進(jìn)入21世紀(jì)以來(lái),人類(lèi)越來(lái)越發(fā)現(xiàn)自身面臨著兩大主要挑戰(zhàn):一是能源短缺問(wèn)題,二是環(huán)境污染問(wèn)題,這兩個(gè)問(wèn)題的存在已經(jīng)嚴(yán)重制約了工業(yè)社會(huì)的長(zhǎng)期性發(fā)展。出于自救目的,我們有必要尋找一種綠色的、可再生的新型能源來(lái)滿(mǎn)足社會(huì)日益發(fā)展的需要,同時(shí)在發(fā)展過(guò)程中還應(yīng)避免對(duì)環(huán)境造成污染。光催化技術(shù)有望解決人類(lèi)當(dāng)前所面臨的困難,不僅是因?yàn)樘?yáng)能分布廣、廉價(jià)易得、取之不盡,而且它還可以將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)變?yōu)橹T如氫能、電能以及化學(xué)能等其他形式的能量。2009年以來(lái),一種新穎的半導(dǎo)體材料——石墨相氮化碳（g-C3N4）越來(lái)越受到研究者的關(guān)注。它擁有許多獨(dú)特的性能,如合適的禁帶寬度,安全無(wú)毒、物理化學(xué)穩(wěn)定性高以及易于簡(jiǎn)單合成等等。然而,因?yàn)橹T如有限的可見(jiàn)光吸收能力、光生電子空穴對(duì)易發(fā)生簡(jiǎn)單復(fù)合等等因素的制約,g-C3N4在實(shí)際生活中的應(yīng)用還有很長(zhǎng)一段路要走。為了解決上述問(wèn)題,我們課題組采用了元素?fù)诫s以及構(gòu)建異質(zhì)結(jié)構(gòu)等方法來(lái)對(duì)g-C3N4進(jìn)行改性,改性前后樣品的光催化性能通過(guò)光催化分解水產(chǎn)氫實(shí)驗(yàn)來(lái)進(jìn)行比較。與此同時(shí),結(jié)合表征和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),我們還嘗試解釋了光催化反應(yīng)過(guò)程中載流子的分離、轉(zhuǎn)移及反應(yīng)機(jī)理。本論文的具體研究?jī)?nèi)容如下:1.... 

【文章來(lái)源】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省211工程院校985工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：75 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．２?ｐＨ＝０時(shí)，幾種常見(jiàn)半導(dǎo)體相對(duì)于真空能級(jí)和標(biāo)準(zhǔn)氫電極的能帶位置??

?．０Ｈ。．０２？和．０Ｈ均擁有強(qiáng)氧化活性，??可以將水體中的有機(jī)染料分子氧化分解成無(wú)害的小分子產(chǎn)物。在實(shí)驗(yàn)室階段，雖??然多種半導(dǎo)體光催化體系可在數(shù)小時(shí)內(nèi)將一定濃度的染料分子完全降解，但要想??真正推廣到工業(yè)化階段還存在不少挑戰(zhàn)，比如：半導(dǎo)體光催化劑在水體里的均勻??分散問(wèn)題、回收問(wèn)題，濃度較大的污水對(duì)催化材料光吸收的屏蔽問(wèn)題等等。??Ｄｙｅｓ?Ｃ０２?＋?Ｈ２０??＾ｉｍｍｅｒａｌｌｚａｔｉｏｎ??ｖ?．?於…Ｔｒｕｒｉｃａｔ＃ｄ??、，、太？敘、＇?ＶＳ？瓜、Ｖ‘??圖１．３以半導(dǎo)體Ｔｉ０２為例，光照下降解水中有機(jī)染料分子的示意圖??光催化Ｃ〇２還原。近年來(lái)，大氣中的Ｃ０２濃度持續(xù)上漲，由其所引發(fā)的“溫??室效應(yīng)”己對(duì)人類(lèi)的生活構(gòu)成了越來(lái)越顯著的影響。極端天氣頻發(fā)、海平面上升，??這些威脅促使人類(lèi)尋找類(lèi)似于植物“光合作用”的方式將大氣中的Ｃ〇２固定下來(lái)??并轉(zhuǎn)化為可以再次利用的碳?xì)浠衔�，以�?shí)現(xiàn)自然界中碳的循環(huán)，從而抑制Ｃ〇２??濃度的進(jìn)一步上升。而光催化技術(shù)有望實(shí)現(xiàn)人工光合作用，它可以通過(guò)還原ｃｏ２??為碳?xì)浠衔铮ǎ茫稀ⅲ茫龋常希�、ＨＣ００Ｈ、ＨＣＯＨ、ＣＨ４等）的形式將太�?yáng)光能轉(zhuǎn)??化為化學(xué)能ｆ１３］。Ｃ０２分子化學(xué)穩(wěn)定性很高，因此，將其轉(zhuǎn)化為其他碳?xì)浠衔锸??一個(gè)吸熱過(guò)程。對(duì)應(yīng)于不同產(chǎn)物，Ｃ０２在還原過(guò)程中所需的電子數(shù)、質(zhì)子數(shù)以及??能量有所差別，公式（４）、（５）、（６）、（７）和（８）展示了幾種常見(jiàn)產(chǎn)物的反應(yīng)??方程式及在ｐＨ?＝?７時(shí)的氧化還原電位。正是由于氧化還原電位的不同，因此要??－５－??

