發(fā)布時間：2025-01-15 12:19

　　由于生物質(zhì)衍生物的富氧性質(zhì),選擇性除去氧化基團已成為利用這些化合物的主要挑戰(zhàn)。多種化學反應(yīng),包括氫化,脫水,水解和氫解反應(yīng),為生物質(zhì)除氧提供了基本方法。其中由生物質(zhì)衍生的羰基化合物的氫化反應(yīng)是整個由生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為高附加值化學品體系中的一個重要環(huán)節(jié)。此外,由于醇類化合物不僅本身可以做為氫源,還可以作為反應(yīng)媒介,且具有綠色、安全、選擇性高和操作性好等優(yōu)點,因此本論文將致力于開發(fā)以醇類化合物作為氫源,以生物質(zhì)衍生的羰基化合物為底物的催化轉(zhuǎn)移氫化反應(yīng)體系。在此基礎(chǔ)上,設(shè)計低成本,高效率、高循環(huán)穩(wěn)定性的催化劑,以期望為生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為高附加值燃料和化學品提供一定的理論和實驗基礎(chǔ)。主要內(nèi)容如下:1.研究了一種簡單的堿性碳酸鋯（BZC）催化劑,用于生物質(zhì)衍生羰基化合物的催化轉(zhuǎn)移氫化反應(yīng)。該催化劑制備過程簡單,可以在工業(yè)上大規(guī)模生產(chǎn),并在低溫下展示了高效的催化活性,特別是對于從糠醛（FUR）氫化為糠醇（FFA）的反應(yīng)。使用該催化劑,在低溫（低于100℃）下可以有效地進行FUR的氫化反應(yīng),即使在室溫下也獲得了98.66%的FFA產(chǎn)率。當溫度達到180℃時,FFA的產(chǎn)率在15分鐘內(nèi)迅速達到90.29%。在反應(yīng)過程...

【文章頁數(shù)】：80 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖1.1代表纖維素，半纖維素和木質(zhì)素的木質(zhì)纖維素生物質(zhì)的結(jié)構(gòu)[17]

3圖1.1代表纖維素，半纖維素和木質(zhì)素的木質(zhì)纖維素生物質(zhì)的結(jié)構(gòu)[17]。1.1.2生物質(zhì)的利用及轉(zhuǎn)化技術(shù)生物質(zhì)的儲量豐富，來源廣泛，其轉(zhuǎn)化和利用技術(shù)可根據(jù)產(chǎn)物的形態(tài)，分為四類，包括直接燃燒、固體轉(zhuǎn)化技術(shù)、液體轉(zhuǎn)化技術(shù)和氣體轉(zhuǎn)化技術(shù)（圖1.2），因此可以獲取不同的化學品和燃料[23....

圖1.3生物基平臺化合物

5圖1.3生物基平臺化合物1.2生物質(zhì)羰基化合物的氫化1.2.1生物質(zhì)羰基化合物的氫化意義由于生物質(zhì)衍生的分子的富氧性質(zhì)，很難通過簡單的方法將這些材料轉(zhuǎn)化為商業(yè)運輸燃料，因此，選擇性除去氧化基團已成為利用這些分子的主要挑戰(zhàn)。大多數(shù)現(xiàn)有的化學轉(zhuǎn)化過程都涉及在苛刻的操作條件，以除去化....

圖1.4通過氫化過程獲得的可再生化學品的示例[16]

6圖1.4通過氫化過程獲得的可再生化學品的示例[16]。氫化是羰基化合物除氧的一種重要的方法，而羰基化合物的氫化則是生物質(zhì)衍生物轉(zhuǎn)化為高附加值化學品的一個重要環(huán)節(jié)，其中最為重要的生物質(zhì)羰基化合物包括糠醛（FUR）、5-羥甲基糠醛（HMF）和乙酰丙酸（LA）及其酯（圖1.5），只有....

圖1.7生物質(zhì)衍生的羰基化合物催化氫化

11隨后將Cu2+原位還原并同時形成Cu-Pd合金。原位制備的納米Cu-Pd/C催化劑表現(xiàn)出最佳性能，F(xiàn)UR完全轉(zhuǎn)化和FFA選擇性達到98.1%。潛在的機理表明Cu-Pd合金具有協(xié)同作用，Pd主要通過增強氫吸附來促進FUR轉(zhuǎn)化，而納米Cu用于提高FFA選擇性。雖然用甲酸作為氫源可....

本文編號：4027385