本文關鍵詞：過渡金屬硫化物及其異質結構的理論研究

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【摘要】：隨著石墨烯材料的崛起,其他二維材料也逐漸受到了廣泛的關注和研究。近幾年,針對二維過渡金屬硫族化合物(TMDs)的研究逐漸引起重視,其中包括二硫化鉬,二硫化釩等。二硫化鉬(MoS_2)是一種具有和石墨烯結構類似的二維材料,由于其具有的獨特性質使其在電子器件和感應器等方面存在很大的潛在應用。我們采用第一性原理和蒙特卡洛計算方法,系統(tǒng)研究了非極性氣體(CO_2和CH_4)在單層MoS_2表面(包括無缺陷和有缺陷結構)的吸附過程。與常用氣體吸附劑(金屬有機架構的材料和碳基材料)相比,MoS_2有著更大的優(yōu)勢,包括其比較大的體表面積比和可調控的性質。CO_2和CH_4在完美MoS_2表面的吸附較弱,但是當MoS_2表面存在硫空位缺陷時,CO_2和CH_4的吸附能大大增加,為40-60kJ?mol-1。進一步的蒙特卡洛模擬發(fā)現(xiàn),單空位的S缺陷在室溫80Bar條件下,對于CO_2的吸附質量比達到42.1wt%,對CH_4的吸附質量比達到37.6wt%。我們的計算結果表明通過調控MoS_2表面的缺陷結構,可以發(fā)展MoS_2成為理想吸附劑和氣體敏感器。二維單層二硫化釩(VS_2),金屬性,是一種具有磁性的過渡金屬硫族化合物。我們在第一性原理計算的基礎上研究了由二硫化釩和氟化石墨烯構成的異質材料的結構和磁性特性。通過控制氟化石墨烯的氟化率從而調控整個異質結構的電磁性質。計算結果發(fā)現(xiàn),隨著氟化石墨烯表面氟化率的改變,即氟化石墨烯磁矩的改變,整個異質結構的總磁矩相對于單層二硫化釩有所增加,并且控制氟化石墨烯的磁矩可以有效控制整體異質結構的磁矩。通過對異質結構的電子性質和自旋密度的分析,我們確定了兩層之間的相互作用機制和磁性產(chǎn)生的機理。通過對分態(tài)密度的分析發(fā)現(xiàn)釩原子貢獻了主要的磁矩。我們的計算結果預測了過渡金屬硫族化合物異質結構在自旋電子器件上的潛在應用。二維單層二硒化鉬(MoSe_2),是一種類似MoS_2結構的半導體材料。我們采用第一性原理的計算方法研究了單層MoSe2和具有典型表面Se缺陷的(VSe,DVSe和Vdi-Se)MoSe_2的結構和電子性質。并進一步研究了采用鹵素原子(X=F,Cl,Br,I)修復Se缺陷后的結構、電磁和光學性質。我們的研究結果表明,鹵素原子修復后得到的穩(wěn)定結構仍然呈現(xiàn)半導體特性,并且發(fā)現(xiàn)這同時也是一種有效的形成P型半導體的摻雜方法,可以成為實驗上用來進行光致發(fā)光增強的主要手段。Se空位缺陷可以引起缺陷態(tài),并且使得單層MoSe_2的能隙和光學吸收減小。然而,當這些Se空穴在被鹵素原子修復替代后,開始的缺陷態(tài)會移動到導帶底(CBM)附近,并且增加修復系統(tǒng)的帶隙。同時,鹵素原子還可以引發(fā)局域磁矩。因此,我們的理論結果為MoSe_2以及其它過渡金屬硫族化合物在光學電子器件方面的應用提供了有價值的參考。
【關鍵詞】：密度泛函理論 異質結構 二硫化鉬 二硫化釩 二硒化鉬
【學位授予單位】：蘇州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O611.2
【目錄】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 緒論10-22
• 1.1 單層二硫化鉬的納米材料11-16
• 1.1.1 單層二硫化鉬11-12
• 1.1.2 二硫化鉬的缺陷結構12-16
• 1.2 單層二硫化釩的納米材料16-18
• 1.3 二維范德華異質結構18-20
• 1.4 本文的研究意義20-22
• 第二章 計算方法22-27
• 2.1 理論基礎22-25
• 2.1.1 Born-Oppenheimer近似與Hartree-Fock近似22
• 2.1.2 密度泛函理論22-25
• 2.2 本文中使用的計算軟件介紹25-27
• 第三章 非極性氣體在單層二硫化鉬表面的吸附研究27-40
• 3.1 引言27-28
• 3.2 計算方法28-29
• 3.3 結果與討論29-38
• 3.3.1 CO_2和CH_4在單層二硫化鉬表面的吸附29-31
• 3.3.2 CO_2和CH_4在具有點缺陷二硫化鉬表面的吸附31-37
• 3.3.3 采用蒙特卡洛方法對氣體吸附的研究37-38
• 3.4 本章小結38-40
• 第四章 二硫化釩與氟化石墨烯形成異質結構的磁性研究40-52
• 4.1 引言40-41
• 4.2 計算模型與方法41-42
• 4.3 結果與討論42-51
• 4.3.1 范德華異質結構模擬的泛函選擇42-44
• 4.3.2 石墨烯和VS2形成的穩(wěn)定異質結構44-46
• 4.3.3 氟化石墨烯對VS2磁性的調控46-49
• 4.3.4 自旋極化態(tài)密度和自旋密度的分析49-51
• 4.4 本章小結51-52
• 第五章 鹵素原子修復二硒化鉬表面硒空位的電磁和光學性質的研究52-66
• 5.1 引言52-53
• 5.2 計算方法53-54
• 5.3 結果與討論54-64
• 5.4 本章小結64-66
• 第六章 總結66-69
• 參考文獻69-82
• 攻讀學位期間本人出版或公開發(fā)表的論著、論文82-83
• 致謝83-84

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1 蔡釗;鄺允;羅亮;王利人;孫曉明;;Au-Ni異質結納米晶的尺寸調控[J];化學學報;2013年09期

2 張振飛;劉海瑞;張華;劉旭光;賈虎生;許并社;;ZnO/Ag球形異質結復合材料的制備及其吸光性能研究[J];人工晶體學報;2013年12期

3 錢學e，

本文編號：939405