【摘要】：低分子量有機凝膠是指分子量相對較低的有機凝膠因子在溶劑中,通過分子間多重弱相互作用組裝形成納米或微米纖維結構包裹溶劑的軟物質。目前,設計簡單、新穎的低分子量的有機凝膠因子,發(fā)現(xiàn)新的納米或微米的組裝結構及通過探究分子的結構與性能之間的關系,加深對軟物質自組裝形成膠體材料的理解,是超分子凝膠研究的熱點。由于四硫富瓦烯(TTF)及其衍生物具有良好的給電子性質及分子構型為平面結構等特點,能夠誘發(fā)分子間的π-π堆積以及S…S等相互作用,從而有助于自組裝體的形成。本文主要設計合成了兩個系列含有四硫富瓦烯結構單元的小分子量凝膠因子,并且詳細的研究了它們在各種有機溶液中的凝膠化行為、干凝膠自組裝形貌與結構。從而找出分子結構或形狀與自組裝聚集體結構之間的內在規(guī)律。主要研究內容有:1.合成了一系列具有噠嗪并四硫富瓦烯冠醚結構的T型有機凝膠因子。T型分子可以增強分子間的π-π堆積作用;冠醚可以與有機銨鹽通過主客體的識別作用形成具有多重刺激響應的超分子凝膠體系。同時還研究了T型分子末端烷基鏈長度的差異對自組裝結構的影響。研究結果表明目標化合物形成凝膠的能力很大程度上取決于分子末端酰胺基團上的烷基鏈的長短,烷基鏈越長,形成凝膠的能力越強;可以與缺電子的F_4TCNQ在溶劑中形成電荷轉移復合物凝膠;FE-SEM觀察到化合物形成凝膠的形貌包括纖維聚狀、棒狀以及螺旋結構。2.合成了一系列具有四硫富瓦烯氰基聯(lián)苯單元結構的化合物。此類化合物是典型的具有D-σ-A分子結構的化合物。四硫富瓦烯是典型的電子供體,而氰基聯(lián)苯單元是典型的受體單元,通過不同長度的間隔基將這兩部分組合在一起形成D-σ-A分子結構的化合物,通過改變間隔基的長短來研究化合物在自組裝過程中形成凝膠的差異。研究結果表明目標化合物形成凝膠的能力很大程度上取決于D-σ-A分子中間隔基的長短,間隔基越短,越容易形成凝膠;可以與缺電子的F_4TCNQ在溶劑中形成電荷轉移復合物凝膠;FE-SEM觀察到化合物形成凝膠的形貌包括球狀和管狀等。上述兩類凝膠因子的FT-IR研究表明分子間氫鍵相互作用是形成凝膠的主要驅動力;小角X射線衍射研究表明形成的凝膠是以層狀結構排列的;對外界還表現(xiàn)出了多重刺激響應行為,比如溫度、化學氧化還原反應、三氟乙酸-三乙胺的刺激。
【學位授予單位】：長春工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TQ427.26
【圖文】：

5 小分子凝膠對外界的刺激響應非共價鍵之間的相互作用使其保持緊密纏繞的網(wǎng)絡結構，而超分子凝膠的動可逆的性質使其對外界刺激具有一定的響應，例如溫度，pH，陰離子以及化學還原反應等[37-40]。這些凝膠表現(xiàn)出的不同刺激響應使其在軟材料中具有非常重用[41-44]。6 基于四硫富瓦烯單元的小分子凝膠的研究近年來，四硫富瓦烯（TTF）已被引入低分子量的凝膠因子中，主要是因為活性單元領域中起著關鍵的作用。Tomoyuki Akutagawa 課題組[45]在 2005 年，合成了由雙-TTF 環(huán)化的大環(huán)衍生的新型有機凝膠劑。除了 π-π 相互作用的有機凝膠化外，末端亞乙二硫基團通過之間的相互作用增加了分子間的相互作用。在干凝膠中證實了三維纏繞的纖。有機凝膠劑在 Langmuir-Blodgett 薄膜中產生納米點陣列結構。納米點的尺控的，主要是取決于基板的旋轉速度。

LMWG的化學結構和多重刺激響應的有機凝膠因子的示意圖

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