本文關(guān)鍵詞：金屬有機(jī)骨架衍生Ni基材料催化烷烴選擇氧化（英文）

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【摘要】：N摻雜碳基納米材料由于具有高穩(wěn)定性、良好的導(dǎo)電性、較大的孔體積和比表面積等特點(diǎn)而受到了國內(nèi)外廣泛的關(guān)注,在氣體吸附、催化、電化學(xué)以及燃料電池等許多領(lǐng)域表現(xiàn)出潛在應(yīng)用價(jià)值.N摻雜碳材料的制備主要采用兩種方法,即后合成法和原位合成法.后合成法是指采用含N化合物(如尿素等)對(duì)已合成的碳材料進(jìn)行處理,但所制材料中N含量往往偏低,且N活性位不夠穩(wěn)定.要得到N含量較高且穩(wěn)定的N摻雜碳材料常常采用原位合成法,即以富氮前體作為模板,在熱解過程中N原位嵌入碳納米材料中,因而具有結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,N含量豐富等優(yōu)點(diǎn).金屬有機(jī)骨架(MOFs)材料是一種新型的類沸石類多孔材料,是由金屬離子和有機(jī)配體通過配位鍵鍵合而成的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu).該類材料具有較高的孔隙率和比表面積以及結(jié)構(gòu)可調(diào)控性等特點(diǎn).通過調(diào)節(jié)金屬中心和配體種類,引入含N配體,可以得到不同類型的含N的MOFs.此外,含N的MOFs在一定溫度下熱解能有效減少N元素的流失,因此,MOFs是一類優(yōu)秀的用于制備N摻雜碳基納米材料的模板材料.近年來,以含N的金屬有機(jī)骨架材料為模板,通過簡單熱解一步合成N摻雜碳基納米催化劑,已成為國內(nèi)外研究的熱點(diǎn)之一.本文在惰性氣氛中采用直接熱解Ni基MOF方法制備了N摻雜C包裹的Ni納米顆粒,并利用X射線粉末衍射(PXRD)、N2吸附脫附、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)、原子吸收光譜(AAS)、X射線光電子能譜(XPS)等對(duì)該復(fù)合材料的組成和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征.PXRD測試結(jié)果表明,經(jīng)過熱解,催化劑中出現(xiàn)了大量的金屬Ni粒子,說明Ni-MOF中的Ni~(2+)離子在熱解過程中被原位還原成了Ni納米顆粒.N2吸附脫附結(jié)果表明,熱解前的Ni-MOF結(jié)構(gòu)中只存在微孔結(jié)構(gòu),但是熱解Ni@C-N材料中生成了大量的介孔或大孔結(jié)構(gòu),從而有利于反應(yīng)底物與催化劑活性位點(diǎn)的接觸.SEM結(jié)果表明,在較低的溫度下熱解,催化劑可以保持MOFs原來的構(gòu)型,且結(jié)構(gòu)疏松多孔;而在較高的溫度下熱解,如800℃℃,將有大量的碳納米管生成.TEM結(jié)果表明,隨著熱解溫度升高,催化劑中Ni納米顆粒逐漸增大.從HRTEM測試結(jié)果可以清晰看出,高溫?zé)峤鈺r(shí)有石墨烯結(jié)構(gòu)生成,并且生成的Ni納米顆粒原位嵌入了石墨烯結(jié)構(gòu)中,因而有利于Ni納米顆粒的分散,從而提高催化劑的活性.XPS結(jié)果進(jìn)一步證明,熱解過程中,Ni~(2+)被原位還原成了零價(jià)的Ni納米粒子,此外,N 1s譜圖也進(jìn)一步證明N在熱解過程中原位嵌入了生成的石墨烯結(jié)構(gòu)中.隨后,以乙基苯選擇性氧化為模型反應(yīng),測試了Ni@C-N材料的催化活性.結(jié)果表明,該材料在烷烴選擇氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出很高的催化活性和選擇性,尤其是Ni@C-N-900-8h,在溫和的反應(yīng)條件下,可有效催化一系列飽和烷烴的選擇氧化,獲得很高的氧化產(chǎn)物收率,且重復(fù)利用多次后其活性和選擇性沒有明顯的下降.
【作者單位】： 華南理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院制漿造紙工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;
【關(guān)鍵詞】： 鎳 納米粒子 金屬有機(jī)骨架 烷烴 氧化 多相催化
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China (21322606,21436005,21576095) the State Key Laboratory of Pulp and Paper Engineering (2015TS03) the Doctoral Fund of Ministry of Education of China (20120172110012) Fundamental Research Funds for the Central Universities (2015ZP002,2015PT004) Guangdong Natural Science Foundation (2013B090500027)~~
【分類號(hào)】：O643.36;O627
【正文快照】： 1. Introduction hexane oxidation needs careful control (at conversions of 5% with 75% 80% selectivity to KA oil) to prevent the production The selective partial oxidation of alkanes is an important of excessive amounts of byproducts owing to over ox

