【摘要】 換熱介質(zhì)的低導(dǎo)熱性能，已經(jīng)成為研究高效傳熱冷卻技術(shù)的障礙。因此，需要從工質(zhì)著手研發(fā)高換熱性能的換熱介質(zhì)。納米粉體添加到基液中配制成的納米流體通常比基液具有更大的導(dǎo)熱系數(shù)，其已經(jīng)成為提高流體傳熱性能的有效途徑。為方便工程應(yīng)用需要知道其比較準(zhǔn)確的熱物性特性數(shù)據(jù)，考察納米粉體的種類(lèi)、濃度，分散劑的種類(lèi)、濃度，溫度，陳化時(shí)間等不同因素對(duì)納米流體熱物理特性的影響規(guī)律，本文的主要內(nèi)容和結(jié)論如下：1.水基納米流體的制備方案研究。選擇了三種球形納米粉體CuO、α-Fe2O3、γ-Al2O3，單壁碳納米管：SWNT；選擇了SDBS、SDS、HTAB、GA四種分散劑；選擇幾種不同的納米粉體和分散劑質(zhì)量比為4:1、2:1、4:3、1:1。配制了一系列納米流體，并采用沉降觀測(cè)法和紫外-可見(jiàn)分光光度法對(duì)其分散穩(wěn)定性進(jìn)行了研究。研究表明：要配制分散穩(wěn)定性良好的納米流體，對(duì)于不同的納米粉體，合適的分散劑種類(lèi)和加入量可能不同。2.水基納米流體熱物理特性的實(shí)驗(yàn)研究。考察了納米粉體的種類(lèi)、濃度，分散劑的種類(lèi)、濃度，溫度，陳化時(shí)間對(duì)其熱物性的影響規(guī)律。結(jié)果表明：在納米粉體濃度1.0~5.0g·L-1范圍內(nèi)，不管是球形水基納米流體還是碳納米管水基納米流體的導(dǎo)熱系數(shù)提高率與納米粉體的濃度基本呈線(xiàn)性關(guān)系，但是其導(dǎo)熱系數(shù)提高率與前人的研究結(jié)果相比都要小得多。不同的納米粉體，對(duì)基液的導(dǎo)熱系數(shù)影響不同。由于分散劑的種類(lèi)對(duì)納米流體的分散穩(wěn)定性的影響不同，納米流體的導(dǎo)熱系數(shù)提高率的大小受分散劑的種類(lèi)和其分散穩(wěn)定性共同作用。在10~50℃溫度范圍內(nèi)，溫度對(duì)水基納米流體的導(dǎo)熱系數(shù)影響很大，溫度越高，導(dǎo)熱系數(shù)提高率越快。在10℃、30℃和50℃時(shí)，CuO/DIW納米流體的導(dǎo)熱系數(shù)相比新制備的納米流體分別最大降低了0.20%、0.19%和0.48%，納米流體的導(dǎo)熱性能隨著陳化時(shí)間有一定的退化。在其它條件相同的情況下，納米流體的黏度隨著納米粉體濃度及分散劑濃度的增加而增加，隨溫度的增加而減小。納米流體的黏度大于基液的黏度。在其它條件相同的情況下，納米流體的密度都小于基液的密度，且隨著納米粉體濃度而增加，隨著分散劑濃度的增加先增加再減小，隨溫度的增加而減小。3.水基納米流體的熱物理特性模型研究。對(duì)于球形納米流體導(dǎo)熱系數(shù)模型方面，將Maxwell模型、Yu&Choi模型、Wang模型、Kumar模型和實(shí)驗(yàn)值比較，并對(duì)Kumar模型進(jìn)行改進(jìn)。對(duì)于碳納米管納米流體導(dǎo)熱系數(shù)模型方面，考慮到CNT的不同結(jié)構(gòu)特性，建立適應(yīng)于CNT水基納米流體導(dǎo)熱系數(shù)的預(yù)測(cè)方法。對(duì)于納米流體黏度模型方面，將實(shí)驗(yàn)值與黏度模型值比較，得到實(shí)驗(yàn)值大于模型值。對(duì)于納米流體密度模型方面，對(duì)實(shí)驗(yàn)值與兩相流體的密度模型公式進(jìn)行比較，得到實(shí)驗(yàn)值小于各模型值。 

