由于化石能源的短缺,將可持續(xù)利用的生物質資源應用于能源領域已受到廣泛關注。源于生物質的碳材料來源廣泛、環(huán)境友好,并具有優(yōu)異的電化學性能,所以將生物質廢棄物高效轉換為生物質基碳材料,研究其在能源儲存和轉換方面的應用是目前研究的熱點課題。研究表明,雜原子摻雜碳材料在超級電容器、鋰離子電池電極材料以及氧還原催化劑等相關領域具有廣泛的應用前景。提高生物質基碳材料性能的關鍵在于如何活化碳材料,使其具有更大的比表面積、適宜的孔徑結構和高的雜原子含量。在使用傳統(tǒng)活化劑(如KOH或Na OH)活化生物質制備雜原子摻雜碳材料的過程中,活化劑對設備具有強烈的腐蝕現(xiàn)象,且制備的碳材料中雜原子含量偏低、限制了其規(guī)�；a。因此,從來源廣泛、可再生的生物質/生物質廢棄物,以及使用綠色、廉價的活化劑出發(fā),高效制備高性能的碳材料是一項重大的挑戰(zhàn)。本論文通過對碳材料結構和性能制約因素的分析,設計并制備了一系列廉價的生物質基雜原子摻雜碳納米材料,研究其作為超級電容器電極材料的電化學性能,主要研究內容如下:(1)以鹽湖廢棄物Ca Cl2作為活化劑,華南地區(qū)廣泛存在的農業(yè)廢棄物蔗渣作為生物質碳源,尿素作為氮源,一步活化蔗渣,制備了多級孔結構的富氮碳材料(HPNCs)。通過調節(jié)碳化溫度,前驅體中蔗渣、Ca Cl2和尿素的比例,可控制備了一系列的HPNCs。將蔗渣、Ca Cl2和尿素按質量比1:2:2混合后得到的前驅體在800 o C氮氣條件下碳化,得到的碳材料(S122)作為電極材料進行性能測試。結果表明,在1 A g-1的電流密度下該材料表現(xiàn)出高達323 F g-1的比電容,同時,該材料表現(xiàn)出優(yōu)良的倍率性能(當電流密度達到30 A g-1時,其比電容高達213 F g-1)和優(yōu)異的循環(huán)性能(在5 A g-1的電流密度下循環(huán)10000次,比電容沒有發(fā)生明顯的衰減)。(2)以硫脲作為雜原子來源,以蔗渣作為碳源,采用Ca Cl2一步活化的方法制備了氮、硫共摻雜的多孔碳材料。調節(jié)碳化溫度,實現(xiàn)氮、硫共摻雜碳材料的比表面積、孔容及雜原子含量的調控。將蔗渣、Ca Cl2和硫脲按質量比1:2:2混合得到的前驅體在800 o C氮氣條件下碳化,得到的碳材料(NS122-800)作為電極材料進行性能測試。結果表明,在1 A g-1的電流密度下該材料表現(xiàn)出189 F g-1的比電容,同時,該材料表現(xiàn)出良好的倍率性能(當電流密度達到30 A g-1時,其比電容高達139 F g-1)。(3)使用松塔、木屑和秸稈作為碳源,尿素作為氮源,采用Ca Cl2一步活化的方法,制備了一系列的HPNCs。結果表明,將松塔、Ca Cl2和尿素按質量比1:2:2做混合后得到的前驅體,在800 o C氮氣條件下碳化,制備的碳材料(S-122),比表面積達815.49 m2 g-1,孔容0.65 cm3 g-1,氮含量高達8.90%。(4)使用傳統(tǒng)活化劑(KOH),對所得碳材料(S122)進一步活化。結果表明,所得碳材料(S122-1:1)在增大比表面積的同時,保留了一定的多級孔分布,氮含量顯著降低。優(yōu)化KOH的加入比例,可對碳材料的比表面積、孔容、氮含量和碳化程度的進行有效調控。將S122和KOH按質量比1:1做混合后得到的前驅體,在800 o C氮氣條件下碳化,制備的碳材料S122-1:1作為電極材料,在1 A g-1的電流密度下表現(xiàn)出高達295 F g-1的比電容,當電流密度增大到100 A g-1時依然有高達230 F g-1的比電容,電容保持率高達77.97%。
【學位授予單位】：華南理工大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ127.11;TM53

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本文編號：2507704