【摘要】：氯化消毒是飲用水處理中常用的消毒工藝,可以有效地殺滅細(xì)菌和病毒,同時液氯也會與水中的天然有機(jī)物(NOM)發(fā)生反應(yīng),生成對人體健康有致癌、致畸和致突變危害的消毒副產(chǎn)物(DBPs)。因此,對消毒副產(chǎn)物的研究具有十分重要的現(xiàn)實(shí)意義。本試驗(yàn)采用液液萃取(LLE)-氣相色譜儀(GC)方法,以甲基叔丁基醚為萃取劑,1,2-二溴丙烷為內(nèi)標(biāo)物,建立了二氯乙酰胺(DCAcAm)的檢測方法,探討了天冬氨酸氯化生成消毒副產(chǎn)物DCAcAm的形成機(jī)制和控制方法。試驗(yàn)中DCAcAm的加標(biāo)回收率為100.46%~102.20%,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為1.25%~2.02%,最小檢測限(MDL)小于1.24μg/L,檢測方法精確有效。試驗(yàn)結(jié)果表明:在DCAcAm的形成試驗(yàn)中,對于濃度為1mmol/L的天冬氨酸溶液,當(dāng)投氯量為4mmol/L時,隨著反應(yīng)時間的延長,DCAcAm的濃度呈先升高后下降的趨勢。pH對DCAcAm的形成過程影響較大,在弱酸性條件下(pH=4~5.5),DCAcAm的生成量隨著pH的增大而增大,當(dāng)pH=5.5~10時,溶液中DCAcAm的生成量逐漸降低。DCAcAm的生成量隨投氯量的增加而增大。溫度升高有利于DCAcAm的生成。天冬氨酸氯化形成DCAcAm的過程包括取代、脫羧和水解等反應(yīng)階段。顆�；钚蕴�(GAC)經(jīng)NaOH改性后,改性活性炭比表面積增加了34.08%。對于初始濃度為50μg/L的DCAcAm溶液,當(dāng)GAC和改性活性炭的投加量均為0.75g/L時,改性活性炭對DCAcAm的吸附去除率為63.51%,是GAC的1.40倍,改性后吸附效果明顯提高。改性活性炭吸附DCAcAm的過程可以劃分為三個時段:快速吸附時段(0~2.0h)、慢速吸附時段(2.0~3.5h)和動態(tài)平衡時段(3.5~4.0h)。DCAcAm的去除率隨著改性活性炭投加量、溫度和pH值的增加而提高。隨著初始濃度的增加,改性活性炭對DCAcAm的吸附去除率呈先上升后下降的趨勢。改性活性炭對DCAcAm的吸附過程選用Freundlich吸附等溫線方程擬合效果較好,改性活性炭吸附DCAcAm的反應(yīng)過程符合準(zhǔn)二級吸附動力學(xué)方程。單獨(dú)Fe對DCAcAm的去除效果不理想,CuO能夠促進(jìn)Fe對DCAcAm的去除效果,對于初始濃度為50μg/L的DCAcAm溶液,Fe/CuO對DCAcAm的去除率是單獨(dú)Fe的1.90倍。當(dāng)CuO投加量從0.2g/L增加到0.4g/L時,Fe/CuO對DCAcAm的去除率由58.21%增加到74.26%,去除率顯著提高。Fe/CuO對DCAcAm的去除率隨著反應(yīng)溫度和零價鐵投加量的增加而提高。DCAcAm初始濃度對其去除率的影響較小。當(dāng)零價鐵和CuO投加量分別為14g/L和0.4g/L,溶液pH為4、7和10時,Fe/CuO對DCAcAm的去除率分別為90.46%、74.26%和84.78%,pH為中性時DCAcAm的去除效果較差。Fe/CuO去除水中DCAcAm的反應(yīng)符合一級反應(yīng)動力學(xué)規(guī)律。
【學(xué)位授予單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TU991.25
【圖文】：

圖 3-1 反應(yīng)時間對 DCAcAm 生成量的影響從圖 3-1 可以看出，DCAcAm 的生成量隨著反應(yīng)時間的延長而逐漸增加，~2h 內(nèi)，DCAcAm 的生成速率比較緩慢；在 2~70h 內(nèi)，DCAcAm 的生成速率，DCAcAm 的生成量在 70h 時達(dá)到峰值，即為 1019.92μg/L；在 70~82h 內(nèi)，溶液中 DCAcAm 的濃度開始下降。這是因?yàn)樵?0~70h 內(nèi)，天冬氨酸和次氯酸濃度較高，天冬氨酸氯化優(yōu)先生成二氯乙腈，二氯乙腈發(fā)生水解產(chǎn)生 DCAcA而 DCAcAm 的生成量逐漸增大[89]。隨著反應(yīng)的不斷進(jìn)行，DCAcAm 的生成反應(yīng) 70h 后開始減小，原因是溶液中天冬氨酸和次氯酸鈉的量逐漸減小CAcAm 的生成速率逐漸降低，同時 DCAcAm 在水中發(fā)生水解反應(yīng)，水解速率生成速率，導(dǎo)致溶液中 DCAcAm 的濃度開始減小[87]。.2 pH 值的影響室溫下，在濃度為 1mmol/L 的天冬氨酸溶液中，當(dāng)投氯量為 4mmol/L 時，

圖 3-2 DCAcAm 在不同 pH 時的分布從圖 3-2 可以看出，不同 pH 條件下，反應(yīng) 82h 后，DCAcAm 的生成量分別27.58μg/L（pH=4）、1469.66μg/L（pH=5.5）、970.28μg/L（pH=7）、693.73μpH=8.5）和 543.20μg/L（pH=10）。在 pH=4~5.5 時，DCAcAm 的生成量逐漸，原因是 DCAcAm 在 pH=5.5 時較穩(wěn)定，不易分解。pH=5.5~10，DCAcAm成量開始減小。這是因?yàn)镹aClO在溶液中會發(fā)生離解反應(yīng)并生成HOCl，反應(yīng)見式3-1和3-2NaClO Na++ ClO-（3ClO-+ H+ HOCl （3次氯酸屬于弱酸，在水中部分電離出ClO-和H+，通過改變pH值，HClO所占重也會發(fā)生變化，具體分配系數(shù)詳見圖3-3。從圖3-3可以看出，當(dāng)pH從5.0到10ClO所占的比重逐漸下降，而ClO-所占的比重逐漸增加。1.01.0

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