本文關(guān)鍵詞：酰胺基二價(jià)稀土胺化物的合成、表征及在催化二氧化碳化學(xué)轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用

  更多相關(guān)文章： 酰胺 二價(jià)稀土配合物 二氧化碳 含氮雜環(huán)

【摘要】：本文首先合成了3種新的酰胺配體(HL1=tBuC6H4CONHC6H3(iPr)2;HL2=ClC6H4CONHC6H3(iPr)2;HL4=Me3C6H2CONHC6H3Me2),合成了酰胺基銪(II)配合物,這些配合物都經(jīng)過了包括X-ray單晶衍射分析在內(nèi)的表征。隨后考察了酰胺基稀土配合物對(duì)鄰氨基苯甲腈和氮雜環(huán)丙烷分別與二氧化碳環(huán)化反應(yīng)的催化活性,比較了改變配體取代基和中心金屬,其配合物的不同催化活性。主要研究結(jié)果如下:1.將酰胺配體HL1、HL2分別與Eu[N(SiMe3)2]2按照1:1的摩爾比發(fā)生配體交換反應(yīng),得到酰胺基二價(jià)稀土胺化物{L1Eu[N(SiMe3)2](THF)}2(1)和{L2Eu[N(TMS)2]THF}{L22Eu(THF)2}(2),配合物均為雙核結(jié)構(gòu)。將酰胺配體HL4與Eu[N(SiMe3)2]3按照2:1的摩爾比發(fā)生配體交換反應(yīng),得到酰胺基二價(jià)稀土均配物{L46Eu3(THF)2}(5),配合物為三核結(jié)構(gòu)。所有配合物都經(jīng)過了元素分析和X-ray單晶衍射的表征。按照文獻(xiàn)合成了配合物3和4({L3Ln[N(TMS)2]THF}2(Ln=Eu(3),Yb(4);HL3=C6H5CONHC6H3(iPr)2))。2.考察了酰胺基二價(jià)稀土配合物1-5對(duì)催化鄰氨基苯甲腈與二氧化碳加成環(huán)化合成2,4-喹唑啉二酮反應(yīng)的催化活性。系統(tǒng)地篩選了催化劑用量、添加劑、反應(yīng)時(shí)間、溶劑以及溫度等影響因素,并比較了不同的中心金屬以及不同的配體對(duì)該反應(yīng)的催化活性。以配合物3為催化劑對(duì)底物進(jìn)行了拓展,發(fā)現(xiàn)在常壓條件下該催化劑就能對(duì)底物有廣泛的適用性。3.考察了酰胺基二價(jià)稀土配合物1-5對(duì)催化氮雜環(huán)丙烷衍生物與二氧化碳環(huán)化合成VA唑烷酮反應(yīng)的催化活性。系統(tǒng)地篩選了催化劑用量、反應(yīng)時(shí)間、溶劑以及溫度等影響因素,并比較了不同的中心金屬以及不同的配體對(duì)該反應(yīng)的催化活性。合成了一系列不同的氮雜環(huán)丙烷衍生物,初步考察了配合物1對(duì)該類底物的適用性。
【關(guān)鍵詞】：酰胺 二價(jià)稀土配合物 二氧化碳 含氮雜環(huán)
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O641.4
【目錄】：

• 中文摘要4-5
• ABSTRACT5-9
• 引言9-10
• 第一章 文獻(xiàn)綜述10-26
• 第一節(jié) 以二氧化碳和鄰氨基苯甲腈類化合物合成 2,4-喹唑啉二酮類化合物的研究進(jìn)展10-13
• 第二節(jié) 以二氧化碳和氮雜環(huán)丙烷類化合物合成VA唑烷酮類化合物的研究進(jìn)展13-17
• 第三節(jié) 酰胺基稀土胺化物的合成及性能研究進(jìn)展17-22
• 第四節(jié) 立題思想22-23
• 參考文獻(xiàn)23-26
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分26-34
• 第一節(jié) 原料及試劑的純化26-29
• 第二節(jié) 分析與測(cè)試29-30
• 第三節(jié) 原料的制備30-32
• 第四節(jié) 酰胺基二價(jià)稀土金屬配合物的合成32-33
• 第五節(jié) 酰胺基二價(jià)稀土金屬配合物的催化性能33
• 參考文獻(xiàn)33-34
• 第三章 酰胺基二價(jià)稀土胺化物的合成與表征34-44
• 第一節(jié) 酰胺配體的合成和表征34-35
• 第二節(jié) 酰胺基二價(jià)稀土（Yb和Eu）胺化物的合成35-43
• 參考文獻(xiàn)43-44
• 第四章 2,4-喹唑啉二酮的合成：酰胺基二價(jià)稀土配合物催化的鄰氨基苯甲腈與二氧化碳的加成環(huán)化反應(yīng)44-55
• 第一節(jié) 催化鄰氨基苯甲腈與二氧化碳加成環(huán)化合成 2,4-喹唑啉二酮44-51
• 第二節(jié) 2,4-喹唑啉二酮類化合物的核磁和部分質(zhì)譜數(shù)據(jù)51-54
• 參考文獻(xiàn)54-55
• 第五章 VA唑烷酮衍生物的合成：酰胺基二價(jià)稀土胺化物催化氮雜環(huán)丙烷衍生物與二氧化碳加成環(huán)化55-63
• 第一節(jié) 催化氮雜環(huán)丙烷衍生物與二氧化碳加成環(huán)化合成VA唑烷酮衍生物55-58
• 第二節(jié) 氮雜環(huán)丙烷衍生物的合成和表征58-60
• 第三節(jié) 底物的拓展60-62
• 參考文獻(xiàn)62-63
• 全文總結(jié)63-65
• 攻讀碩士期間發(fā)表的論文65
• 會(huì)議論文65
• 申請(qǐng)專利65-66
• 附錄66-88
• 致謝88-89

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