【摘要】：隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的日益發(fā)展，煤炭能源已經(jīng)成為國(guó)民經(jīng)濟(jì)發(fā)展的重要支柱。在煤炭資源的開發(fā)和利用中，應(yīng)充分提高其利用效率，并大力研究和應(yīng)用清潔煤轉(zhuǎn)化與利用技術(shù)。高效清潔煤炭轉(zhuǎn)化與利用技術(shù)不可避免的產(chǎn)生含硫氣體，含硫氣體不僅污染環(huán)境，影響工業(yè)成本，還會(huì)危害人體健康，因此對(duì)于含硫氣體硫化物的脫除至關(guān)重要。由于具有高的能量利用率和環(huán)境友好性等優(yōu)點(diǎn)，高溫煤氣脫硫/再生循環(huán)工藝成為整體煤氣化聯(lián)合循環(huán)發(fā)電（IGCC），燃料電池發(fā)電（FC），煤基多聯(lián)產(chǎn)（CPG）等清潔煤轉(zhuǎn)化與利用技術(shù)中潛在必配工藝。高溫煤氣脫硫劑能夠商業(yè)化的必要條件是其必須能夠經(jīng)得住上百次的脫硫/再生循環(huán)使用，這就要求脫硫劑除了有良好的脫硫性能外還必須有良好的再生性能，因此高溫煤氣脫硫劑的再生過(guò)程是高溫煤氣脫硫技術(shù)中關(guān)鍵步驟之一。再生床層動(dòng)態(tài)研究將為高溫煤氣脫硫技術(shù)的工程設(shè)計(jì)提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。 本文在課題組前期工作的基礎(chǔ)上，在微分固定床反應(yīng)器上研究了O2、SO2、O2-SO2混合三種不同氣氛下氧化鐵基高溫煤氣脫硫劑的再生床層動(dòng)態(tài)行為。采用氣相色譜、煙氣分析儀等分別對(duì)固定床進(jìn)出口氣體濃度進(jìn)行了分析；采用快速智能定硫儀對(duì)床層上固體顆粒硫含量進(jìn)行了分析，考察了初始濃度、操作溫度等因素對(duì)O2、SO2以及O2-SO2混合氣氛中再生床層透過(guò)曲線以及床層硫分布的影響，并計(jì)算出不同氣氛、不同操作條件下床層反應(yīng)區(qū)高度以及反應(yīng)區(qū)的移動(dòng)速率。結(jié)果表明：①不同氣氛下反應(yīng)物濃度的變化對(duì)脫硫劑再生床層動(dòng)態(tài)行為影響顯著。O2氣氛再生床層反應(yīng)區(qū)高度隨反應(yīng)物O2濃度的增大而減小，反應(yīng)區(qū)移動(dòng)速率卻隨反應(yīng)物O2濃度的增大而增大，該過(guò)程類似于平推流模型，過(guò)程主要受內(nèi)擴(kuò)散影響；SO2氣氛下再生反應(yīng)區(qū)高度以及移動(dòng)速度均隨反應(yīng)物SO2濃度的增大而增大，高SO2濃度下脫硫劑再生床層硫分布曲線類似于托普索工作曲線，與平推流模型相差較大；O2-SO2混合氣氛下再生，反應(yīng)初始階段主要為O2再生反應(yīng)區(qū)，呈現(xiàn)規(guī)則的S型，隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng)，再生床層硫含量分布出現(xiàn)兩級(jí)以上平臺(tái)，其中第一級(jí)平臺(tái)為O2和SO2反應(yīng)區(qū)相互疊加的結(jié)果，且增大反應(yīng)物氣體濃度可以降低第一級(jí)平臺(tái)高度，使再生疊加反應(yīng)區(qū)高度減小，第二級(jí)以上平臺(tái)為單獨(dú)SO2反應(yīng)區(qū)，該再生床層硫含量分布曲線與單一SO2氣氛再生曲線類似。實(shí)驗(yàn)中增大反應(yīng)物濃度使混合反應(yīng)區(qū)高度減小，反應(yīng)區(qū)移動(dòng)速率增加。②再生溫度的變化對(duì)O2氣氛再生工作曲線影響不明顯，但對(duì)SO2氣氛下再生曲線影響顯著。在實(shí)驗(yàn)溫度范圍內(nèi)，升高溫度，SO2氣氛再生床層反應(yīng)區(qū)高度減小，反應(yīng)區(qū)移動(dòng)速率增加；O2-SO2混合氣氛再生，疊加反應(yīng)區(qū)隨溫度的升高而增大，床層反應(yīng)區(qū)隨溫度的升高而減小。溫度升高，再生時(shí)間縮短，再生床層利用率增加。
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ546.5
【圖文】：

8圖 1-1 固定床穿透曲線[53]Fig.1-1 Breakthrough curve of fixed bed[53]當(dāng)含有某一濃度的氣體混合物以一穩(wěn)定的速度通過(guò)吸附床層時(shí)，假設(shè)床層完全質(zhì)阻力，吸附質(zhì)就會(huì)以不變的初始濃度沿著氣流方向向床層出口平移，該過(guò)程類缸中活塞的移動(dòng)。但現(xiàn)實(shí)情況中往往有傳質(zhì)阻力的存在，且流體的速度、吸附相及吸附機(jī)理等都會(huì)對(duì)吸附過(guò)程有不同的影響，因此吸附氣體通過(guò)床層時(shí)首先在吸口形成 S 形曲線，且隨著氣體混合物的不斷流入，該曲線以一定的速度床層出口移

志彥[67]等在單顆粒動(dòng)力學(xué)的基礎(chǔ)上建立了鋅錳脫硫劑脫除氧硫化碳的床，并用實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，實(shí)驗(yàn)時(shí)在床層不同位置放置帶有標(biāo)記的樣品，從而測(cè)轉(zhuǎn)化率，得出床層氣體濃度與高度的關(guān)系，他還提出設(shè)計(jì)脫硫塔時(shí)應(yīng)采采用雙塔操作，這樣既不影響生產(chǎn)又能提高脫硫劑的利用率。漢賢[68]針對(duì)氧化鋅脫硫過(guò)程研究了其床層動(dòng)態(tài)行為及其動(dòng)力學(xué)模型，指硫床層類似于固定床的吸附，在床層上沿著氣流方向同樣可以劃分為三區(qū)、工作區(qū)和備用區(qū)。文章總結(jié)了不同脫硫床層的模型計(jì)算，文章中提對(duì) ZnO 脫硫床給出的硫分布曲線，該曲線上含有三個(gè)平臺(tái)，分別為：1 為2 為化學(xué)吸附飽和區(qū)和 5 是備用區(qū)，2a、2b 分別為固相和氣相擴(kuò)散區(qū)，。該過(guò)程指出硫化物先在固體表面發(fā)生化學(xué)吸附，當(dāng)該過(guò)程達(dá)到飽和后再擴(kuò)散到顆粒內(nèi)部，發(fā)生反應(yīng)形成產(chǎn)物層，并在孔擴(kuò)散控制下重新達(dá)到入到氧化鋅晶粒內(nèi)部并在固體擴(kuò)散控制下達(dá)到第三次飽和。如圖 1-4 所

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2713651