本文關(guān)鍵詞：納米銅基催化劑的構(gòu)筑及其催化性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：當(dāng)前資源短缺問題日益嚴(yán)重,如何提高有限資源的利用率,成為廣大研究者關(guān)注的熱點,催化劑的高效合理化利用也變的更加重要。現(xiàn)在被廣泛使用的催化劑主要為金、銀、鈀、鉑等貴金屬催化劑,但他們價格高昂儲量有限,而銅基催化劑價格低廉、儲量豐富、性能優(yōu)異,被視為一種替代貴金屬催化劑的理想催化劑。傳統(tǒng)的均相銅基催化劑大多具有難回收、易團(tuán)聚、易燒結(jié)、易氧化的缺點。本論文旨在獲得一種高穩(wěn)定性、高活性、易回收的新型銅基催化劑。本文中,首先以靜電紡絲技術(shù)為基礎(chǔ),結(jié)合氣相(液相)還原法和高溫碳化技術(shù)制備了三種外部負(fù)載型銅基催化劑,并探究了其催化烏爾曼偶聯(lián)反應(yīng)的催化性能;還利用浸漬法、加氫還原法制備了4A分子篩載銅催化劑,并探究了其催化草酸二甲酯氣相加氫制乙二醇反應(yīng)的催化性能。具體研究內(nèi)容如下:1.利用靜電紡絲技術(shù),結(jié)合浸漬法和氣相還原法(加氫還原),制備了高分子纖維載銅催化劑(Cu/PNFs),進(jìn)一步通過高溫碳化技術(shù),制備了碳纖維載銅催化劑(Cu/CNFs),通過傅立葉紅外光譜(FT-IR)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)和X射線光電子能譜(XPS)對催化劑進(jìn)行了表征,并考察了催化劑對烏爾曼偶聯(lián)反應(yīng)的催化性能,結(jié)果表明,在以乙腈為溶劑、碳酸銫為堿,82℃下進(jìn)行烏爾曼偶聯(lián)反應(yīng)時,這兩種催化劑均具有一定的催化活性,但催化劑催化性能還有待提高。2.結(jié)合之前的研究內(nèi)容,改進(jìn)催化劑還原方法,以液相還原法(硼氫化鈉和水合肼)結(jié)合高溫碳化技術(shù),制備了碳纖維載銅催化劑(Cu/CNFs),通過傅立葉紅外光譜(FT-IR)、掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)、X射線光電子能譜(XPS)和X射線衍射(XRD)對催化劑進(jìn)行了表征,并探明了其催化烏爾曼偶聯(lián)反應(yīng)的最優(yōu)反應(yīng)條件為:N,N-二甲基乙酰胺為溶劑,碳酸銫為堿,催化劑用量為0.09 g,140℃下反應(yīng)24 h;還對烏爾曼偶聯(lián)反應(yīng)的底物進(jìn)行了拓展,證實了此催化劑對烏爾曼偶聯(lián)反應(yīng)具有普適性;最后考察了此催化劑的循環(huán)使用性能,結(jié)果顯示,此催化劑循環(huán)使用五次后仍具有一定的催化活性。3.以4A分子篩為載體,結(jié)合浸漬法和加氫還原法制備了4A分子篩載銅催化劑,通過場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)、X射線光電子能譜(XPS)和X射線衍射(XRD)對催化劑進(jìn)行了表征,并探明了其催化草酸二甲酯氣相加氫制乙二醇的最優(yōu)反應(yīng)條件為:在液時空速設(shè)定為0.1 h-1時,氫酯比為200,反應(yīng)溫度為220℃,反應(yīng)壓力為2.5 MPa,且在此條件下,催化劑可保持一定的催化穩(wěn)定性。總之,將納米銅負(fù)載到高分子纖維和碳纖維載體上,不僅提高了納米銅的分散度、有效防止了納米銅的團(tuán)聚,還使催化劑易于回收,提高了催化劑的循環(huán)使用性能;將納米銅負(fù)載到4A分子篩表面也克服了銅基催化劑易燒結(jié)、易氧化的缺點,提高了銅基催化劑的穩(wěn)定性。這必將為新型納米銅基催化劑的制備提供一種新的思路,為納米銅基催化劑的工業(yè)化應(yīng)用提供理論參考。
【關(guān)鍵詞】：銅基催化劑 浸漬法 烏爾曼反應(yīng) 草酸二甲酯加氫 乙二醇
【學(xué)位授予單位】：內(nèi)蒙古工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36;TB383.1
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-9
• 第一章 緒論9-21
• 1.1 納米銅概述9-14
• 1.1.1 銅納米粒子的可控制備9-12
• 1.1.2 納米銅的性能與應(yīng)用12-14
• 1.2 納米銅基催化劑及其研究進(jìn)展14-19
• 1.2.1 納米銅基催化劑14
• 1.2.2 催化烏爾曼偶聯(lián)反應(yīng)研究進(jìn)展14-17
• 1.2.3 催化草酸酯加氫制取乙二醇反應(yīng)研究進(jìn)展17-19
• 1.3 論文研究目的及意義19
• 1.4 論文研究的主要內(nèi)容19-21
• 第二章 氣相還原法制備Cu/PNFs和Cu/CNFs催化劑及其性能研究21-37
• 2.1 引言21-22
• 2.2 Cu/PNFs和Cu/CNFs的制備22-32
• 2.2.1 實驗材料與儀器22-23
• 2.2.2 實驗步驟23-24
• 2.2.3 結(jié)果與討論24-32
• 2.3 Cu/PNFs和Cu/CNFs的催化性能研究32-36
• 2.3.1 實驗材料與儀器32
• 2.3.2 實驗步驟32-34
• 2.3.3 結(jié)果與討論34-36
• 2.4 本章小結(jié)36-37
• 第三章 液相還原法制備Cu/CNFs催化劑及其性能研究37-55
• 3.1 引言37
• 3.2 Cu/CNFs的制備37-45
• 3.2.1 實驗材料與儀器37-38
• 3.2.2 實驗步驟38-39
• 3.2.3 結(jié)果與討論39-45
• 3.3 Cu/CNFs催化性能研究45-54
• 3.3.1 實驗材料與儀器46-47
• 3.3.2 實驗步驟47-48
• 3.3.3 結(jié)果與討論48-54
• 3.4 本章小結(jié)54-55
• 第四章 4A分子篩載銅催化劑催化草酸二甲酯加氫制乙二醇反應(yīng)性能研究55-65
• 4.1 引言55
• 4.2 實驗部分55-58
• 4.2.1 實驗材料與儀器55-56
• 4.2.2 實驗步驟56-58
• 4.3 結(jié)果與討論58-64
• 4.3.1 催化劑表征58-60
• 4.3.2 反應(yīng)氫酯比的影響60-61
• 4.3.3 反應(yīng)溫度的影響61-63
• 4.3.4 反應(yīng)壓力的影響63-64
• 4.3.5 反應(yīng)持續(xù)性的考察64
• 4.4 本章小結(jié)64-65
• 結(jié)論65-67
• 參考文獻(xiàn)67-79
• 致謝79-80
• 附錄80-88
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及研究成果88

【參考文獻(xiàn)】

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 曹艷;葡萄糖還原法制備氧化亞銅的研究[D];中南大學(xué);2009年

  本文關(guān)鍵詞：納米銅基催化劑的構(gòu)筑及其催化性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號：366878