多氯聯(lián)苯化合物、烯烴類物質(zhì)等在人類活動(dòng)中有多種用途,應(yīng)用范圍廣,但是伴隨著人類活動(dòng)的進(jìn)行其被大量排放到環(huán)境中,造成了嚴(yán)重的環(huán)境和健康問(wèn)題。這兩者化合物都屬于揮發(fā)性有機(jī)物污染物,其中多氯聯(lián)苯因其殘留在環(huán)境中的強(qiáng)持久性等特點(diǎn),又稱為持久性有機(jī)污染物。它們均能以氣態(tài)形式存在于大氣中。由于大氣中存在OH、NO₃、O₃、Cl等活性物質(zhì),這些有機(jī)化合物在復(fù)雜的大氣中容易發(fā)生大氣氧化反應(yīng),造成大氣中的臭氧含量升高,也可能造成二次有機(jī)氣溶膠的形成。因此研究它們?cè)诖髿庵械姆磻?yīng)機(jī)理以及氣相反應(yīng)動(dòng)力學(xué)有助于理解大氣化學(xué)過(guò)程,改善大氣環(huán)境污染問(wèn)題。有機(jī)污染物的大氣氧化反應(yīng)的反應(yīng)途徑復(fù)雜多樣,并且生成的產(chǎn)物或中間體因壽命短或產(chǎn)率非常低而很難被捕獲,所以僅依靠常規(guī)的實(shí)驗(yàn)設(shè)備很難推測(cè)出具體的反應(yīng)機(jī)理的和生成物的結(jié)構(gòu)或產(chǎn)率。理論計(jì)算方法可以預(yù)測(cè)反應(yīng)過(guò)程中的中間體結(jié)構(gòu)和產(chǎn)物產(chǎn)率,以及不同反應(yīng)途徑的分支比,實(shí)現(xiàn)對(duì)整個(gè)大氣氧化反應(yīng)機(jī)理的模擬和預(yù)測(cè),在大氣化學(xué)研究方面有著至關(guān)重要的作用。因此在本論文中使用量子化學(xué)和氣相反應(yīng)動(dòng)力學(xué)相結(jié)合的方法計(jì)算研究了大氣中多氯聯(lián)苯化合物與OH自由基... 

【文章頁(yè)數(shù)】：91 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 持久性有機(jī)污染物
        1.2.1 持久性有機(jī)污染物的種類、來(lái)源與危害
        1.2.2 多氯聯(lián)苯化合物的來(lái)源及影響
        1.2.3 多氯聯(lián)苯與OH自由基的大氣氧化反應(yīng)簡(jiǎn)述
    1.3 揮發(fā)性有機(jī)化合物
        1.3.1 揮發(fā)性有機(jī)化合物的分類、來(lái)源與危害
        1.3.2 芳香化合物與OH自由基的大氣氧化反應(yīng)簡(jiǎn)述
        1.3.3 烯烴與OH自由基的大氣氧化反應(yīng)簡(jiǎn)述
    1.4 本論文研究的內(nèi)容和意義
第二章 計(jì)算理論基礎(chǔ)與方法
    2.1 引言
    2.2 計(jì)算的理論基礎(chǔ)
        2.2.1 基組
        2.2.2 密度泛函理論
        2.2.3 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)計(jì)算
        2.2.4 經(jīng)典過(guò)渡態(tài)理論
        2.2.5 微正則過(guò)渡態(tài)理論
    2.3 計(jì)算常用的方法
        2.3.1 Single-Reference方法
        2.3.2 組合計(jì)算
第三章 多氯聯(lián)苯化合物的大氣氧化機(jī)理研究
    3.1 引言
    3.2 理論計(jì)算方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 聯(lián)苯在大氣中的降解反應(yīng)
        3.3.2 氯苯與OH自由基在大氣中的加成反應(yīng)
        3.3.3 PCBs與 OH自由基在大氣中的加成反應(yīng)
        3.3.4 對(duì)全球環(huán)境的影響
    3.4 本章小結(jié)
第四章 NO條件下烯烴與OH自由基的反應(yīng)
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)材料與方法
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        4.2.2 實(shí)驗(yàn)原理
        4.2.3 OH自由基的生成方法
    4.3 實(shí)驗(yàn)裝置
        4.3.1 OH自由基的生成裝置
        4.3.2 氣相反應(yīng)的氣路裝置
    4.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果
        4.4.1 氣路中HONO氣體的檢測(cè)
        4.4.2 碳數(shù)對(duì)烯烴反應(yīng)的影響
        4.4.3 溫度對(duì)烯烴反應(yīng)的影響
    4.5 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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[2]中國(guó)近海海洋環(huán)境多氯聯(lián)苯（PCBs）污染現(xiàn)狀及影響因素[J]. 劉敏霞,楊玉義,李慶孝,王俊.  環(huán)境科學(xué). 2013(08)
[3]珠江三角洲地區(qū)水體表層沉積物中多環(huán)芳烴的來(lái)源、遷移及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J]. 羅孝俊,陳社軍,麥碧嫻,曾永平.  生態(tài)毒理學(xué)報(bào). 2006(01)
[4]大氣氣溶膠中多環(huán)芳烴的定量分析[J]. 成玉,盛國(guó)英,傅家謨,閔育順.  環(huán)境化學(xué). 1996(04)



本文編號(hào)：3661647