【摘要】：對硝基苯酚(英文名稱p-nitrophenol,簡稱PNP),為淡黃色晶體,常溫下微溶于水,其在工業(yè)上有著廣泛的應用。同時也是廢水中含有的難降解的具有富集效應的危險物質,對水生生物和人體健康構成不可預估的危害。活性碳纖維(Actived carbon fiber,簡稱ACF)是一種高科技、性能穩(wěn)定、用途廣泛的新一代高效吸附工程材料。其具有大的比表面積、多的微孔數(shù)量、窄的孔徑分布、豐富的表面官能團等的結構特征。本文以聚丙烯腈基活性碳纖維氈(PAN-based activatedcarbonfiber,簡稱PAN-ACF)為研究對象,分別采用草酸改性處理、負載納米TiO2及納米ZnO光催化劑以及采用微波催化濕式氧化的方法吸附降解PNP,并討論過程中對PNP吸附降解能力的影響。通過負載不同濃度的草酸溶液,對PAN-ACF進行改性并制得了羧基化ACF。通過草酸改性后的PAN-ACF對PNP的吸附能力,其隨著草酸處理濃度的增加呈現(xiàn)出先增加后降低的趨勢。通過浸漬0.5mol/L的草酸溶液來對PAN-ACF進行改性后發(fā)現(xiàn)其對PNP的吸附效果最好,其吸附率為98.05%。通過比表面積測試、紅外測試、X射線光電子能譜測試等測試手段證明其成功在PAN-ACF上負載草酸,且草酸濃度愈大,其負載至PAN-ACF上草酸的量就變大。化學吸附過程的主反應過程為PNP中的酚羥基與羧基生成酯基。通過噴涂工藝在PAN-ACF上負載納米TiO2、納米ZnO,制得了 PAN-ACF/TiO2復合材料及PAN-ACF/ZnO復合材料。PAN-ACF的吸附性能與納米TiO2、納米ZnO的光催化性能產(chǎn)生了協(xié)同作用,均實現(xiàn)了對水中PNP的有效處理。其原理為光催化劑的催化氧化作用可促使水中PNP向光催化劑的表面進行遷移,并在一定光照條件下分解。從而實現(xiàn)了 PAN-ACF的原位再生,提高了對PNP的處理效果。PAN-ACF/Ti02復合材料、PAN-ACF/ZnO復合材料的最佳負載率分別為5.83%,2.57%。負載率5.83%的PAN-ACF/TiO2復合材料PNP凈化效果最佳,在20W/m2的254nm的紫外條件下,吸附率達到了 99.85%。負載率為2.57%的PAN-ACF/ZnO復合材料在在20W/m2強度的254nm的紫外光照下,吸附率達到了 98.31%。通過設計研制一種一體式高壓微波反應釜,并使用制得的負載率5.83%的PAN-ACF/TiO2復合材料,采取微波催化濕式氧化方法對PNP分解。通過表征確認PAN-ACF/TiO2復合材料催化劑的催化性能和吸波性能良好,可用來與微波進行耦合催化作用。在使用PAN-ACF/TiO2復合材料通過微波催化濕式氧化的方法來對PNP降解時,體系內(nèi)部溫度、微波輸入功率、使用的催化劑濃度和氧化劑濃度對PNP的降解率都有著不同程度的影響。通過實驗可知,隨著體系內(nèi)部溫度的升高、微波輸入功率的增加、使用的催化劑濃度增加和使用的氧化劑濃度增加,其PNP的降解率也增加。
【圖文】：

特征吸收峰，當ｐＨ＞９有一紫外特征吸收峰在４００ｎｍ，當ｐＨ＜３有一紫外特征吸逡逑收峰在３Ｉ７ｎｍ，而ＰＨ＝４－９，兩紫外特征吸收峰共存。這是因為在不同的酸性或逡逑堿性環(huán)境下，ＰＮＰ呈現(xiàn)出不一樣的化學形態(tài)，如圖３．１所示。在堿性環(huán)境中將會逡逑以陰離子的形態(tài)呈現(xiàn)于水溶液中，因此水溶液呈黃色，表現(xiàn)為４００ｎｍ處的特征逡逑吸收峰；而在酸性環(huán)境中將會以分子的形式存在，這時水溶液接近無色透明，表逡逑現(xiàn)為３１７ｎｍ處的特征吸收峰；而在中性環(huán)境中，ＰＮＰ水溶液中兩種形態(tài)共存，逡逑因此兩特征峰共存。故在使用紫外可見光譜測定ＰＮＰ濃度時，不僅需要畫出其逡逑標準曲線，并且必須要使標準及待測溶液的ｐＨ值調節(jié)到ＰＮＰ的單一紫外特征逡逑吸收峰。對于ＰＮＰ，在濃度０－２０ｍｇ／Ｌ進行測定發(fā)現(xiàn)，，其吸光度與濃度的相關性逡逑較好＿４］。逡逑Ｏ＇邐０Ｈ逡逑Ｈ＋逡逑Ｎ0２邐Ｎ0２逡逑圖３．１對硝基苯酚在水中的兩種狀態(tài)逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋３．１邋Ｔｗｏ邋ｓｔａｔｅｓ邋ｏｆ邋ＰＮＰ邋ｉｎ邋ｗａｔｅｒ逡逑標準曲線的繪制步驟如下。測試前先配好ＰＮＰ的標準溶液，即準確稱量逡逑ｌＯＯＯｍｇ的ＰＮＰ

Ｐ／Ｐ0逡逑圖３．３活性碳纖維在７７Ｋ氮氣的吸附等溫線逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋３．３邋Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ邋ｉｓｏｔｈｅｒｍ邋ｏｆ邋ａｃｔｉｖａｔｅｄ邋ｃａｒｂｏｎ邋ｆｉｂｅｒ邋ｉｎ邋７７Ｋ邋ｎｉｔｒｏｇｅｎ逡逑吸附量Ｍ是吸附過程到達穩(wěn)定狀態(tài)時單位固體所吸附目標物的物質的量。逡逑在固－氣體系中，采用平衡絕對壓力ｐ或平衡相對壓力ｐ／ｐＱ邋（Ｐ（）是目標物在吸附逡逑溫度時的飽和蒸汽壓）做橫縱。而溫度為確定的狀態(tài)時，吸附作用勢可看作確定逡逑１５逡逑
【學位授予單位】：山東大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TQ342.742;X703

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本文編號：2690761