燃料電池是一種把燃料所具有的化學能直接轉(zhuǎn)換成電能的化學裝置。直接肼燃料電池(Direct hydrazine fuel cells,DHFCs)因具有理論輸出電壓高(1.56 V)、能量密度高(5.40kWh·kg~(-1))、反應(yīng)產(chǎn)物不污染環(huán)境等優(yōu)點有望在移動/便攜式電源應(yīng)用。研發(fā)低成本、高活性、良好穩(wěn)定性的陽極催化劑是推進DHFC商業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵。本文以DHFC陽極催化劑為研究內(nèi)容,采用不同的化學合成方法制備出低成本高效負載型Ni-B和Ni-P催化劑。采用X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)和X射線光電子譜(XPS)等表征技術(shù),對催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)進行了分析,同時通過循環(huán)伏安、線性掃描、計時電流等電化學方法測量催化劑催化活性及穩(wěn)定性,以建立催化劑結(jié)構(gòu)和性能的關(guān)系。論文所取得的研究成果為DHFC的商業(yè)化應(yīng)用奠定了實驗和理論基礎(chǔ),本論文主要研究內(nèi)容如下:1.采用化學鍍在泡沫鎳表面生成由平均尺寸為380 nm密集堆垛小球,以制備負載型Ni-B催化劑。通過XRD和選區(qū)電子衍射分析得出該催化劑是由非晶和納米晶組成。Ni-B催化劑用于N_2H_4電催化氧化展現(xiàn)出了良好的循環(huán)穩(wěn)定性。在30 ~oC電催化0.10 M N_2H_4,其起始電位為-0.09 V,在電位為0.30 V(相對于可逆氫電極)時,電流密度達到340 mA·cm~(-2)。相比于已報道的多數(shù)DHFC陽極催化劑,該催化活性處于領(lǐng)先水平。此外研究發(fā)現(xiàn)適當提高反應(yīng)溫度、水合肼和氫氧化鈉的濃度有利于對肼的電催化氧化。依據(jù)與Ni/泡沫鎳活性對比和XPS分析催化劑表面元素價態(tài)結(jié)果,得出電催化性能提高可能是因為摻雜B元素調(diào)節(jié)了Ni電子結(jié)構(gòu),進而提高了其本征活性。2.以泡沫鎳為載體,先水熱制備具有納米片層結(jié)構(gòu)Ni(OH)_2前驅(qū)體,再磷化制備出一種負載型Ni-P催化劑。通過XRD和選區(qū)電子衍射分析得出Ni-P催化劑是由Ni_(12)P_5和Ni_2P二相組成。在堿性條件下,研究其電催化氧化N_2H_4反應(yīng)的性能,該催化劑對N_2H_4電化學氧化表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和耐久性。在同樣電位下,Ni-P催化劑活性超過Ni-B催化劑,但其起始電位更正。結(jié)合理論和實驗,對其催化機理進行了初步探討。電催化性能提高同樣可能是因為摻雜P元素調(diào)節(jié)了Ni電子結(jié)構(gòu),進而提高了其本征活性。
【學位單位】：華南理工大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：TQ426;TM911.4
【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 前言
    1.2 燃料電池
        1.2.1 燃料電池發(fā)展史
        1.2.2 燃料電池特點
        1.2.3 燃料電池的分類
    1.3 直接液體燃料電池
        1.3.1 直接醇類燃料電池
        1.3.2 直接甲酸燃料電池
        1.3.3 直接硼氫化鈉燃料電池
        1.3.4 直接肼燃料電池
    1.4 直接肼燃料電池
        1.4.1 直接肼燃料電池發(fā)展簡史
        1.4.2 直接肼燃料電池工作原理
        1.4.3 直接肼燃料電池體系結(jié)構(gòu)
        1.4.4 直接肼燃料電池極化特性
    1.5 直接肼燃料電池電催化劑研究
        1.5.1 陽極催化劑
        1.5.2 陰極催化劑
    1.6 水合肼電化學氧化機理研究
    1.7 電催化劑研究面臨問題和研究熱點
    1.8 本課題研究意義和研究內(nèi)容
第二章 Ni-B/泡沫鎳用于肼電催化氧化
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 實驗原材料及裝置
        2.2.2 催化劑制備
        2.2.3 電化學測試
        2.2.4 表征
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 樣品形貌觀察與結(jié)構(gòu)表征
        2.3.2 陽極催化劑電化學活性研究
        2.3.3 催化劑的電化學比表面積和電化學阻抗測量
        2.3.4 Ni-B/泡沫鎳對肼電化學氧化機理分析
        2.3.5 不同反應(yīng)條件下樣品對肼電催化影響
    2.4 本章小結(jié)
第三章 Ni-P/泡沫鎳用于肼電催化氧化
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 試劑和儀器
        3.2.2 催化劑制備
        3.2.3 電化學測試
        3.2.4 表征
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 樣品形貌觀察與結(jié)構(gòu)表征
        3.3.2 催化劑活性及耐久性測試
        3.3.3 催化劑電化學比表面積和阻抗測量
    3.4 本章小結(jié)
第四章 結(jié)論
    4.1 本文結(jié)論
    4.2 本論文主要的創(chuàng)新成果
    4.3 本論文存在的不足與展望
參考文獻
攻讀碩士學位期間取得的研究成果
致謝
附件

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本文編號：2892239