鈾礦開(kāi)采產(chǎn)生的大量鈾尾礦通常被堆置在鈾尾礦庫(kù)內(nèi),在物理、化學(xué)、生物風(fēng)化和雨水淋溶的作用下,鈾尾礦中的鈾會(huì)釋放并遷移到環(huán)境中,對(duì)生態(tài)系統(tǒng)及人類(lèi)健康造成危害。鈾尾礦中鈾的釋放首先取決于鈾的形態(tài)。其中水溶態(tài)和可交換態(tài)鈾的活性最高,屬于易遷移態(tài);碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化態(tài)及有機(jī)結(jié)合態(tài)鈾的活性次之,屬于潛在遷移態(tài);殘?jiān)鼞B(tài)鈾最穩(wěn)定,屬于穩(wěn)定態(tài)。其次,鈾尾礦中鈾的釋放受很多物理化學(xué)因素的影響,如液固比、pH值、氧化還原條件、無(wú)機(jī)鹽離子、可溶性有機(jī)物等;同時(shí),微生物的催化氧化作用對(duì)鈾尾礦中鈾的釋放也存在影響。本研究以中國(guó)南方某鈾尾礦為研究對(duì)象,利用正交試驗(yàn)、連續(xù)提取法及主成分分析研究了液固比、PO_4~(3-)濃度、浸出時(shí)間、CO_3~(2-)和Ca~(2+)濃度、酸雨pH值、腐殖酸濃度等理化因素對(duì)鈾尾礦庫(kù)內(nèi)鈾尾礦中不同形態(tài)鈾釋放的影響;同時(shí)開(kāi)展嗜酸氧化亞鐵硫桿菌(Acidithiobacillus ferrooxidans,A.f)靜態(tài)淋溶鈾尾礦實(shí)驗(yàn),研究了微生物對(duì)淋溶液中鈾的釋放率和溶解速率以及淋溶后尾渣中不同形態(tài)鈾含量的影響。主成分分析結(jié)果表明,7個(gè)理化因素對(duì)易遷移態(tài)鈾釋放的影響,按重要程度排序?yàn)?Ca~(2+)(29)酸雨pH值(29)CO_3~(2-)(29)腐殖酸(29)浸出時(shí)間(29)PO_4~(3-)(29)液固比,前4個(gè)是主要因素;對(duì)潛在遷移態(tài)鈾釋放的影響,按重要程度排序?yàn)?Ca~(2+)(29)液固比(29)浸出時(shí)間(29)CO_3~(2-)(29)腐殖酸(29)酸雨pH值(29)PO_4~(3-),前4個(gè)是主要因素;對(duì)穩(wěn)定態(tài)鈾釋放的影響,按重要程度排序?yàn)?PO_4~(3-)(29)腐殖酸(29)CO_3~(2-)(29)酸雨pH值(29)液固比(29)Ca~(2+)(29)浸出時(shí)間,前4個(gè)是主要因素。微生物淋溶實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,接種A.f不添加Fe~(2+)、接種A.f添加Fe~(2+)的淋溶液中鈾的釋放率分別為84.17%和88.45%,鈾的溶解速率常數(shù)分別為0.0233 d~(-1)和0.0297 d~(-1)。淋溶后尾渣的連續(xù)提取結(jié)果表明,接種A.f的淋溶尾渣中不同形態(tài)鈾含量的變化分為3個(gè)階段,急劇下降期、緩慢下降期和穩(wěn)定期;反應(yīng)結(jié)束后,接種A.f不添加Fe~(2+)、接種A.f添加Fe~(2+)的淋溶尾渣中可交換態(tài)和碳酸鹽結(jié)合態(tài)鈾幾乎為0,鐵錳氧化態(tài)鈾分別降低了92.05%和85.52%;有機(jī)結(jié)合態(tài)鈾分別降低了89.31%和99.94%;殘?jiān)鼞B(tài)鈾分別降低了73.59%和82.59%,生物淋溶作用通過(guò)改變鈾的形態(tài)促使鈾從鈾尾礦中釋放出來(lái)從而降低鈾在尾礦中的遷移性。尾渣的SEM-EDS分析表明,接種A.f的淋溶尾渣表面出現(xiàn)大量絮狀物質(zhì)空洞和孔隙,細(xì)菌附著在溶蝕坑內(nèi),淋溶過(guò)程中細(xì)菌對(duì)鈾尾礦存在氧化溶解作用。這些研究結(jié)果為進(jìn)一步研究鈾尾礦中鈾污染的控制方法提供參考。
【學(xué)位單位】：南華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類(lèi)】：TD926.4
【部分圖文】：