第1章 緒 論

 

1.1 研究背景及意義

換熱介質(zhì)的低導(dǎo)熱性能，筆耕文化傳播，已經(jīng)成為研究高效率傳熱冷卻技術(shù)的障礙。因此，需要從工質(zhì)著手研制具有優(yōu)良換熱性能的換熱介質(zhì)。為方便工程應(yīng)用需要知道其比較準(zhǔn)確的熱物性數(shù)據(jù)，流體熱物性的數(shù)據(jù)在能源和化工等領(lǐng)域的研究中都是不可或缺的。

1995 年 Choi 等研發(fā)了一種新的換熱流體—納米流體。納米流體由于其優(yōu)越的導(dǎo)熱和輸運(yùn)性能而吸引了學(xué)者的關(guān)注，相對(duì)于普通的固-液懸浮液，納米流體有以下幾方面優(yōu)勢(shì)：1）由于納米粉體粒徑小，導(dǎo)致比表面積大，使納米粉體和基液之間有更高的換熱面積；2）納米流體的導(dǎo)熱系數(shù)和傳熱性能較基液提高很大；3）與基液相比，獲得相同的熱量，納米流體需要的動(dòng)力能耗小；4）相對(duì)于毫米、微米粒子，納米粉體不容易引起管道等堵塞，推進(jìn)了系統(tǒng)的小型化進(jìn)程；5）納米粉體的布朗運(yùn)動(dòng)其主要作用，使其有良好的分散穩(wěn)定性。

通過(guò)將納米粉體分散到基液中可以提高基液的導(dǎo)熱系數(shù)，有效地強(qiáng)化換熱，提高裝置的效率，是因?yàn)樘砑蛹{米粉體到基液中可能增加了基液的比熱容和換熱面積，另外由于納米粉體的粒徑小，布朗運(yùn)動(dòng)劇烈，與基液分子及壁面之間的碰撞機(jī)會(huì)增多，加速了熱量的傳輸，強(qiáng)化了傳熱。納米粉體添加到基液中配制成的納米流體通常比基液具有更大的導(dǎo)熱系數(shù)，其已經(jīng)成為提高流體傳熱性能的有效途徑。

納米流體具有的許多優(yōu)點(diǎn)，需要以其分散穩(wěn)定性好為前提的。當(dāng)納米粉體因團(tuán)聚進(jìn)而黏附在在壁面上時(shí)，不但不會(huì)強(qiáng)化換熱，而且可能造成堵塞，加劇熱交換設(shè)備的老化，減少其壽命。然而，由于納米粉體尺寸較小使其具有較大的表面能，容易引起粒子團(tuán)聚，形成帶有若干弱連接界面的較大團(tuán)聚體，因此納米粉體的分散穩(wěn)定性是納米流體進(jìn)行后續(xù)工作的前提，也是納米流體可否進(jìn)行實(shí)際工程應(yīng)用的重要方面。

綜上所述，配制分散穩(wěn)定性好的納米流體，測(cè)量納米流體的熱物性數(shù)據(jù)對(duì)于納米粉體在傳熱領(lǐng)域的應(yīng)用有著指導(dǎo)性意義。

 

1.2 國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀

目前，試驗(yàn)研究仍然是研究納米流體熱物性的主要方法，大量學(xué)者也在盡可能地了解納米流體熱物性改變的機(jī)理，但仍尚未統(tǒng)一。對(duì)于納米流體的研究主要體現(xiàn)在兩個(gè)方面，一方面是納米流體的制備工藝及其分散穩(wěn)定性研究，這方面的研究目前在起步階段；另一方面是納米流體換熱性能的理論研究。

