木質(zhì)素是一種重要的可再生生物質(zhì)資源,本文基于綠色化學(xué)的理念并考慮了節(jié)能、環(huán)保、安全等因素開發(fā)了一種木質(zhì)素高值化利用的方法。通過制備、優(yōu)化及表征,篩選出了光催化活性最高的鎳基催化劑,研究了可見光光催化木質(zhì)素模型化合物和真實木質(zhì)素,得到了有較高利用價值的芳香單體產(chǎn)物,在溫和條件下(常溫常壓)實現(xiàn)了高選擇性和高轉(zhuǎn)化率,同時對光催化反應(yīng)體系和機(jī)理進(jìn)行了深入研究。本論文主要包括以下內(nèi)容:(1)本課題圍繞鎳基催化劑做了一系列制備、篩選、優(yōu)化及表征。首先通過對照實驗說明了鎳基催化劑無需貴金屬摻雜就具有光催化活性,在考察最適的催化劑載體過程中,Al2O3、MgO和ZrO2為載體的催化劑表現(xiàn)出的光催化活性最好,在6小時內(nèi)即可達(dá)到100%的高轉(zhuǎn)化率。進(jìn)一步考察了最佳鎳負(fù)載量和還原溫度,10%是最佳的鎳負(fù)載量,600℃是最合適的還原溫度,通過各種表征方法揭示了還原溫度對鎳催化活性的影響。(2)本課題進(jìn)一步探究反應(yīng)體系中各因素對光催化裂化的影響。首先是分別探究了溶劑和添加劑反應(yīng)體系的影響,以芐基苯基醚木質(zhì)素模型化合物為例,常用的醇溶劑對光催化反應(yīng)具有供氫作用,且仲丁醇是最佳的供氫溶劑。當(dāng)水合肼取代NaOH作為...

【文章頁數(shù)】：95 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
符號說明
第一章 緒論
    1.1 全球資源發(fā)展現(xiàn)狀
    1.2 木質(zhì)素生物質(zhì)資源的介紹
    1.3 研究現(xiàn)狀
        1.3.1 木質(zhì)素催化裂化的研究現(xiàn)狀
        1.3.2 金屬納米粒子直接光催化研究現(xiàn)狀
    1.4 研究思路
第二章 鎳基催化劑的制備、篩選與表征
    2.1 引言
    2.2 實驗設(shè)備與材料
    2.3 實驗方法及儀器表征
        2.3.0 實驗方法
        2.3.1 透射電鏡表征(TEM)
        2.3.2 X射線光電子能譜表征(XPS)
        2.3.3 紫外可見吸收光譜(UV-Vis-DRs)
        2.3.4 X射線粉末衍射表征(XRD)
        2.3.5 氫氣程序升溫脫附表征(H2-TPR)
    2.4 結(jié)果與討論
        2.4.1 檢測方法的建立
        2.4.2 AgNi雙金屬的光催化活性
        2.4.3 不同載體對鎳基催化劑的影響
        2.4.4 不同還原溫度對鎳基催化劑的影響
        2.4.5 不同鎳負(fù)載量對鎳基催化劑的影響
        2.4.6 Ni/ZrO₂的透射電鏡(TEM)表征
        2.4.7 Ni/ZrO₂的XPS表征
        2.4.8 Ni/ZrO₂的UV-Vis-DRs
        2.4.9 Ni/ZrO₂的XRD表征
        2.4.10 Ni/ZrO₂的H₂-TPR表征
    2.5 本章小結(jié)
第三章 木質(zhì)素模型化合物的光催化裂化
    3.1 引言
    3.2 實驗設(shè)備與材料
    3.3 實驗方法
    3.4 結(jié)果與討論
        3.4.1 不同供氫溶劑對光催化的影響
        3.4.2 添加劑對光催化的影響
        3.4.3 鎳基催化劑對模型化合物的催化活性及機(jī)理分析
        3.4.4 不同光源對不同模型化合物的催化活性
    3.5 本章小結(jié)
第四章 真實木質(zhì)素的光催化裂化
    4.1 引言
    4.2 實驗設(shè)備與材料
    4.3 實驗部分
        4.3.1 實驗方法
        4.3.2 裂解產(chǎn)物的分析
    4.4 結(jié)果與討論
        4.4.1 木質(zhì)素溶解性探究
        4.4.2 脫堿木質(zhì)素的光催化降解
        4.4.3 自然光照射無能耗情況下對真實木質(zhì)素的催化裂化
    4.5 本章小結(jié)
第五章 總結(jié)與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 創(chuàng)新點
    5.3 建議和展望
參考文獻(xiàn)
致謝
研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
作者及導(dǎo)師簡介
附件



本文編號：3765117