級電容器中的電化學(xué)性能的研究。將CNFs-N直接制備成無粘合劑的電極片,并電化學(xué)性能測試。實驗發(fā)現(xiàn):CNFs-N材料的確能克服MOFs的固有局限性,進而得到較為不錯的電化學(xué)性能。一方面在H2SO4體系下,1A g-1的電流密度下,其質(zhì)量比容量能達到124 F g-1;同時在10 Ag-1的電流密度下循環(huán)10000圈仍具有92%的電容保持率。另一方面CNFs-N在H2SO4、KOH、TEABF4、BMIMPF6這四種電解液體系下測試時,發(fā)現(xiàn)在H2SO4體系下性能最優(yōu),這也為后續(xù)實驗提供指導(dǎo)。
【學(xué)位單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TQ342.742;TM53
【部分圖文】：

（１）雙電層電容器（ＥＤＬＣ）逡逑ＥＤＬＣ中的電容大小取決于靜電電荷的累積量。而靜電電荷的累積量依賴于逡逑電極的吸附能力［５１。如圖１．１所示，雙電層電容取決于電極吸附的電荷量。在電逡逑極和電解質(zhì)之間的界面處，電荷表面上累積的電荷過量或不足，以及電解質(zhì)離子逡逑為了滿足電中性，則會在電解質(zhì)側(cè)建立了電荷平衡。逡逑用ＥｓｊＵＥＳ２表示這兩個電極表面，Ａ＿表示陰離子，Ｃ＋表示陽離子，電極和逡逑電解質(zhì)界面表示為／／，則電化學(xué)過程可表示為方程（丨－２）邋－邋（１－５）邋ｔｍ］。逡逑在一個電極上（例如，正電極）：逡逑ｃｈａｒｇｉｎｇ邋，逡逑Ｅｓｌ邋＋邋Ａ￣邐＞邋Ｅ＾ｔ／／Ａ￣邋＋邋ｅ￣邐（１－２）逡逑ｄｉｓｃｈａｒｇｉｎｇ邐、逡逑Ｅ＾／／Ａ￣邋＋邋ｅ￣邐＞邋ＥＳ１邋＋邋＞１－邐（１－３）逡逑３逡逑

于０．４邋ｎｍ的可以起作用［５Ｇ］。所有這些發(fā)現(xiàn)都表明了微電子的重要作用，說明了逡逑電解質(zhì)離子對電容性能重要影響。最近，由Ｌａｒｇｅｏｔ等人也已經(jīng)清楚地證明了碳逡逑化物衍生碳（ＣＤＣｓ）的ＥＤＬＣ的離子尺寸和孔徑之間的關(guān)系，如圖１．３所示，逡逑并指出：當(dāng)孔徑與離子尺寸匹配時，可以實現(xiàn)了最大的ＥＤＬＣ電容［５７］。逡逑１４邋？逡逑一邐庚邐邐邐邋￡Ｍ�。銛Mｏｎ逡逑Ｊ邋．邋／＼邐Ｆｌｕｏｒｉｎｅ邋？－邋Ｎｒｔｒｏｇｅｎ邋｜邋％邋，逡逑Ｐ：逡逑＆邋邐？邐？邐＊邐？邐？邐￡？邐％Ｌ－邐人令邋Ａ邋—＞＊逡逑Ｏ．ｅ邐０．７邐０．８邐Ｇ．９邐１邐１．１邋Ｔ＾逡逑Ｐｏｒ＊邋Ｓｉｘ＃邋（ｎｍ）逡逑圖１．３歸一化電容與在不同溫度下制備的ＣＤＣｓ樣品的孔徑關(guān)系圖［５火逡逑除了邋ＡＣｓ的多孔結(jié)構(gòu)以外，ＡＣｓ的表面官能團對電極性能也是起重要作用逡逑的，因為它們會影響電解質(zhì)離子對碳電極表面的潤濕性，而且還會額外產(chǎn)生一定逡逑的贗電容［５５，５６］。人們通過富氧的碳前體一步碳化制備高濃度的、低孔隙率的具有逡逑６逡逑

而且不會降低ＡＣｓ材料的氋功率密度和長循環(huán)壽命。逡逑（２）碳納米管（ＣＮＴｓ）逡逑ＣＮＴｓ的發(fā)現(xiàn)極大地推動了碳材料科學(xué)的進步。圖１．４顯示了不同類型的碳逡逑納米管的原子結(jié)構(gòu)。如前面提到的，決定功率密度的主要因素是超級電容器中元逡逑件的總電阻。具有獨特的孔結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的導(dǎo)電性能、良好的機械性以及熱穩(wěn)定性，逡逑因此將ＣＮＴｓ應(yīng)用于超級電容器電極引起了人們極大研究興趣［５８＃］。逡逑ＣＮＴｓ通常被認為是高功率電極材料的首選。但與ＡＣｓ相比，ＣＮＴｓ的相對逡逑小的比表面積（通常小于５００邋ｍ２邋ｇ－１）使得ＣＮＴｓ超級電容器的能量密度成為關(guān)逡逑注點。更重要的是難以在宏觀尺度上保持單個ＣＮＴｓ的固有性質(zhì)。逡逑即使ＣＮＴｓ的比表面積大小對超級電容器的性能有所限制，但是這不影響逡逑ＣＮＴｓ作為超級電容器的電極材料的研宄。依然有許多研宄人員特別地鐘愛ＣＮＴｓ逡逑這一優(yōu)秀的材料。人們將ＣＮＴｓ作為前驅(qū)體，通過改性、摻雜等各種技術(shù)手段設(shè)逡逑計制備出新型的ＣＮＴｓ，克服ＣＮＴｓ的比表面積較低的這一缺點，從而進一步的逡逑提升ＣＮＴｓ超級電容器的電化學(xué)性能。逡逑７逡逑

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本文編號：2826760