本文關(guān)鍵詞：石墨相氮化碳制備條件的優(yōu)化及高效耦合光催化系統(tǒng)的建立，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：本論文在對(duì)石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化劑的研究現(xiàn)狀及其環(huán)境凈化應(yīng)用進(jìn)行簡(jiǎn)要綜述的基礎(chǔ)上,優(yōu)化了g-C3N4光催化劑的制備條件,系統(tǒng)研究了制備條件對(duì)g-C3N4光催化活性和物理化學(xué)性質(zhì)的影響,探討了制備條件影響g-C3N4光催化活性的具體機(jī)制；為了進(jìn)一步提高g-C3N4的光催化活性,本論文提出了Fe(III)活化過(guò)硫酸鹽并與g-C3N4耦合構(gòu)建光Fenton體系降解苯酚,系統(tǒng)評(píng)價(jià)了不同的光催化系統(tǒng)和外部反應(yīng)環(huán)境對(duì)光催化降解效率的影響,探討了該系統(tǒng)中污染物的降解機(jī)制。本論文的主要研究?jī)?nèi)容和研究結(jié)果如下： 1.以三聚氰胺(C3H6N6)為前驅(qū)體、在不同煅燒溫度(450℃、500℃、550℃、600℃)和煅燒時(shí)間(2h、4h、8h)下制備了12組g-C3N4樣品,通過(guò)光催化降解染料實(shí)驗(yàn)和物理化學(xué)性質(zhì)表征,優(yōu)化了g-C3N4的制備條件。與未優(yōu)化的g-C3N4相比,其元素構(gòu)成、晶體結(jié)構(gòu)、化學(xué)結(jié)構(gòu)及能帶結(jié)構(gòu)的變化較小；而其表面形貌及紋理性質(zhì)有較大改變：制備條件優(yōu)化之后,g-C3N4的表面形貌趨于有序堆積的層片狀結(jié)構(gòu)、比表面積由12.7m2/g增加至34.4m2/g。制備條件優(yōu)化之后的g-C3N4在可見(jiàn)光照射下催化降解羅丹明B的活性與未優(yōu)化的g-C3N4相差超過(guò)100倍；制備條件優(yōu)化能夠顯著提升g-C3N4光催化活性的原因主要包括材料比表面積的增大和光生電子-空穴遷移速度的增強(qiáng)。 2. g-C3N4/Fe(Ⅲ)/Persulfate體系對(duì)苯酚的光催化降解率和表觀動(dòng)力學(xué)常數(shù)分別是純g-C3N4體系的16.5倍和240倍,Fe(Ⅲ)/Persulfate體系的2.3倍和2.7倍,表明g-C3N、Fe(Ⅲ)和Persulfate之間存在協(xié)同效應(yīng)并且顯著提升了體系的光催化活性。g-C3N4/Fe(Ⅲ)/Persulfate體系對(duì)苯酚的光催化降解效率的顯著增強(qiáng)可以歸因于兩方面因素的共同促進(jìn)：Persulfate活化產(chǎn)生活性物種S04·-和Fe(Ⅱ)/H2O2反應(yīng)建立光Fenton系統(tǒng)。研究還發(fā)現(xiàn)g-C3N4/Fe(Ⅲ)/Persulfate體系受外部反應(yīng)環(huán)境(體系pH值、離子濃度以及超聲處理)的影響較小,因此具有較廣泛的適用性。
【關(guān)鍵詞】：g-C_3N_4光催化 制備條件 優(yōu)化Fe(Ⅲ) Persulfate 苯酚 Fenton
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O643.36;O613.71
【目錄】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-10
• 第1章 緒論10-32
• 1.1 引言10-11
• 1.2 半導(dǎo)體光催化的發(fā)展11-13
• 1.2.1 半導(dǎo)體光催化的發(fā)展歷程11-12
• 1.2.2 新型半導(dǎo)體光催化材料的探索12-13
• 1.3 C_3N_4光催化的研究現(xiàn)狀13-21
• 1.3.1 C_3N_4的制備方法與單元結(jié)構(gòu)14-16
• 1.3.2 C_3N_4的光催化活性提升方法16-18
• 1.3.3 C_3N_4的光催化性能提升方法的應(yīng)用展望18-21
• 1.4 本論文選題的意義21-22
• 1.5 本論文的主要內(nèi)容22
• 參考文獻(xiàn)22-32
• 第2章 C_3N_4制備方法的優(yōu)化32-48