論???電化學(xué)沉積法。下面將就常用的幾種制備ｇ－Ｃ３Ｎ４的化學(xué)合成法作簡(jiǎn)要介紹。??（１）熱聚合法??該方法因僅需一步即可簡(jiǎn)單、快捷的得到ｇ－Ｃ３Ｎ４樣品而被廣泛使用。通俗??來(lái)講該方法就是將含有碳、氮元素的前驅(qū)物，如單氰胺、雙氰胺、三聚氰胺、尿??素和硫脲等［２４＿２８］，置于瓷舟中，在空氣或惰性氛圍下升至一定溫度即可得到ｇ－??Ｃ３Ｎ４。為了探宄不同溫度階段樣品所發(fā)生的反應(yīng)，Ｔｈｏｍａｓ等［２３］采用了熱重法??（ＴＧＡ）和Ｘ－射線(xiàn)粉末衍射法（ＸＲＤ）表征了反應(yīng)中間體。如圖１．５所示，整個(gè)??合成過(guò)程就是一個(gè)不斷加聚和縮聚的過(guò)程。首先，在大約２２０?°Ｃ時(shí)，單氰胺縮合??成雙氰胺或者三聚氰胺，同時(shí)生成的氨氣溢出；至３３５?°Ｃ時(shí)，樣品全部為三聚氰??胺相關(guān)的產(chǎn)物；當(dāng)溫度進(jìn)一步升至３９０?°Ｃ時(shí)，三聚氰胺分子重排得到均三嗪結(jié)構(gòu)；??最終，當(dāng)溫度達(dá)到５２０°Ｃ時(shí)，均三嗪?jiǎn)误w縮合成聚合型的ｇ－Ｃ３Ｎ４。若此時(shí)溫度繼??續(xù)升高，則ｇ－Ｃ３Ｎ４在６００°Ｃ時(shí)開(kāi)始變得不穩(wěn)定。而當(dāng)溫度超過(guò)７００°Ｃ時(shí)，ｇ－Ｃ３Ｎ４??則會(huì)完全分解成為氮?dú)庖约昂杌乃槠??采用熱聚合法制得的ｇ－Ｃ３Ｎ４，其性能主要受前驅(qū)物種類(lèi)和實(shí)驗(yàn)條件的影響。??不同前驅(qū)物的選擇會(huì)明顯地影響ｇ－Ｃ３Ｎ４的理化性質(zhì)，例如：最終樣品的Ｃ、Ｎ原??子比例、孔隙率、比表面積、吸收帶邊的位置以及納米結(jié)構(gòu)等等［２９】。??Ｎ＇?Ｖ??Ａ?Ａ?ｒ?Ａ?Ａ?ＪＸ?Ｘｌ??？２?—印又叫?＿?１?義?＿?—?ｎＷＶ＇Ｗ?Ｎ??Ｃｙ＿ｉｄｅ?ＨｚＮ?ｍＨ２?ＮＶＮ?Ｎ又入人、??ＤｌＣｙａｎａ＿ｅ?Ｍｅｌａｍｉｎｅ?Ｍｅ?丨?ｅｍ??Ｐｏｌｙｍｅｒ

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]堿金屬摻雜的石墨相氮化碳在可見(jiàn)光光催化制氫中的比較研究(英文)[J]. 江靜,曹少文,胡成龍,陳春華.  催化學(xué)報(bào). 2017(12)
[2]陰極電沉積法制備高氮含量氮化碳薄膜[J]. 李超,曹傳寶,朱鶴孫,呂強(qiáng),黃福林.  應(yīng)用化學(xué). 2004(01)

博士論文
[1]石墨相氮化碳基光催化材料的制備及其性能研究[D]. 盧照.華中科技大學(xué) 2017



本文編號(hào)：3632155