1.2.1 納米流體的分散穩(wěn)定性

納米粉體在基液中有良好的分散穩(wěn)定性是進(jìn)行納米流體特性研究的前提，也是納米流體應(yīng)用到各領(lǐng)域中所要攻克的關(guān)鍵問(wèn)題。雖然，納米流體的分散穩(wěn)定性研究很多，但是由于納米粉體、分散劑等的多樣性，研究的結(jié)果也不統(tǒng)一，而且還沒(méi)有統(tǒng)一的分散穩(wěn)定性評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)。

目前，一步法和兩步法是制備納米流體的兩種方法。一步法是指將納米粉體和納米流體的制備是先后完成的，這樣制備的納米粉體的尺寸小，分散性好，不需要表面改性處理就能得到分散穩(wěn)定性好的納米流體，但是一步法對(duì)設(shè)備的要求高，產(chǎn)量小，費(fèi)用高，不利于工業(yè)化的發(fā)展；兩步法是指首先制備出納米粉體，然后通過(guò)合適的分散方法分散到基液中以獲得分散穩(wěn)定性良好的納米流體，這種方法的優(yōu)點(diǎn)是程序簡(jiǎn)單方便，適合于實(shí)際應(yīng)用。

引起納米粉體團(tuán)聚的原因是多方面的，主要如下：

1）納米粉體的表面活性較高。一是由于納米粉體的表面能較大；另一方面是由于大量懸空鍵存在于表面原子上，所以表面活性較大。

2）納米粉體間的分子力。由于納米粉體粒徑小，粉體間的距離較短，納米粉體間的吸引力較大，納米粉體相互聚集而團(tuán)聚。

制備出均勻性好、分散性好、穩(wěn)定性高和壽命長(zhǎng)的納米流體，是將納米流體應(yīng)用于制冷領(lǐng)域和強(qiáng)化傳熱所需要的。Xuan 等對(duì)如何提高納米流體的分散穩(wěn)定性提出了幾種方法：(1)對(duì)納米流體的 pH值進(jìn)行調(diào)整。在水系納米流體中，通過(guò)調(diào)節(jié)納米流體的pH值，改變納米粉體表面的 Zeta電位來(lái)達(dá)到分散穩(wěn)定的目的。(2)添加表面活性劑。采用化學(xué)方法對(duì)納米粉體進(jìn)行表面處理，有目的地改變其表面物理化學(xué)性質(zhì)。表面改性的目的是降低納米粉體的表面能，提高納米粉體分散到基液中后的分散穩(wěn)定性。(3)利用超聲波震蕩來(lái)分散納米流體。超聲波機(jī)理與空化作用有關(guān)。最常用的方法是通過(guò)添加表面活性劑，改變納米粉體的表面特性，抑制納米粉體團(tuán)聚的發(fā)生，以獲得分散穩(wěn)定性良好的納米流體。

 

第2 章 水基納米流體的制備研究

 

納米粉體在基液中具有良好的分散穩(wěn)定性是研究納米流體性能的前提，也是納米流體應(yīng)用于各領(lǐng)域所要攻克的首要難題。本章通過(guò)選擇適當(dāng)?shù)募{米粉體和分散劑，制備出分散穩(wěn)定性良好的水基納米流體，找到水基納米流體的最佳制備方案。

 

2.1 納米流體的分散穩(wěn)定性機(jī)理

膠體是一種均勻混合物，由粒度介于宏觀粒子和微觀分子之間的微粒形成的分散體系。納米流體屬于膠體范疇的分散體系。納米流體屬于膠體范疇的分散體系。在納米流體中，因?yàn)榧{米粉體的各種特性，導(dǎo)致作用在納米粉體上的所有質(zhì)量力對(duì)納米粉體的分散不占決定性作用，而是作用在納米粉體上的表面力、范德華力、靜電斥力占主導(dǎo)的作用。根據(jù)其不同的主導(dǎo)作用可以將水基納米流體的穩(wěn)定機(jī)理分為：靜電穩(wěn)定機(jī)制、空間位阻穩(wěn)定、靜電位阻穩(wěn)定和竭盡穩(wěn)定等機(jī)制。