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1 王娜,李文,李保慶;煤多段加氫熱解過程的脫硫脫氮效應(yīng)研究[J];燃料化學(xué)學(xué)報(bào);2001年01期

2 李文,王娜,李保慶;用熱重法研究不同煤種的多段加氫熱解過程[J];中國礦業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào);2001年05期

3 李文,王娜,李保慶;煤的多段加氫熱解過程及機(jī)理分析[J];高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報(bào);2002年09期

4 常麗萍,趙婭鴻;煤中固有礦物質(zhì)在熱解過程中對(duì)氮釋放的影響[J];煤炭轉(zhuǎn)化;2005年02期

5 張代林;李偉鋒;曾濤;鄭明東;王培珍;;煉焦煤的熱解過程研究[J];煤炭學(xué)報(bào);2012年02期

6 張成;李婷婷;曲世俊;李冬;陳剛;;煤溫和熱解過程中汞釋放形態(tài)及分布規(guī)律研究[J];工程熱物理學(xué)報(bào);2012年11期

7 錢慧娟;;炭化木材的特性分析[J];林產(chǎn)化工通訊;1991年01期

8 鄭瑜,黃清鎮(zhèn),謝偉文,張琳娜;三核鐵甲酸配合物的熱解過程及其若干催化活性碎片的研究[J];無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào);1993年03期

9 何文絢;;三重橋氧三核鐵丙酸配合物熱解過程的研究[J];化學(xué)通報(bào);1993年04期

10 李文,王娜,李保慶;煤催化多段加氫熱解過程的產(chǎn)物分析[J];中國礦業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào);2002年03期

中國重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 張代林;李偉鋒;鄭明東;;煉焦煤的熱解過程研究[A];2012冀蘇魯皖贛五省金屬（冶金）學(xué)會(huì)第十六屆焦化學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2012年

2 修健;張秋民;關(guān)wn;何德民;許英梅;;利用熱重分析方法驗(yàn)證油頁巖和煤共熱解過程中發(fā)生協(xié)同作用的現(xiàn)象[A];第九屆全國化學(xué)工藝學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C];2005年

3 周仕學(xué);郭俊利;趙長青;任鵬;劉文濤;;強(qiáng)粘結(jié)性煤與生物質(zhì)共熱解過程中相互作用的研究[A];中國煤炭學(xué)會(huì)第六屆青年科技學(xué)術(shù)研討會(huì)論文集[C];2000年

4 王穎莉;魏鳳華;李亞妮;;中藥牡蠣煅制熱解過程中的物理化學(xué)特性與動(dòng)力學(xué)研究[A];第十三屆全國化學(xué)動(dòng)力學(xué)會(huì)議報(bào)告摘要集[C];2013年

5 崔爽;;MOFs熱解過程的熱重-紅外光譜聯(lián)用研究[A];第十七屆全國分子光譜學(xué)學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2012年

6 余廣煒;廖洪強(qiáng);蔡九菊;;聚氯乙烯與煤混合共熱解過程中HCl析出特征[A];第七屆(2009)中國鋼鐵年會(huì)大會(huì)論文集(中)[C];2009年

