【摘要】：質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)由于其作為化石燃料的替代能源具有廣泛的應(yīng)用前景,特別是在汽車系統(tǒng)和便攜式電子產(chǎn)品領(lǐng)域一直備受關(guān)注。但由于碳載體的腐蝕,Pt納米顆粒與碳載體之間的脫粘以及Pt的溶解/聚集/奧斯特瓦爾德熟化,導(dǎo)致催化劑的質(zhì)量活性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性仍遠(yuǎn)遠(yuǎn)不能令人滿意。盡管近年來致力于開發(fā)各種Pt基催化劑,但Pt的高成本仍然是妨礙其作為陰極電催化劑廣泛應(yīng)用的主要障礙。特別是,在直接甲醇燃料電池(DMFCs)中,滲透到陰極的甲醇也將在Pt基催化劑上被氧化,導(dǎo)致混合電勢以及燃料電池的效率衰減。因此,尋找具有高催化活性和耐久性的催化劑是必須的。開發(fā)廉價、操作簡單、可大量生產(chǎn)的催化劑成為一個焦點。本論文采用電弧熔煉、熔體快淬和去合金化相結(jié)合的方法制備納米多孔PtxSi合金、高熵合金催化劑,并對其電催化性能進(jìn)行了研究,具體如下:1、Si摻雜對納米多孔Pt_3Si合金電催化性能的增強效應(yīng)開發(fā)具有高活性和高穩(wěn)定性的電催化劑是實現(xiàn)燃料電池商業(yè)化的核心問題。本文報道了一種具有納米多孔結(jié)構(gòu)的新型雙金屬Pt_3Si合金,該合金在甲醇和乙醇的電催化反應(yīng)中,具有較低的起始電位和較高的電流密度,是理想的催化劑之一。而且該合金在氧還原反應(yīng)中表現(xiàn)出較好的電催化性能。由于Si與納米多孔結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的壓縮應(yīng)變,納米多孔Pt_3Si(NP-Pt_3Si)合金具有較高的氧還原反應(yīng)(ORR)性能,在0.9 V時,質(zhì)量活性為0.44 A mg_(Pt)~(-1),達(dá)到了2017 DOE的目標(biāo)。此外,NP-Pt_3Si具有較高的穩(wěn)定性。由于Si在酸性電解質(zhì)中的化學(xué)穩(wěn)定性和納米多孔結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性的影響。密度泛函理論計算表明,Pt_3Si合金的d帶中心相對于純Pt下移,削弱了與O*和HO*的結(jié)合,從而提高了催化劑的ORR活性。2、納米多孔高熵合金的制備和電催化性能研究將多種不混溶金屬元素可控地結(jié)合到一個納米結(jié)構(gòu)中,將帶來不可估量的技術(shù)和科學(xué)潛力,但傳統(tǒng)的自下而上的合成方法仍面臨挑戰(zhàn)。在此,我們合成了六元PtPdAuAgRuAl高熵合金。在電催化方面,Pt負(fù)載量相同的納米多孔高熵合金Pt_4Pd_4Au_4Ag_3RuAl_3在堿性條件下的乙醇催化氧化的起峰電壓相對于商業(yè)Pd/C向低電位移動了364 mV,表明該合金可以改善乙醇的催化氧化動力學(xué)。有趣的是,經(jīng)過400圈,該合金活性幾乎沒有損失,說明NP-Pt_4Pd_4Au_4Ag_3RuAl_3在堿性條件下結(jié)構(gòu)較穩(wěn)定,是理想的乙醇燃料電池催化劑。
【學(xué)位授予單位】：中國礦業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TB383.1;TQ426

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