木質(zhì)素?zé)峤膺^程中含氧官能團(tuán)的演化規(guī)律及其對木質(zhì)素?zé)峤馓匦缘挠绊?/H1>

發(fā)布時間：2022-12-06 05:51

　　木質(zhì)素作為木質(zhì)纖維材料中熱值最高的組分和唯一可再生的芳香類化合物,是一種有希望可部分代替化石燃料的生物質(zhì)可再生資源,具有較高的開發(fā)利用潛能。目前關(guān)于木質(zhì)素高值化利用的技術(shù)尚不成熟,木質(zhì)素?zé)峤鈿饣鸵夯趯嶋H生產(chǎn)中仍然存在木質(zhì)素?zé)峤猱a(chǎn)物選擇性差、目標(biāo)產(chǎn)物得率低等問題。為了提高木質(zhì)素的利用價值,本文對木質(zhì)素中含量最高的含氧官能團(tuán)（甲氧基、酚醛基、醇羥基、醚鍵）開展了一系列系統(tǒng)全面的探究,明確了其在木質(zhì)素?zé)峤膺^程中的演化規(guī)律和對熱解產(chǎn)物的影響機制。首先對熱解-氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用裝置（Py-GCMS）進(jìn)行了改造,并用其探究了木質(zhì)素在熱解過程中不同溫度階段的熱解產(chǎn)物。同時使用熱重紅外聯(lián)用、紅外光譜儀和固體核磁檢測了木質(zhì)素?zé)峤膺^程中氣體和固體產(chǎn)物的演化情況。研究發(fā)現(xiàn)木質(zhì)素?zé)峤膺^程中會發(fā)生醚鍵斷裂、碳碳鍵斷裂、側(cè)鏈不飽和鍵脫除和甲氧基的均裂、重排反應(yīng),這些反應(yīng)導(dǎo)致木質(zhì)素?zé)峤庠诓煌瑴囟入A段的揮發(fā)產(chǎn)物組分和產(chǎn)量都有很大的不同。木質(zhì)素初次熱解產(chǎn)生的水會參與到二次熱解反應(yīng)中,并且木質(zhì)素在二次熱解反應(yīng)中會產(chǎn)生較多的甲烷。木質(zhì)素?zé)峤鈿堅鼤S著熱解溫度的升高逐漸脫氫脫氧,導(dǎo)致熱解殘渣中官能團(tuán)逐漸減少,碳元素不飽和... 

