【摘要】：石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是一種聚合物半導(dǎo)體材料,它具有良好的化學(xué)物理穩(wěn)定性,優(yōu)異的熱穩(wěn)定性、獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)以及合適的能帶間隙,在諸多領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。近年來,良好的熒光特性以及可調(diào)的發(fā)光范圍使得g-C_3N_4基發(fā)光材料的研究開始受到關(guān)注。目前,g-C_3N_4基發(fā)光材料包括固態(tài)熒光材料以及液態(tài)的量子點(diǎn)或者納米片分散體系,發(fā)射區(qū)域主要是本征的藍(lán)光以及通過官能團(tuán)修飾所得的綠光。然而,g-C_3N_4基綠光固態(tài)發(fā)光材料的熒光量子產(chǎn)率通常較藍(lán)光材料的低。本論文開發(fā)了一條制備高量子產(chǎn)率的g-C_3N_4基綠光固態(tài)發(fā)光材料的簡(jiǎn)便工藝,并將所得材料用于制作白光LED。以苯代三聚氰胺為前驅(qū)體,采用熱縮聚法,一步合成了綠光發(fā)射且高熒光量子產(chǎn)率的苯基修飾石墨相氮化碳(PhCN)。分別考察了熱縮聚溫度以及時(shí)間對(duì)所得PhCN結(jié)構(gòu)、光吸收特性、熒光特性以及量子產(chǎn)率的影響。結(jié)果表明,當(dāng)熱縮聚溫度達(dá)到400℃時(shí),得到了具有典型石墨相氮化碳結(jié)構(gòu)的樣品,其在365 nm紫外光的激發(fā)下,熒光發(fā)射峰值在520 nm左右;隨著熱縮聚溫度的升高,熒光強(qiáng)度以及量子產(chǎn)率逐漸降低。在400°C下熱縮聚20 min,所得產(chǎn)物中殘余大量前驅(qū)體;在400°C下熱縮聚40 min所得樣品的熒光發(fā)射強(qiáng)度最高,其量子產(chǎn)率為38.08%;隨著熱縮聚時(shí)間的延長(zhǎng),樣品的熒光強(qiáng)度以及量子產(chǎn)率有所下降。因此,PhCN綠色熒光粉最佳制備條件:熱縮聚溫度和時(shí)間為400°C/40 min。高斯擬合表明,PhCN熒光光譜由四個(gè)發(fā)射峰構(gòu)成,分別位于465 nm、490 nm、520 nm以及545 nm;PhCN中π軌道能級(jí)的變化導(dǎo)致520 nm以及545 nm處的熒光發(fā)射峰增強(qiáng),所以其呈現(xiàn)綠色熒光發(fā)射。采用酸處理后的石墨相氮化碳(ACN)作為藍(lán)色熒光粉、2,7-雙(4-(二苯基氨基)苯基)芴酮(2DPAFO)為紅色熒光粉,將它們與PhCN混合,制備白色熒光粉;將所得白光熒光粉與365-370 nm的紫外芯片配合,制作了LED器件�？疾炝巳珶晒夥鄣陌俜趾繉�(duì)LED器件顯色指數(shù)以及色溫的影響;測(cè)試結(jié)果表明,當(dāng)藍(lán)、綠和紅色熒光粉的混合比例依次為93.46%、5.61%以及0.93%時(shí),所得白光LED器件的顯色指數(shù)為85.7,色溫為3809 K。簡(jiǎn)單的制備方法以及較高的熒光量子產(chǎn)率使得該苯基修飾的g-C_3N_4綠色熒光材料具有實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TB34;O482.31
【圖文】：

John 等人[7]通過在 800 °C 下熱解氯-吡啶混合物，得到了一種合物，并確定了該化合物的結(jié)構(gòu)組成關(guān)系為 C5N。1990 年，Sekine 和乙烯和 1,3,5-三嗪為原料，在高溫高壓熱解生成了類石墨的碳氮化衍射以及電子能量損失譜表征了該化合物，研究結(jié)果認(rèn)為在單層，C 和 N 可能會(huì)以 CN、C3N、C5N 或者 C7N 的形式存在。1998 年密度近似平面波贗勢(shì)的方法，對(duì)各種類石墨相氮化碳的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了明：具有 P6m2 空間群的類石墨相氮化碳比較穩(wěn)定[9]。上來說，g-C3N4具有兩種可能的結(jié)構(gòu)單元：三嗪環(huán)（C3N3）和七嗪環(huán)示，g-C3N4的各個(gè)結(jié)構(gòu)單元之間，通過末端的氮原子相連接，在片層結(jié)構(gòu)。氮化碳材料的片層之間通過范德華力相結(jié)合，層間距roke 等人[11]基于第一性原理，對(duì)石墨相氮化碳兩種可能的結(jié)構(gòu)單元驗(yàn)結(jié)果表明：七嗪環(huán)結(jié)構(gòu)相比于三嗪環(huán)結(jié)構(gòu)能量更低，即七嗪環(huán)是單元。

氮化碳的特性的片層結(jié)構(gòu)由 C-N 芳香雜環(huán)組成，因此該材料相對(duì)于一學(xué)穩(wěn)定性以及化學(xué)穩(wěn)定性。石墨相氮化碳的熱重分析結(jié)定存在，當(dāng)溫度升至 600°C 時(shí)才開始出現(xiàn)失重分解；如氮化碳的失重溫度可以達(dá)到 700°C 以上，最終以氨氣的式分解[12]。固體 g-C3N4的層與層之間通過范德華力相以溶解，如水、酒精、乙腈、四氫呋喃和甲苯等。石墨中穩(wěn)定存在，主體結(jié)構(gòu)并不會(huì)發(fā)生變化[13]。最近，Zho碳放置在 100 °C 的濃硫酸中，強(qiáng)酸的質(zhì)子化作用使石層之間產(chǎn)生分離后溶解在濃硫酸中（飽和濃度為 300mg15N 譜，對(duì)液態(tài)石墨相氮化碳的結(jié)構(gòu)進(jìn)行詳細(xì)的表征。結(jié)氮化碳的主體結(jié)構(gòu)。

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本文編號(hào)：2727720