【摘要】：生物炭是指生物質(zhì)(以農(nóng)業(yè)廢棄物為主)在缺氧環(huán)境下,經(jīng)中低溫?zé)峤?通常700℃)制得的一種穩(wěn)定的、難溶的、高度芳香化的富碳固體材料。它因制備方法簡單、原材料來源廣、成本低廉,且對水中重金屬有良好的吸附性能,而得到海內(nèi)外研究人員的廣泛關(guān)注。增強(qiáng)生物炭對污染物的吸附能力,可以使生物炭具有更好的利用價值。本論文以生物質(zhì)松木屑為原材料熱解制備原始生物炭,為了增強(qiáng)吸附性,通過KMnO_4和(CH_3COO)_2Mg溶液后處理原始生物炭制得相應(yīng)的氧化錳改性生物炭和氧化鎂改性生物炭;利用CeCl_3預(yù)處理生物質(zhì)原料、然后進(jìn)行共熱解的方法制得氧化鈰改性生物炭;研究了各種改性劑對原始生物炭結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的影響,以及所得生物炭對水溶液中Pb~(2+)、Cd~(2+)和Cu~(2+)的吸附熱力學(xué)與動力學(xué)性質(zhì)。本論文主要有以下研究內(nèi)容:1.錳改性松木炭的制備及其對重金屬離子的吸附作用以松木木屑生物質(zhì)為原材料,500℃厭氧條件下先制備了原始松木炭(PSC),然后依次經(jīng)不同濃度的高錳酸鉀溶液等體積浸漬、陳化、干燥、限氧熱解等步驟處理,得到錳改性松木炭(Mn-PSC),以考察MnO_x負(fù)載量對改性生物炭結(jié)構(gòu)及吸附性能的影響。結(jié)果表明:(1)經(jīng)過高猛酸鉀改性,錳元素均勻分布在原始生物炭的表面,Mn-PSC芳香化程度和炭化程度提高,有較穩(wěn)定的結(jié)構(gòu),極性降低;MnO_x是以無定形的形態(tài)存在于原始松木炭表面;松木炭表面均有豐富的官能團(tuán)。(2)高錳酸鉀改性松木炭對Pb~(2+)、Cd~(2+)和Cu~(2+)的吸附量明顯大于原始松木炭,由此說明高錳酸鉀改性后大大提高了松木炭對Pb~(2+)、Cd~(2+)和Cu~(2+)的吸附能力;(3)Mn-PSC對Pb~(2+)、Cd~(2+)和Cu~(2+)三種重金屬離子的的吸附均符合Langmuir等溫吸附模型和遵循準(zhǔn)二級動力學(xué)方程,平衡吸附量分別為137.90 mg/g、24.69 mg/g和28.76 mg/g;(4)Mn-PSC對三種重金屬的吸附能力順序均為Pb~(2+)Cu~(2+)Cd~(2+)。2.鎂改性松木炭的制備及其對重金屬離子的吸附作用以松木木屑生物質(zhì)為原材料,500℃厭氧條件下制備Mg-PSC改性生物炭。研究了鎂改性對原始生物炭的影響以及對水溶液中Pb~(2+)、Cd~(2+)和Cu~(2+)的吸附效果的影響。結(jié)果表明:(1)松木炭為不規(guī)則大小的固體顆粒組成,而鎂的改性并未明顯改變它的形貌;MgO_x是以無定形的形態(tài)存在于原始松木炭表面;Mg-PSC的O/C值的增大親水性增強(qiáng)、(O+N)/C摩爾比增大,表面極性增強(qiáng),極性官能團(tuán)的含量大大增加;Mg-PSC較PSC的比表面積增大了4倍。(2)鎂改性松木炭對Pb~(2+)、Cd~(2+)和Cu~(2+)的吸附量明顯大于原始松木炭,由此說明鎂改性后大大提高了松木炭對Pb~(2+)、Cd~(2+)和Cu~(2+)的吸附能力;(3)Mg-PSC對Pb~(2+)、Cd~(2+)和Cu~(2+)三種重金屬離子的的吸附均符合Langmuir等溫吸附模型和遵循準(zhǔn)二級動力學(xué)方程,平衡吸附量分別為8.80 mg/g、8.94 mg/g和6.12 mg/g;(4)Mg-PSC對三種重金屬的吸附能力順序均為Cd~(2+)Pb~(2+)Cu~(2+)。3.鈰改性松木炭的制備及其對Cd~(2+)的吸附作用采用了先用氯化鈰溶液等體積浸漬松木屑生物質(zhì)原材料(PS),再將浸漬的松木屑(Ce-PS)熱解生成鈰改性松木炭Ce-PSC;研究了Ce-PSC在不同的溫度下對Cd~(2+)吸附。結(jié)果如下:形貌并未因?yàn)殁嫷母男远黠@改變;生物炭的炭化水平升高、表面極性減小;表面有鈰氧化物晶型。在25℃、35℃、45℃三個溫度下,Ce-PSC松木炭對水溶液中重金屬離子Cd~(2+)的等溫吸附結(jié)果表明:Langmuir方程都可較好地描述Cd~(2+)與Ce-PSC松木炭的吸附作用;三個溫度下Ce-PSC對Cd~(2+)的飽和吸附量分別為9.85 mg/g、10.60mg/g和10.77 mg/g,由此證明,此吸附行為為吸熱反應(yīng)。經(jīng)多種表征表明,本研究中的松木炭對Pb~(2+)、Cd~(2+)和Cu~(2+)三種重金屬離子的的吸附吸附機(jī)理很可能是絡(luò)合作用和離子交換共同作用。
【圖文】：

1.3 生物炭或改性生物炭對水溶液中重金屬吸附機(jī)理研究生物炭吸附水溶液中的重金屬離子，會因生物炭材料的不同、所吸附的重金屬離子不同或吸附的條件有所改變，其吸附效果和吸附機(jī)理也大不相同。據(jù)大量研究表明，目前主要有五種吸附機(jī)理被提出，即物理吸附、沉淀作用、靜電吸附、絡(luò)合作用和離子交換[57-59]。示意圖見圖 1-1。生物炭或改性生物炭吸附水溶液中的重金屬離子，往往不是一種吸附機(jī)理，而是幾種吸附機(jī)理共同作用的結(jié)果。

表 2-4 生物炭的灰分與元素組成質(zhì)量組成（%） 原子灰分 C H O N H/C 0.64 79.56 4.05 15.74 0.01 5.09 7.6 75.03 3.40 13.94 0.00 4.57 物炭的形貌特征和圖（b）分別為原始松木炭 PSC 和錳改性松木炭 Mn-PSC 放圖中可以看出，松木炭是由大小不規(guī)則的固體顆粒組成，而它的形貌產(chǎn)生明顯的改變。圖（c）為 Mn-PSC 生物炭上選擇(d)、(e) 和(f) 分別為錳改性松木炭 mapping 圖中 C 元素分布素分布圖。由圖可見，MnOx均勻負(fù)載在 PSC 上，，未出現(xiàn)明增加吸附位，更好地提高了生物炭對重金屬離子的吸附能力。(a)(b)
【學(xué)位授予單位】：河北師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TQ424;X703

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本文編號：2710449