第 1 章 緒 論 鈾尾礦概述.1 鈾尾礦來(lái)源目前，能源的產(chǎn)生主要依靠化石燃料，但隨之產(chǎn)生并排放到大氣中的二導(dǎo)致全球氣候變暖，為了解決這一全球性的問(wèn)題，尋找替代能源刻不容具有清潔、高效和綠色等優(yōu)點(diǎn)，而鈾資源是發(fā)展核電的物質(zhì)基礎(chǔ)[1]。1 克上通過(guò)核裂變可以產(chǎn)生相當(dāng)于燃燒 150 萬(wàn)克煤的能量[2]，鈾能否穩(wěn)定供影響核電發(fā)展的規(guī)模。鈾在世界范圍內(nèi)的分布并不均勻，圖 1.1 顯示了的鈾資源在全球的分布情況[3]。由圖 1.1 可知，鈾儲(chǔ)量最豐富的國(guó)家是，占全球鈾資源的 29%，我國(guó)鈾資源僅占全球鈾資源總量的 5%。

26mm，3.35 mm~5 mm，5 mm~10 mm以及+10 mm。不同粒徑鈾尾礦的累積分布率及各粒徑鈾尾礦中鈾的含量分析結(jié)果如圖3.1。由圖3.1可知，鈾尾礦的粒徑不僅分布較廣，而且顆粒較大，約88%的鈾尾礦顆粒的粒徑超過(guò)0.25 mm，這表明鈾尾礦形成的堆積體孔隙率較大，滲水性較強(qiáng)，為尾礦中鈾的迀移提供了連通的路徑，對(duì)土壤和水體造成潛在威脅[87]。此外，各粒徑下的鈾含量分布不均勻，且隨著鈾尾礦粒徑的增大，鈾含量逐漸降低，但當(dāng)粒徑超過(guò)1.18 mm時(shí)

圖 3.2 初始鈾尾礦 XRD 圖Fig. 3.2 XRD pattern of initial uranium tailings鈾尾礦 XRF 分析結(jié)果列于表 3.2。由表 3.2 可知，鈾尾礦的主要成分有 SiOl2O3、CaO、K2O、SO3，這與 XRD 分析發(fā)現(xiàn)鈾尾礦中的主要礦物為 SiO2、AlPOaAl2Si2O8·4H2O、KAlSi3O8這一結(jié)果相一致。但是 XRD 分析中并沒(méi)有檢測(cè)出 的礦物成分，這進(jìn)一步表明鈾在尾礦中的存在形式可能多以類(lèi)質(zhì)同像代替方吸附于其他物質(zhì)表面形式存在。表 3.2 鈾尾礦中化學(xué)成分分析表Table 3.2 Chemical components of the uranium tailings化學(xué)成分 SiO2Al2O3CaO K2O SO3Fe2O3MgO P2O5Cr2O TiO2Rb2O Mn百分含量(%) 69.05 13.7 4.999 4.472 4.46 1.787 0.921 0.334 0.143 0.0967 0.042 0.02圖 3.3 顯示的是鈾尾礦樣品的 SEM-EDS 面掃分布圖，從圖 3.3 可看出，
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本文編號(hào)：2859378