7 王寶鳳;李麗榮;黃亞茹;朱永滿;亢強(qiáng);張進(jìn)軍;;冠醚在煤與生物質(zhì)共熱解過程中對(duì)As和Pb變遷行為的影響[A];中國化學(xué)會(huì)第28屆學(xué)術(shù)年會(huì)第1分會(huì)場摘要集[C];2012年

8 王龍;呂國志;朱小峰;張國權(quán);馮偉;唐方方;張廷安;;氯化鋁溶液噴霧熱解過程研究[A];第十七屆（2013年）全國冶金反應(yīng)工程學(xué)學(xué)術(shù)會(huì)議論文集（上冊(cè)）[C];2013年

9 龍世剛;孟慶民;汪志全;馮新華;毛鳴;;廢塑料熱解過程氣相成分分析及造粒方法的選擇[A];2004年全國煉鐵生產(chǎn)技術(shù)暨煉鐵年會(huì)文集[C];2004年

10 楊昌炎;姚建中;楊學(xué)民;林偉剛;;麥秸分級(jí)預(yù)處理物料的熱解過程研究[A];2004年中國生物質(zhì)能技術(shù)與可持續(xù)發(fā)展研討會(huì)論文集[C];2004年

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1 王美君;典型高硫煤熱解過程中硫、氮的變遷及其交互作用機(jī)制[D];太原理工大學(xué);2013年

2 劉生玉;中國典型動(dòng)力煤及含氧模型化合物熱解過程的化學(xué)基礎(chǔ)研究[D];太原理工大學(xué);2004年

3 李震;煤與廢塑料共熱解過程中氯的變化遷移規(guī)律與控制技術(shù)研究[D];山東科技大學(xué);2007年

4 桂本;基于二次反應(yīng)最小化條件下聚氯乙烯熱解過程及初生產(chǎn)物的研究[D];華中科技大學(xué);2013年

5 石磊;煤共價(jià)鍵結(jié)構(gòu)在熱解過程中的階段解離研究[D];北京化工大學(xué);2014年

6 周強(qiáng);煤的熱解行為及硫的脫除[D];大連理工大學(xué);2004年

7 胡億明;木質(zhì)生物質(zhì)各組分熱解過程和熱力學(xué)特性研究[D];中國林業(yè)科學(xué)研究院;2013年

8 朱廣用;大豆渣的資源化研究—亞臨界水解過程及熱解過程[D];上海大學(xué);2011年

9 馮昱恒;化工危廢在燃燒熱解過程中氟氯氣體的析出和脫除機(jī)理的研究[D];浙江大學(xué);2014年

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1 張晉玲;高有機(jī)硫焦煤與高揮發(fā)分煙煤共熱解過程中硫的遷移行為[D];太原理工大學(xué);2014年

2 唐艷玲;稻秸熱解過程中堿金屬析出的實(shí)驗(yàn)研究[D];浙江大學(xué);2004年

3 葉紫青;熱解過程和氣化過程中原煤和煤焦的形態(tài)變化[D];華東理工大學(xué);2015年

4 何亮;落葉松樹皮熱解過程中的傳熱模型研究[D];北京林業(yè)大學(xué);2013年

5 李軍;煤與水生生物質(zhì)及其混合物快速熱解過程中氮遷移研究[D];華東理工大學(xué);2011年

6 竇余信;熱解過程中氯的析出特性研究[D];華東理工大學(xué);2011年

7 費(fèi)金霞;褐煤與高硫煙煤共熱解過程的協(xié)同作用及其硫遷移[D];華東理工大學(xué);2012年

8 史郭曉;煤與橡膠共熱解過程中硫的遷移規(guī)律[D];大連理工大學(xué);2011年

9 李婷婷;貴州典型高汞煤溫和熱解過程中汞的釋放及形態(tài)轉(zhuǎn)化規(guī)律的研究[D];華中科技大學(xué);2011年

10 李云生;霍林河褐煤熱解過程光譜學(xué)研究[D];大連理工大學(xué);2013年

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