【摘要】：芳香醛在藥物的合成,香水的制備以及其他一些精細(xì)化學(xué)品的合成過(guò)程中起到不可或缺的作用,在工業(yè)上具有很大的應(yīng)用價(jià)值。目前工業(yè)上制備芳香醛的過(guò)程耗能高而且需要用到有毒的重金屬?gòu)?qiáng)氧化劑(KMnO_4,Cr~(IV)等),對(duì)環(huán)境污染嚴(yán)重,不符合當(dāng)今社會(huì)綠色化學(xué)的宗旨。光催化有著綠色環(huán)保耗能低的眾多優(yōu)點(diǎn),在選擇性氧化芳香醇生成相應(yīng)的芳香醛方向吸引了大量學(xué)者的注意力。本文中,我們成功將光催化劑與熱催化劑結(jié)合起來(lái),制備出一種新型光熱催化劑Cr_2O_3-Al_2O_3/CdS。所制備的光熱催化劑分別用X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、X射線光電子能譜分析(XPS)、紫外可見(jiàn)漫反射光譜(DRS)和BET吸附脫附分析等表征方法對(duì)其進(jìn)行物理化學(xué)性質(zhì)的分析。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明當(dāng)熱催化劑Cr_2O_3-Al_2O_3的含量為50%時(shí),光熱催化劑選擇性催化氧化苯甲醇的活性最佳,目標(biāo)產(chǎn)物苯甲醛的產(chǎn)率和選擇性分別達(dá)到51.6%和99.0%。相比于單體熱催化Cr_2O_3-Al_2O_3和單體光催化劑CdS,苯甲醛的產(chǎn)率分別提高了3.1倍和2.8倍。經(jīng)分析,提高的催化活性主要是歸功于光催化和低溫?zé)岽呋膮f(xié)同作用。對(duì)此我們提出了一個(gè)可能的實(shí)驗(yàn)機(jī)理,在光熱催化劑Cr_2O_3-Al_2O_3/CdS上,當(dāng)溫度升高時(shí)熱催化劑Cr_2O_3-Al_2O_3可以與芳香醇的醇羥基相互作用,從而使芳香醇上的C-Hα和O-H鍵被弱化。當(dāng)光照射到催化劑表面,光催化劑CdS可以產(chǎn)生光生電子與空穴,電子與催化劑表面的氧氣相互作用產(chǎn)生超氧自由基(.O_2~-),進(jìn)而可以更加易于脫去H原子,使得芳香醇轉(zhuǎn)化為芳香醛。本文研究結(jié)果證明了熱催化劑與光催化劑結(jié)合之后可以大幅度提高選擇性氧化芳香醇生成芳香醛的可行性,在熱催化和光催化領(lǐng)域都有著十分深遠(yuǎn)的意義。除此之外,我們還研究了低成本的石墨粉與貴金屬Pt的復(fù)合體在低溫下選擇性還原肉桂醛生成苯丙醇,與此同時(shí)催化劑C和Pt/C分別用X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜分析(XPS)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)等進(jìn)行物理化學(xué)性質(zhì)表征,并提出相應(yīng)的可能機(jī)理。
【圖文】：

緒論的能量較高，由一系列分散又能量相近的能級(jí)構(gòu)成，而價(jià)帶是由一系列相互靠近的能級(jí)構(gòu)成。當(dāng)半導(dǎo)體處于基態(tài)時(shí)，導(dǎo)帶屬于空的高能態(tài)，用 Ec 表示；低能態(tài)的價(jià)帶則充滿了穩(wěn)定的電子，用 Ev 表示；導(dǎo)帶底（Ec）與價(jià)帶頂(Ev)之間存在大小固定的禁帶，稱為禁帶寬度，用 Eg 表示。半導(dǎo)體的禁帶寬度與半導(dǎo)體光催化劑材料的光學(xué)吸收性質(zhì)密切相關(guān)，其中關(guān)系可以用公式λ(nm)=1240/Eg (eV)來(lái)表達(dá)。從公式中可以看出半導(dǎo)體材料的吸收波長(zhǎng)與其本身的禁帶寬度成反比例關(guān)系。圖 1 是在標(biāo)準(zhǔn)氫電位下一些常見(jiàn)的半導(dǎo)體材料導(dǎo)帶價(jià)帶位置示意圖。

來(lái)表示
【學(xué)位授予單位】：淮北師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：O643.36;O644.1;TQ244.1

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