1) 靜電穩(wěn)定機(jī)制

靜電穩(wěn)定的穩(wěn)定機(jī)理是雙電層排斥理論（DLVO 理論）。雙電層結(jié)構(gòu)的模型主要有四種，分別為 Helmholtz 模型、Gouy-Chapman 模型、Stern 模型和 Graphame 模型。目前，比較受重視的理論是在Stern 模型基礎(chǔ)上發(fā)展起來(lái)的 Graphame 模型。納米粉體分散到基液中，特別是基液為去離子水時(shí)，去離子水可以電離，容易形成Zeta 電位。當(dāng)電位的絕對(duì)值較大時(shí)，靜電斥力起著主要作用，納米粉體不易團(tuán)聚，水基納米流體穩(wěn)定；反之，范德華引力起主要作用，納米粉體容易團(tuán)聚，進(jìn)而沉淀下來(lái)，水基納米流體不穩(wěn)定。

2) 空間位阻穩(wěn)定機(jī)制

空間位阻穩(wěn)定是指在基液中加入一些不帶電的高分子聚合物類(lèi)分散劑，高分子聚合物類(lèi)分散劑的溶劑化鏈在基液中充分的伸展，形成空間位阻層作為一個(gè)穩(wěn)定部分，這樣增大了納米粉體間的距離，降低了納米粉體的范德華力，從而阻礙納米粉體間的碰撞團(tuán)聚及其沉降。

3) 靜電位阻穩(wěn)定機(jī)制

靜電位阻穩(wěn)定是通過(guò)在基液中添加一定量的帶電的高分子聚合物，其吸附在納米粉體的表面，形成一個(gè)空間位阻層，同時(shí)它會(huì)和納米粉體之間形成靜電排斥力。在空間位阻和靜電的共同作用下，納米流體具有良好地分散穩(wěn)定效果。

4）竭盡穩(wěn)定機(jī)理

若采用的非離子性聚合物沒(méi)有錨固基團(tuán)，或只和納米粉體發(fā)生弱吸附或負(fù)吸附，此時(shí)納米粉體表面的聚合物濃度降低，導(dǎo)致體系中不能形成空間位阻層。當(dāng)納米粉體相互接近時(shí)，聚合物分子離開(kāi)兩納米粉體的中間區(qū)域和竭盡區(qū)域，而在介質(zhì)中重新分布。竭盡穩(wěn)定作用主要取決于高聚物的濃度和聚合物與冷凍機(jī)油的相溶性。

對(duì)于納米粉體-水分散系，靜電、空間位阻效應(yīng)是同時(shí)共存的，采用靜電位阻穩(wěn)定機(jī)理解釋比較合理。

 

2.2 水基納米流體的制備方法

水基納米流體合適的制備方法需要選擇合適地納米粉體和分散劑，當(dāng)納米粉體與分散劑之間匹配了，在適當(dāng)?shù)姆稚l件下，分散劑才能發(fā)揮作用，使納米粉體在基液中有較好的分散效果，防止團(tuán)聚的發(fā)生，以便納米粉體能夠長(zhǎng)期穩(wěn)定的分散在基液中，從而制備出長(zhǎng)期有效并且有特定功能的納米流體。

2.2.1 納米粉體的選擇

由于納米粉體的形狀和種類(lèi)多樣，根據(jù)納米粉體形狀的不同，選擇兩類(lèi)納米粉體，分別為球形納米粉體和碳納米管。

球形納米粉體選擇常用金屬氧化物 CuO、α-Fe2O3、γ-Al2O3，碳納米管選擇的是單壁碳納米管（SWNT）；SWNT 是由中國(guó)科學(xué)院成都有機(jī)化學(xué)有限公司提供，其MFG Code為IS110406，其平均直徑為 1~2 nm,長(zhǎng)度為 30μm，CNTs純度為 90wt%，SWNTs純度大于60%�；簽槿ルx子水，電阻為18MΩ。本文選取的納米粉體，其主要參數(shù)和制造商家列于表2-1中。

 

 

