光誘導(dǎo)MOFs電荷分離及其在催化有機(jī)物轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用
發(fā)布時(shí)間:2024-01-28 15:43
金屬有機(jī)框架材料(Metal-organic frameworks,簡(jiǎn)稱(chēng)MOFs)是一類(lèi)由無(wú)機(jī)金屬節(jié)點(diǎn)(稱(chēng)為次級(jí)構(gòu)筑單元,SBUs)和有機(jī)配體通過(guò)化學(xué)配位作用形成的一種晶態(tài)多孔材料。由于金屬簇和橋連配體的種類(lèi)和配位連接方式的多樣性,使得MOFs材料具有豐富的孔結(jié)構(gòu)、超高的比表面積,以及可設(shè)計(jì)性等優(yōu)勢(shì),這類(lèi)材料在氣體儲(chǔ)存、分離,傳感,藥物輸運(yùn),催化等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。其中多相催化領(lǐng)域擁有巨大的發(fā)展前景。就催化應(yīng)用而言,MOFs材料具有以下優(yōu)勢(shì):i)通常MOFs具有永久的孔隙可以促進(jìn)底物傳輸;ii)均勻分散和高密度催化位點(diǎn)可以提高催化效率;iii)MOFs材料的可調(diào)性和多孔結(jié)構(gòu)為催化位點(diǎn)提供了多功能和可調(diào)節(jié)的微環(huán)境;iv)亞穩(wěn)態(tài)的均相催化劑可以通過(guò)固載或限域的方式在多孔框架中以維持穩(wěn)定,避免自聚失活;v)固體催化劑易于回收和重新使用,連續(xù)循環(huán)并維持催化效率;vi)MOFs中明確的晶體結(jié)構(gòu)和孔隙表面/內(nèi)部孤立的催化位點(diǎn)利于理解催化機(jī)制和底物分子的相互作用。光下構(gòu)成MOF的金屬簇與有機(jī)配體之間形成電荷分離的狀態(tài)決定了其可用于光催化。光照下MOF中可能會(huì)發(fā)生多種不同的過(guò)程,比如配體到金屬氧...
【文章頁(yè)數(shù)】:80 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
1.1 光催化有機(jī)物轉(zhuǎn)化的意義
1.1.1 均相催化劑
1.1.2 半導(dǎo)體光催化機(jī)理
1.2 MOF的特性及其應(yīng)用
1.3 MOF的類(lèi)半導(dǎo)體行為
1.4 MOF的光催化實(shí)例
1.4.1 使用SBUs催化位點(diǎn)進(jìn)行光催化
1.4.2 使用配體催化位點(diǎn)進(jìn)行光催化
1.4.3 使用限域催化劑進(jìn)行光催化
1.5 MOF光催化的前景與突破
參考文獻(xiàn)
第2章 PCN-222的合成、表征、電荷分離、催化性能與機(jī)理研究
2.1 引言
2.2 實(shí)驗(yàn)部分
2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
2.2.2 PCN-222的合成以及催化性能測(cè)試
2.2.3 ESR測(cè)試
2.2.4 電化學(xué)測(cè)試
2.2.5 檢測(cè)H2O2
2.2.6 熒光光譜
2.2.7 DFT計(jì)算
2.3 分析與討論
2.3.1 材料表征
2.3.2 催化性能測(cè)試
2.3.3 類(lèi)半導(dǎo)體行為和催化機(jī)理研究
2.4 本章小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第3章 MIL-101-SO3H的光增強(qiáng)酸催化有機(jī)物轉(zhuǎn)化
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
3.2.2 MIL-101-SO3H的制備
3.2.3 酯化反應(yīng)步驟
3.2.4 MIL-101-SO3H催化劑的循環(huán)測(cè)試
3.2.5 在不同光照強(qiáng)度和不同濃度MIL-101-SO3H下的pH變化
3.2.6 酸堿滴定
3.2.7 MIL-101-SO3H催化兩種不同的親核試劑,苯胺和四氫吡咯對(duì)氧化苯乙烯開(kāi)環(huán)
3.2.8 MIL-101-SO3H和H2SO4催化不同的有機(jī)反應(yīng)
3.2.9 理論計(jì)算
3.3 分析與討論
3.3.1 材料表征
3.3.2 MIL-101-SO3H的光增強(qiáng)酸活性
3.3.3 MIL-101-SO3H的循環(huán)性能和循環(huán)性
3.3.4 MIL-101-SO3H光增強(qiáng)催化普適性研究
3.3.5 MIL-101-SO3H光增強(qiáng)機(jī)理研究
3.4 本章小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第4章 總結(jié)與展望
4.1 總結(jié)
4.2 MOFs光催化的展望
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他研究成果
本文編號(hào):3887704
【文章頁(yè)數(shù)】:80 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
1.1 光催化有機(jī)物轉(zhuǎn)化的意義
1.1.1 均相催化劑
1.1.2 半導(dǎo)體光催化機(jī)理
1.2 MOF的特性及其應(yīng)用
1.3 MOF的類(lèi)半導(dǎo)體行為
1.4 MOF的光催化實(shí)例
1.4.1 使用SBUs催化位點(diǎn)進(jìn)行光催化
1.4.2 使用配體催化位點(diǎn)進(jìn)行光催化
1.4.3 使用限域催化劑進(jìn)行光催化
1.5 MOF光催化的前景與突破
參考文獻(xiàn)
第2章 PCN-222的合成、表征、電荷分離、催化性能與機(jī)理研究
2.1 引言
2.2 實(shí)驗(yàn)部分
2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
2.2.2 PCN-222的合成以及催化性能測(cè)試
2.2.3 ESR測(cè)試
2.2.4 電化學(xué)測(cè)試
2.2.5 檢測(cè)H2O2
2.2.7 DFT計(jì)算
2.3 分析與討論
2.3.1 材料表征
2.3.2 催化性能測(cè)試
2.3.3 類(lèi)半導(dǎo)體行為和催化機(jī)理研究
2.4 本章小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第3章 MIL-101-SO3H的光增強(qiáng)酸催化有機(jī)物轉(zhuǎn)化
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
3.2.2 MIL-101-SO3H的制備
3.2.3 酯化反應(yīng)步驟
3.2.4 MIL-101-SO3H催化劑的循環(huán)測(cè)試
3.2.5 在不同光照強(qiáng)度和不同濃度MIL-101-SO3H下的pH變化
3.2.6 酸堿滴定
3.2.7 MIL-101-SO3H催化兩種不同的親核試劑,苯胺和四氫吡咯對(duì)氧化苯乙烯開(kāi)環(huán)
3.2.8 MIL-101-SO3H和H2SO4催化不同的有機(jī)反應(yīng)
3.2.9 理論計(jì)算
3.3 分析與討論
3.3.1 材料表征
3.3.2 MIL-101-SO3H的光增強(qiáng)酸活性
3.3.3 MIL-101-SO3H的循環(huán)性能和循環(huán)性
3.3.4 MIL-101-SO3H光增強(qiáng)催化普適性研究
3.3.5 MIL-101-SO3H光增強(qiáng)機(jī)理研究
3.4 本章小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第4章 總結(jié)與展望
4.1 總結(jié)
4.2 MOFs光催化的展望
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他研究成果
本文編號(hào):3887704
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