• 2.1 引言32-33
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分33-35
• 2.2.1 試劑與儀器設(shè)備33
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)方法33-35
• 2.2.2.1 C_3N_4的不同制備條件33-34
• 2.2.2.2 C_3N_4的光催化活性測(cè)試34
• 2.2.2.3 C_3N_4制備條件的敏感性分析34-35
• 2.2.2.4 C_3N_4的物化性質(zhì)表征35
• 2.3 結(jié)果與討論35-44
• 2.3.1 制備條件對(duì)C_3N_4光催化活性的影響35-37
• 2.3.2 制備條件對(duì)C_3N_4物化性質(zhì)的影響37-43
• 2.3.2.1 C_3N_4的晶體結(jié)構(gòu)37-38
• 2.3.2.2 C_3N_4的表面形貌38-39
• 2.3.2.3 C_3N_4的光學(xué)性質(zhì)39-41
• 2.3.2.4 C_3N_4的化學(xué)結(jié)構(gòu)41-43
• 2.3.2.5 C_3N_4的紋理性質(zhì)43
• 2.3.3 制備條件改變C_3N_4光催化活性的機(jī)理探討43-44
• 2.3.3.1 材料的比表面積對(duì)光催化活性的影響44
• 2.3.3.2 電子-空穴的遷移/復(fù)合對(duì)光催化活性的影響44
• 2.4 本章小結(jié)44-45
• 參考文獻(xiàn)45-48
• 第3章 C_3N_4協(xié)同F(xiàn)e(Ⅲ)/Persulfate光催化降解苯酚48-64
• 3.1 引言48
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分48-51
• 3.2.1 試劑與儀器設(shè)備48-49
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)方法49-51
• 3.2.2.1 苯酚及其降解中間產(chǎn)物的分析方法49-50
• 3.2.2.2 不同催化系統(tǒng)下的光催化活性測(cè)試50
• 3.2.2.3 不同反應(yīng)環(huán)境下的光催化活性測(cè)試50-51
• 3.2.2.4 體系內(nèi)活性物種的檢測(cè)51
• 3.3 結(jié)果與討論51-60
• 3.3.1 不同催化系統(tǒng)對(duì)光催化降解苯酚的影響51-54
• 3.3.2 不同反應(yīng)環(huán)境對(duì)光催化降解苯酚的影響54-55
• 3.3.3 C_3N_4協(xié)同F(xiàn)e(Ⅲ)/Persulfate光催化降解苯酚的機(jī)理分析55-60
• 3.3.3.1 體系內(nèi)活性自由基的作用機(jī)理分析55-57
• 3.3.3.2 體系內(nèi)光Fenton反應(yīng)的作用機(jī)理分析57-59
• 3.3.3.3 體系光催化降解苯酚的總機(jī)理分析59-60
• 3.4 本章小結(jié)60-61
• 參考文獻(xiàn)61-64
• 第4章 結(jié)論64-66
• 致謝66-68
• 在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他研究成果68

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前2條

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2 劉莉;曹陽(yáng);賀軍輝;楊巧文;;硅納米線陣列的制備及其光電應(yīng)用[J];化學(xué)進(jìn)展;2013年Z1期

中國(guó)博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前1條

1 周敏;鉍氧基化合物納米陣列的合成及其光電催化性能研究[D];中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué);2012年

  本文關(guān)鍵詞：石墨相氮化碳制備條件的優(yōu)化及高效耦合光催化系統(tǒng)的建立，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號(hào)：366809