【文章頁數(shù)】：151 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 木質(zhì)素的基本結(jié)構(gòu)和結(jié)構(gòu)間的連接鍵
        1.2.1 木質(zhì)素的三種基本結(jié)構(gòu)單元
        1.2.2 木質(zhì)素結(jié)構(gòu)單元間的連接鍵
    1.3 木質(zhì)素的熱化學(xué)轉(zhuǎn)化
        1.3.1 木質(zhì)素?zé)峤膺^程中的影響因素
        1.3.2 木質(zhì)素?zé)峄瘜W(xué)解聚的工藝類型
        1.3.3 木質(zhì)素?zé)峤猱a(chǎn)物的優(yōu)化和調(diào)控
    1.4 木質(zhì)素?zé)峤鈾C理研究現(xiàn)狀
        1.4.1 通過木質(zhì)素模型物探究木質(zhì)素?zé)峤鈾C理
        1.4.2 通過真實木質(zhì)素探究木質(zhì)素?zé)峤鈾C理
    1.5 選題目的、意義和主要研究內(nèi)容
        1.5.1 選題的目的與意義
        1.5.2 主要研究內(nèi)容
第二章 木質(zhì)素慢速熱解過程中三相產(chǎn)物的協(xié)同演化
    2.1 引言
    2.2 實驗原料和方法
        2.2.1 材料
        2.2.2 Py-GCMS實驗
        2.2.3 熱重紅外聯(lián)用檢測
        2.2.4 木質(zhì)素原位紅外熱解實驗
        2.2.5 木質(zhì)素?zé)峤鈿堅闹苽?br>        2.2.6 木質(zhì)素?zé)嶂靥匦缘臏y定
        2.2.7 木質(zhì)素?zé)峤鈿堅慕Y(jié)構(gòu)表征
        2.2.8 動力學(xué)模型
    2.3 結(jié)果和討論
        2.3.1 木質(zhì)素慢速熱解過程中不同溫度階段熱解液相產(chǎn)物的演化
        2.3.2 木質(zhì)素慢速熱解過程中熱解氣體的演變過程
        2.3.3 木質(zhì)素?zé)峤夤滔喈a(chǎn)物的演變過程
        2.3.4 木質(zhì)素?zé)峤膺^程中揮發(fā)物和熱解殘渣的元素組成的演變過程
        2.3.5 木質(zhì)素?zé)嶂靥匦约盁峤夥磻?yīng)活化能的計算
        2.3.6 木質(zhì)素?zé)峤膺^程中的協(xié)同變化
    2.4 本章小結(jié)
第三章 木質(zhì)素含氧官能團(tuán)在活性炭和HZSM-5沸石催化熱解過程中的演化
    3.1 引言
    3.2 實驗原料和方法
        3.2.1 實驗原料
        3.2.2 木質(zhì)素原位催化熱解和外部催化熱解實驗
        3.2.3 原位催化木質(zhì)素?zé)嶂靥匦缘臏y定
        3.2.4 熱重分析-傅里葉紅外分析聯(lián)用檢測
        3.2.5 木質(zhì)素催化熱解動力學(xué)模型
    3.3 結(jié)果和討論
        3.3.1 原位催化模式下熱解溫度對木質(zhì)素含氧官能團(tuán)演化的影響
        3.3.2 原位催化模式下催化劑添加量對木質(zhì)素含氧官能團(tuán)演化的影響
        3.3.3 外部催化熱解對木質(zhì)素含氧官能團(tuán)演化的影響
        3.3.4 熱重紅外探究原位催化模式下催化劑對木質(zhì)素?zé)峤獾挠绊?br>        3.3.5 HZSM-5沸石和活性炭催化對木質(zhì)素?zé)嶂靥匦院蜔峤饣罨艿挠绊?br>    3.4 本章小結(jié)
第四章 酚羥基對木質(zhì)素?zé)峤獾挠绊?br>    4.1 引言
    4.2 實驗原料和方法
        4.2.1 實驗原料
        4.2.2 不同酚羥基含量木質(zhì)素的制備
        4.2.3 Py-GCMS實驗
        4.2.4 甲基化改性后木質(zhì)素?zé)峤馊喈a(chǎn)物的制備
        4.2.5 甲基化改性后木質(zhì)素?zé)嶂靥匦缘臏y定
        4.2.6 甲基化改性后木質(zhì)素樣品分子量的檢測
        4.2.7 木質(zhì)素定量~(31)P-NMR分析
        4.2.8 木質(zhì)素二維核磁共振波譜(2D-HSQC)分析
        4.2.9 甲基化木質(zhì)素樣品元素含量的檢測
        4.2.10 甲基化木質(zhì)素動力學(xué)模型
    4.3 結(jié)果和討論
        4.3.1 選擇性甲基化后木質(zhì)素化學(xué)結(jié)構(gòu)的變化
        4.3.2 甲基化木質(zhì)素樣品的熱重特性和活化能計算
        4.3.3 酚羥基對木質(zhì)素?zé)峤猱a(chǎn)物的影響
        4.3.4 酚羥基對木質(zhì)素?zé)峤鈿�、碳、油的影�?br>        4.3.5 苯環(huán)電子云密度對由酚羥基引起的縮合反應(yīng)的影響
    4.4 本章小結(jié)
第五章 甲氧基對木質(zhì)素?zé)峤獾挠绊?br>    5.1 引言
    5.2 實驗原料和方法
        5.2.1 實驗原料
        5.2.2 不同甲氧基含量木質(zhì)素的制備
        5.2.3 核磁共振波普分析
        5.2.4 Py-GCMS實驗
        5.2.5 脫甲基木質(zhì)素?zé)嶂靥匦苑治?br>        5.2.6 脫甲基木質(zhì)素分子量分析
        5.2.7 脫甲基木質(zhì)素的元素質(zhì)量分析
        5.2.8 脫甲基木質(zhì)素動力學(xué)模型的計算
        5.2.9 木質(zhì)素中甲氧基含量的定量分析
        5.2.10 脫甲基木質(zhì)素?zé)峤馊喈a(chǎn)物的測定
    5.3 結(jié)果和討論
        5.3.1 木質(zhì)素脫甲基改性后木質(zhì)素結(jié)構(gòu)的變化
        5.3.2 脫甲基木質(zhì)素的熱重特性和熱解活化能計算
        5.3.3 木質(zhì)素中甲氧基脫甲基對木質(zhì)素?zé)峤猱a(chǎn)物分布的影響
        5.3.4 木質(zhì)素中甲氧基脫甲基對木質(zhì)素?zé)峤鈿�、碳、油產(chǎn)物產(chǎn)量的影響
        5.3.5 甲氧基在木質(zhì)素?zé)峤膺^程中結(jié)焦的作用
    5.4 本章小結(jié)
第六章 木質(zhì)素側(cè)鏈含氧官能團(tuán)在木質(zhì)素?zé)峤庵械淖饔?br>    6.1 引言
    6.2 實驗原料和方法
        6.2.1 實驗原料
        6.2.2 木質(zhì)素模型物熱重特性分析
        6.2.3 熱解動力學(xué)模型的計算
        6.2.4 熱重分析-傅里葉紅外分析聯(lián)用檢測
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 木質(zhì)素模型物的熱重?zé)嵝苑治?br>        6.3.2 四種模型化合物恒速升溫過程中熱解產(chǎn)物的逸出規(guī)律
        6.3.3 模型化合物官能團(tuán)的相互影響
        6.3.4 四種模型化合物熱解反應(yīng)活化能
    6.4 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
    一、全文總結(jié)
    二、本論文的創(chuàng)新之處
    三、下一步工作的建議
參考文獻(xiàn)
附錄Ⅰ
攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件



本文編號：3711193

boshi

資料下載

論文發(fā)表

• 
  支付寶下載
  
  Download by Alipay
• 
  微信下載
  
  Download by Wechat
• 
  會員下載
  
  Download by Member

• 
  中文核心
  
  Chinese Core Journals
• 
  英文核心
  
  EI|SCI|SSCI
• 
  普通期刊
  
  General Journals

本文鏈接：http://www.sikaile.net/kejilunwen/huaxue/3711193.html

上一篇：水熱法合成茶葉熒光碳點的研究  
下一篇：胰島素/殼聚糖微球的制備及研究