2.2.2 分散劑的選擇

分散劑的作用是降低固-液、液-液、固-氣之間的界面自由能，盡量減少分散過(guò)程中表面能的增大，使分散容易進(jìn)行，同時(shí)使分散后的粉體帶同樣電荷產(chǎn)生靜電排斥作用或液膜保護(hù)作用，分散后的粉體不再團(tuán)聚，起到穩(wěn)定保護(hù)膠體的作用。分散劑的應(yīng)用中，需根據(jù)不同的目的選擇具備適當(dāng)?shù)挠H水親油的分散劑。在制備納米流體時(shí)，根據(jù)納米粉體和納米流體的用途選擇適當(dāng)?shù)胤稚┘胺稚┑奶砑恿�。�?dāng)納米流體中分散劑濃度過(guò)高時(shí)，會(huì)出現(xiàn)過(guò)飽和吸附的現(xiàn)象，納米流體中過(guò)多的高分子長(zhǎng)鏈可能會(huì)互相交叉連接，使納米流體的分散穩(wěn)定性難于保證。而當(dāng)其濃度過(guò)小時(shí)，則分散劑不能將納米粉體全部包裹，粒子之間的吸引力仍較大，納米粉體將團(tuán)聚。所以，一定要選擇與納米粉體、基液等相匹配的分散劑及其添加量。

 

第 3 章 水基納米流體的分散穩(wěn)定性評(píng)價(jià)的實(shí)驗(yàn)研究............18

3.1 球形納米粉體/DIW 納米流體的分散穩(wěn)定性評(píng)價(jià)...............18

3.1.1 CuO/DIW 納米流體的分散穩(wěn)定性評(píng)價(jià)......18

3.1.2 α-Fe2O3/DIW 納米流體的分散穩(wěn)定性評(píng)價(jià)...........19

第 4 章 水基納米流體熱物性的實(shí)驗(yàn)研究..........26

4.1 納米流體導(dǎo)熱系數(shù)等熱物性的實(shí)驗(yàn)研究.............26

4.1.1 導(dǎo)熱系數(shù)的實(shí)驗(yàn)研究.................26

第 5 章 水基納米流體導(dǎo)熱系數(shù)等熱物性的模型研究..........44

5.1 水基納米流體的導(dǎo)熱系數(shù)模型研究.......................44

 

第5章 水基納米流體導(dǎo)熱系數(shù)等熱物性的模型研究

 

除了實(shí)驗(yàn)研究納米流體的熱物性之外，理論預(yù)測(cè)是實(shí)現(xiàn)納米流體工業(yè)化和產(chǎn)業(yè)化的重要一步，因?yàn)閷?duì)所有的納米流體導(dǎo)熱系數(shù)通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量有點(diǎn)困難。因此，需要建立納米流體的導(dǎo)熱系數(shù)模型來(lái)預(yù)測(cè)納米流體的導(dǎo)熱系數(shù)，具有一定的實(shí)際應(yīng)用意義。導(dǎo)熱系數(shù)模型應(yīng)更多考慮影響納米流體導(dǎo)熱系數(shù)的因素。

 

5.1 水基納米流體的導(dǎo)熱系數(shù)模型研究

5.1.1 球形水基納米流體的模型研究

5.1.1.1 納米流體導(dǎo)熱系數(shù)實(shí)驗(yàn)值和模型值的比較

 

 

圖 5-1 (A)、(C)、(E)中，溫度為 30 ℃，圖5-1 (B)、(D)、(F)中，納米粉體質(zhì)量濃度為3 g·L-1。從圖5-1 (A)、(C)、(E)中可以看出，各模型值都小于實(shí)驗(yàn)值，Kumar模型的導(dǎo)熱系數(shù)提高率數(shù)量級(jí)為10-7。圖5-1 (B)、(D)、(F)中可以看出，Maxwell 模型、Yu&Choi模型和Wang 模型的導(dǎo)熱系數(shù)提高率值隨著溫度的升高而略有下降，這與實(shí)驗(yàn)值相反。原因可能是這些模型未考慮溫度的影響。Kumar 模型的導(dǎo)熱系數(shù)提高率值隨著溫度的升高而升高，但數(shù)量級(jí)和實(shí)驗(yàn)值相差太多。因此，需要對(duì)納米流體的導(dǎo)熱系數(shù)模型改進(jìn)。

