六氟化鈾可用來分離同位素235U和238U。因而,它被公認為核燃料生產過程最重要的化學中間體。六氟化鈾生產、儲運及用其離心分離235U的過程中,往往會產生少量的六氟化鈾、氟化氫。傳統(tǒng)上,用于核電站或核武器的二氧化鈾通常由六氟化鈾還原得到。然而,在應用及處理過程中,多余的六氟化鈾釋放到環(huán)境中會導致關鍵生態(tài)問題。本論文針對六氟化鈾碳酸鈉堿吸收液中低濃度鈾的富集回收問題進行研究�；谶@一目的,我們提出了較為經濟、環(huán)境友好和高效的處理方法,進行了深入研究。主要內容分為以下三個部分:第一章緒論部分。介紹了鈾的主要物理化學性質,及其在現(xiàn)代工業(yè)中的廣泛應用;綜述了鈾的處理、富集、分離純化的方法。目前傳統(tǒng)的鈾富集分離方法主要有:選擇性沉淀、溶劑萃取、離子交換、吸附劑法等,并對各種處理方法的優(yōu)點與缺陷進行了對比討論。第二章采用煤化工中的副產物——亞硝基萘酚,并研究了其對核燃料生產中六氟化鈾堿吸收液的處理過程。實驗表明亞硝基萘酚對碳酸鈾酰的有效吸附效率高、成本低、可操作性強,在一個較寬的pH范圍內回收率可達99.99%,處理后吸收液中的鈾含量低于國家排放標準(50 ppb)。通過實驗確定了pH值、溫度、時間和吸附劑用量對吸附的影響。同時,對于吸附機制及鈾酰配合物的結構也進行了研究,分析了吸附模型。晶體結構和元素分析,紅外光譜和1H NMR研究表明,1-亞硝基-2-萘酚以及2-亞硝基-1-萘酚與鈾酰離子通過同一側N-O鍵形成η2鍵合,與鈾酰離子形成了水溶性小的結晶型配合物,從而能夠有效吸附低濃度的鈾。第三章選用廉價的聚氯乙烯顆粒(PVC)和小分子咪唑及其衍生物為原料,通過接枝反應合成了一系列對鈾具有較高富集效率的咪唑基高分子離子液體[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl。同時通過一系列表征手段(元素分析、紅外、掃描電鏡等),確定了咪唑基高分子離子液體的結構。將其用于低濃度鈾溶液的處理時,深入研究了富集過程中體系溫度、溶液pH、富集時間、[PVC-im]Cl/[PVC-amim]Cl用量以及干擾離子(Ni2+,Mn2+,Zn2+,Cd2+,Ca2+,Cr3+)等多種因素對富集效果的影響。富集效果顯示,兩種咪唑基高分子離子液體均可在偏中性的環(huán)境下對鈾酰有富集效果,且吸附可在3 h達到平衡。我們通過對咪唑及5-氨基-4-甲酰胺咪唑接枝的兩種咪唑基高分子離子液體對鈾的富集性能的對比研究討論,為之后高分子離子液體的功能化改性提供了依據。
【學位單位】：蘭州大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2016
【中圖分類】：TL21
【文章目錄】：
中文摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 研究背景
        1.1.1 核能的開發(fā)與鈾燃料的需求
        1.1.2 鈾的概況
    1.2 研究意義
    1.3 低濃度鈾的富集方法
        1.3.1 沉淀法
        1.3.2 液—液萃取法
        1.3.3 其他富集手段
    1.4 本論文研究工作
6堿吸收液的處理過程研究'>第二章 亞硝基萘酚對UF₆堿吸收液的處理過程研究
    2.1 試劑、儀器及分析方法
        2.1.1 原料與試劑
        2.1.2 分析方法
    2.2 亞硝基萘酚異構體和碳酸鈾酰陰離子配合物的合成
        2.2.1 碳酸鈾酰銨的合成
        2.2.2 亞硝基萘酚異構體和碳酸鈾酰陰離子配合物的合成
    2.3 亞硝基萘酚異構體與碳酸鈾酰陰離子反應產物的表征
        2.3.1 碳酸鈾酰銨及其配位聚合物的組成分析
2
2+形成的配合物的單晶數據'>        2.3.2 亞硝基萘酚異構體與UO2
2+形成的配合物的單晶數據
        2.3.3 碳酸鈾酰銨、1-亞硝基2萘酚、2-亞硝基1萘酚及亞硝基萘酚與碳酸鈾酰銨配位聚合物的紅外光譜分析
        2.3.4 熱重分析
        2.3.5 核磁數據
    2.4 亞硝基萘酚異構體對微量鈾酰的吸附條件
        2.4.1 鈾酰離子回收率的計算
        2.4.2 最佳吸附條件的確定
        2.4.3 亞硝基萘酚異構體富集鈾的反應動力學研究
        2.4.4 亞硝基萘酚異構體富集鈾的反應熱力學研究
    2.5 小結
第三章 功能化高分子離子液體[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl吸附鈾過程研究
    3.1 試劑、儀器及分析方法
        3.1.1 原料與試劑
        3.1.2 儀器
        3.1.3 分析方法
    3.2 功能化高分子離子液體[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl的制備
        3.2.1 咪唑基高分子離子液體（[PVC-im]Cl）的合成
        3.2.2 5-氨基4甲酰胺咪唑基高分子離子液體（[PVC-amim]Cl）的合成36
    3.3 功能化高分子離子液體[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl及其碳酸鈾酰配合產物的表征
        3.3.1 功能化高分子離子液體[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl的元素分析結果
        3.3.2 功能化高分子離子液體[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl的紅外光譜分析
        3.3.3 功能化高分子離子液體[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl的SEM分析以及EDS分析
    3.4 最佳吸附條件的確定
        3.4.1 pH值對富集鈾的影響
        3.4.2 功能化離子液體用量對富集鈾的影響
        3.4.3 溫度和時間對鈾酰回收率的影響
        3.4.4 富集鈾的反應動力學研究
        3.4.5 富集鈾的等溫富集研究
        3.4.6 干擾離子對鈾的富集效果的影響
    3.5 小結
第四章 結論
    4.1 主要結論
    4.2 研究展望
參考文獻
在學期間的研究成果
致謝

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本文編號：2871931

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