碳基非金屬催化劑是減少催化反應(yīng)中對(duì)金屬基催化劑依賴(lài)性最有希望的候選者之一。本論文系統(tǒng)研究了氮摻雜碳材料的制備及其催化加氫性能:選用不同氮源對(duì)碳材料進(jìn)行摻雜改性,通過(guò)高溫?zé)峤庵苽淞说獡诫s碳催化劑;用芳香硝基化合物催化加氫生產(chǎn)芳胺作為模型反應(yīng),在較溫和的條件下對(duì)氮摻雜碳材料催化劑的催化加氫活性進(jìn)行評(píng)價(jià);通過(guò)實(shí)驗(yàn)探索反應(yīng)機(jī)理,研究反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。通過(guò)吸附實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)聚多巴胺改性碳納米管催化對(duì)硝基苯酚(NIP)加氫是一個(gè)雙層吸附的過(guò)程,即氫分子吸附在催化劑表面并分裂成活性氫原子,活性氫原子進(jìn)一步吸附NIP分子,隨后進(jìn)行加氫反應(yīng)生成對(duì)氨基苯酚(AMP)和脫附。NIP液相加氫動(dòng)力學(xué)分析表明,表面反應(yīng)是速率控制步驟,反應(yīng)活化能(₍(6))為100.71 kJ/mol。NIP的吸附是放熱過(guò)程,焓變(Δ)為-130.78 kJ/mol;而H₂的吸附是吸熱過(guò)程,焓變(Δ₂)為174.44 kJ/mol。所選取的四類(lèi)不同氮源中,胺類(lèi)化合物改性碳材料對(duì)NIP加氫均有活性;核苷類(lèi)化合物改性碳材料均無(wú)活性;而多肽類(lèi)化合物和吡啶類(lèi)化合物中分別僅(色氨酸)...

【文章頁(yè)數(shù)】：91 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖1-1各種碳納米管結(jié)構(gòu)示意圖

米管管是1991年Iijima在Nature雜志上首次發(fā)表的。碳納米SWCNTs）和多壁碳納米管（MWCNTs），如圖1-1所示[一個(gè)卷起來(lái)的石墨烯片，其單元是由sp2雜化碳原子構(gòu)成鍵（平面內(nèi)）和π鍵（平面外），當(dāng)沿著不同的向量卷起WCNTs；MWCNTs....

圖1-2石墨烯結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)換成其它碳材料：卷繞成為富勒烯（0維），卷起成為納米管（1維），堆疊成為石墨（3維）

反應(yīng)5h原料才轉(zhuǎn)化22%，說(shuō)明羰基確實(shí)對(duì)反應(yīng)墨烯是Novoselov和他的團(tuán)隊(duì)在2004年首次發(fā)現(xiàn)的，它是由單層的碳原子材料[31]。由于具有很強(qiáng)的共價(jià)鍵，石墨烯具且具有很高的比表面積（約2630m2/g），良好的惰性和顯存儲(chǔ)（支持電子/空穴轉(zhuǎn)移）、涂層（增強(qiáng)耐腐....

圖1-3路易斯酸堿對(duì)存在情況下的石墨烯基材料作為加氫催化劑催化加氫的反應(yīng)機(jī)理，三角形和星形分別代表石墨烯材料上的酸性和堿性位點(diǎn)，黑色球體代表H2分子[34]

天津大學(xué)碩士學(xué)位論文石墨烯基材料本身作為催化劑進(jìn)行催化加氫的報(bào)道較多。Trandafir等人[3300°C下在惰性氣氛下熱解藻酸鹽獲得的石墨烯用作非金屬催化劑，在氫氣作原劑的條件下能將硝基還原成氨基。該方法制備的石墨烯用于芳香硝基化合脂肪硝基化合物加氫，都可以將硝基轉(zhuǎn)化為氨基....

圖1-4氮摻雜碳材料中的不同氮類(lèi)型[45]

天津大學(xué)碩士學(xué)位論文非金屬催化劑。催化過(guò)程不需要添加金屬鹽，避免相應(yīng)羥胺的積累偶氮化合物的形成。當(dāng)C60:C60-=2:1、160℃、5MPA下，反應(yīng)的轉(zhuǎn)都可以達(dá)到100%，催化劑具有與貴金屬相媲美的催化活性。摻雜的碳材料的研究進(jìn)展究證明在碳納米材料的蜂窩結(jié)構(gòu)中摻入輕異質(zhì)元....

本文編號(hào)：3914921