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

結(jié)論與展望

主要工作

本文主要驗(yàn)證將納米粉體分散到基液中是否可以提高流體的導(dǎo)熱系數(shù)，并且在基液中添加納米粉體是否提高納米流體的黏度和基液的密度。本文的主要工作如下：

1．水基納米流體的制備方案研究及其分散穩(wěn)定性評(píng)價(jià)。制備了一系列球形納米流體(CuO/DIW、α-Fe2O3/DIW、γ-Al2O3/DIW)和 SWNT/DIW 納米流體，考察分散劑種類(lèi)和分散劑濃度分別對(duì)球形納米流體和碳納米管水基納米流體的分散穩(wěn)定性的影響，主要從重力沉降法和紫外可見(jiàn)分光光度法方面進(jìn)行評(píng)價(jià)，從中分別選擇各自分散穩(wěn)定性較好的納米流體制備方案。

2．水基納米流體導(dǎo)熱系數(shù)等熱物性的實(shí)驗(yàn)研究�？疾炝思{米粉體的種類(lèi)、濃度，分散劑的種類(lèi)、濃度，溫度，陳化時(shí)間對(duì)其導(dǎo)熱系數(shù)的影響規(guī)律。并考察了納米粉體的濃度、分散劑的濃度及溫度對(duì)納米流體黏度和密度的影響。

3．水基納米流體的熱物理特性模型研究。對(duì)于球形納米流體導(dǎo)熱系數(shù)模型方面，將 Maxwell 模型、Yu & Choi 模型、Wang 模型和 Kumar 模型的值和實(shí)驗(yàn)值比較，并對(duì)Kumar模型進(jìn)行改進(jìn)。對(duì)于碳納米管納米流體導(dǎo)熱系數(shù)的模型方面，建立了適用于碳納米管水基納米流體導(dǎo)熱系數(shù)的預(yù)測(cè)方法，并將模型值與實(shí)驗(yàn)值比較。對(duì)于納米流體黏度方面，將實(shí)驗(yàn)值與模型值比較。對(duì)于納米流體密度模型方面，對(duì)實(shí)驗(yàn)值與兩相流體的密度模型進(jìn)行比較。

主要結(jié)論

1. 要配制出分散穩(wěn)定性較好的 CuO/DIW、α-Fe2O3/DIW、γ-Al2O3/DIW 和SWNT/DIW 納米流體，合適的分散劑分別為 SDBS、SDBS、HTAB 和 HTAB，且納米粉體與分散劑的質(zhì)量比分別為2:1、4:1、2:1 和4:3。

2. 在納米粉體質(zhì)量濃度1.0~5.0 g·L-1內(nèi)，不管是球形水基納米流體還是碳納米管水基納米流體的導(dǎo)熱系數(shù)提高率與納米粉體質(zhì)量濃度基本呈線(xiàn)性關(guān)系，但是其導(dǎo)熱系數(shù)提高率與前人的研究結(jié)果相比都要小得多。由于分散劑的種類(lèi)對(duì)納米流體的分散穩(wěn)定性的影響不同，納米流體的導(dǎo)熱系數(shù)提高率的大小受分散劑的種類(lèi)和其分散穩(wěn)定性共同作用。在 10~50 ℃溫度范圍內(nèi)，溫度對(duì)水基納米流體的導(dǎo)熱系數(shù)影響很大，溫度越高，導(dǎo)熱系數(shù)提高率越快。在10℃、30℃和 50℃時(shí)，CuO/DIW 納米流體的導(dǎo)熱系數(shù)相比新制備的納米流體分別最大降低了0.20%、0.19%和0.48%，納米流體的導(dǎo)熱性能隨著陳化時(shí)間有一定的退化。在其它條件相同的情況下，納米流體的黏度隨著納米粉體濃度及分散劑濃度的增加而增加，隨溫度的增加而減小。納米流體的黏度大于基液的黏度。在其它條件相同的情況下，納米流體的密度都小于基液的密度，且隨著納米粉體濃度而增加，隨著分散劑濃度的增加先增加再減小，隨溫度的增加而減小。

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