中紅外非線性光學(xué)晶體可以實(shí)現(xiàn)中紅外激光頻率轉(zhuǎn)換、拓展激光波長(zhǎng),在民用和軍用領(lǐng)域中有至關(guān)重要的應(yīng)用價(jià)值。其中,硅酸鎵鑭族晶體具有透過范圍寬、激光損傷閾值高、晶體質(zhì)量好等優(yōu)勢(shì),引起了國(guó)內(nèi)外同行的廣泛關(guān)注。在這篇綜述中,我們基于現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),研究和分析了三種重要的硅酸鎵鑭族晶體La₃Ga₅Si O₁₄（LGS）、La₃Ga_5.5Nb_0.5O₁₄（LGN）、La₃Ga_5.5Ta_0.5O₁₄（LGT）的綜合性能,詳細(xì)總結(jié)了它們?cè)陔姽庹{(diào)Q開關(guān)和中紅外光參量振蕩以及差頻激光輸出方面的應(yīng)用。最后,本文還討論了今后硅酸鎵鑭族中紅外非線性光學(xué)晶體的重點(diǎn)發(fā)展方向。 

【文章來源】：物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2020,36(01)北大核心

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A3BC3D2O14的晶體結(jié)構(gòu)

圖1 A3BC3D2O14的晶體結(jié)構(gòu)光學(xué)性質(zhì)方面，如圖3所示�？梢钥闯�，這三種晶體的高透過率范圍均可達(dá)0.5至5μm 17,22，覆蓋了3–5μm這一大氣窗口波段，是潛在的中紅外光學(xué)材料。與LGN和LGT相比，LGS的透過范圍略窄，這是因?yàn)镾i―O鍵的高頻聲子振動(dòng)影響了紅外截止邊。由于氧缺陷的存在，這三類晶體在1.85μm處均存在著偏振吸收峰；而由于Ga―O鍵的振動(dòng)，3μm處也出現(xiàn)一個(gè)小吸收峰。所幸這些吸收峰基本不影響晶體在中紅外波段的使用價(jià)值。

自二十世紀(jì)六十年代激光問世至今，人們都非常重視電光晶體材料的研究。但是，由于電光晶體在實(shí)際應(yīng)用中受到多方面的限制，盡管許多晶體都具有電光性能，但是綜合性能優(yōu)良電光晶體卻屈指可數(shù)。隨著現(xiàn)代光學(xué)和激光技術(shù)不斷發(fā)展，對(duì)用來制作電光調(diào)Q開關(guān)的電光晶體提出了一些新的要求和條件：較大的電光系數(shù)，較寬透光范圍，高激光損傷閾值，穩(wěn)定的物理化學(xué)性質(zhì)，容易加工，可獲得高光學(xué)質(zhì)量的大尺寸單晶。此外，還要注意由對(duì)稱性引起的溫度補(bǔ)償或雙折射補(bǔ)償?shù)膯栴}。目前使用較為廣泛的電光晶體主要有磷酸二氘鉀(KD2PO4,KD*P)、鈮酸鋰(LiNbO3,LN)、磷酸鈦氧銣(RbTiOPO4,RTP)、偏硼酸鋇(β-BaB2O4,BBO)和硅酸鎵鑭(La3Ga5SiO14,LGS)晶體等，其中，KD*P晶體擁有較高的光損傷閾值，較好的光學(xué)均勻性，但該晶體是水溶性晶體，易潮解，使用時(shí)必須進(jìn)行密封性處理，同時(shí)，其壓電效應(yīng)較強(qiáng)，在重復(fù)頻率超過10 kHz時(shí)會(huì)出現(xiàn)壓電振鈴效應(yīng)；LN晶體的物理化學(xué)性質(zhì)比較穩(wěn)定，具有較寬的透光范圍，但是其激光損傷閾值比較低(100 MW·cm-2)，僅限于中、低功率激光器中應(yīng)用；RTP晶體具有較小的壓電振鈴效應(yīng)，可用于高重復(fù)頻率運(yùn)轉(zhuǎn)，但該類晶體屬于低對(duì)稱性的正交晶體，為克服其自然雙折射，需成對(duì)使用，使得該類電光開關(guān)對(duì)溫度、振動(dòng)等外界環(huán)境較為敏感。BBO作為重要的電光晶體，也一直吸引著人們的關(guān)注，但該類晶體在器件使用的Z方向生長(zhǎng)難度較大，亟需生長(zhǎng)技術(shù)的突破。自2002年以來，由于LGS晶體存在的潛在電光性能而受到極大關(guān)注。LGS晶體的線性電光系數(shù)γ11=2.3 pm·V-1和γ41=1.8 pm·V-1 24盡管低于KD*P和LN晶體，但是可以通過改變光傳播長(zhǎng)度的縱橫比和所施加電壓的晶體厚度來調(diào)節(jié)半波電壓。LGS具有適中的電光系數(shù)和光損傷閾值，較寬的透光范圍，但是LGS具有旋光性，從而限制了其在電光調(diào)Q上的應(yīng)用。LGS晶體具有旋光性，這意味著光通過晶體傳播時(shí)偏振方向發(fā)生旋轉(zhuǎn)。利用旋光的可逆性可以消除晶體旋光性對(duì)電光過程的影響，但這種方案的設(shè)計(jì)較為復(fù)雜，腔長(zhǎng)較長(zhǎng)，取得脈沖激光寬度較寬。為了優(yōu)化LGS電光調(diào)Q設(shè)計(jì)，從光的傳播方程出發(fā)，理論上探討了旋光性對(duì)光的相位和電光效果的影響規(guī)律，發(fā)現(xiàn)晶體旋光性只改變了光的偏振方向，不產(chǎn)生附加的相位差及相應(yīng)的電光開關(guān)效果；最后，在理論研究基礎(chǔ)上，結(jié)合旋光“可逆”的特點(diǎn)，提出一種新型“奇數(shù)”次穿過LGS電光調(diào)Q開關(guān)的設(shè)計(jì)方案，即通過轉(zhuǎn)動(dòng)四分之一波片，來消除單次通過電光晶體所產(chǎn)生的旋光效應(yīng)對(duì)電光效果的影響。此外，Stade等人測(cè)量了LGN和LGT的電光系數(shù)γ11(-2.62和-2.82 pm·V-1)24，與LGS的電光系數(shù)相當(dāng)。值得注意的是，它們的旋光性要強(qiáng)于LGS晶體，這對(duì)于電光實(shí)際應(yīng)用來說是非常不利的。所以，越來越多的研究人員主要關(guān)注LGS晶體的潛在電光應(yīng)用。現(xiàn)在，我們回顧了使用LGS電光調(diào)Q開關(guān)設(shè)備進(jìn)行紅外相干光生成的三種典型應(yīng)用。3.1 1.064μm激光產(chǎn)生


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