近年來,利用金屬微納結構的等離激元模式與熒光分子或量子點等發(fā)光體發(fā)生耦合作用,從而調制其發(fā)光過程的研究受到了廣泛關注,在生物傳感、光通訊以及集成光子學等方面有重要的應用前景。發(fā)光體的熒光產生通常包括激發(fā)和發(fā)射兩個過程。由于在等離激元模式激發(fā)時,金屬微納結構表面可以產生很大的局域電場增強,當發(fā)光體處于這些電場“熱點”位置時,其激發(fā)過程就可以得到相應的增強。但是當發(fā)光體和金屬微納結構過于靠近時,發(fā)光體中處于激發(fā)態(tài)的電子也能通過非輻射躍遷的方式與金屬微納結構中的高階等離激元模式耦合,最終能量轉為歐姆損耗,從而降低熒光發(fā)射過程的效率,甚至發(fā)生熒光淬滅。因此在等離激元增強熒光輻射的研究中,為了獲得最大化的熒光輻射強度,往往需要平衡激發(fā)增強和熒光淬滅兩個效應�；诖�,我們通過在金屬微納結構表面包覆一層介質膜,研究了金屬/介質界面對處于金屬表面的熒光分子的激發(fā)和發(fā)射過程的影響。本論文的研究內容主要包括以下兩個方面:首先,我們通過理論與模擬計算研究了處于金屬表面的熒光分子的激發(fā)和輻射過程,發(fā)現(xiàn)在金顆粒外部引入介質膜層可以在金屬/介質界面獲得局域電場增強,從而提高熒光分子的輻射量子產率。相比于未包覆的金... 

【文章來源】：南京大學江蘇省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

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【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

(a)金屬納米顆粒產生LSPR的原理示意圖；(b)直徑為20nm的金納米顆粒在共振狀態(tài)下的電場分布

第一章緒論2圖1-1(a)金屬納米顆粒產生LSPR的原理示意圖；(b)直徑為20nm的金納米顆粒在共振狀態(tài)下的電場分布。（圖引自參考文獻[4,5]）等離激元的共振模式隨著金屬微納結構的形貌、尺寸和材料[6]等方面的不同會發(fā)生明顯的變化，這給人們通過化學合成[7]、刻蝕[8]等手段制備獨特的金屬結構來操控金屬附近的局域電場提供了有效途徑。通過分析金屬結構受到激發(fā)時的場強分布，可以知道金屬結構可以支持一階或更高階的等離激元模式。一般我們認為當金屬顆粒尺寸與入射光波長相近時，金屬顆粒中高階模式會占據(jù)主導地位，此時主要表現(xiàn)出對電磁波的較大的吸收；當金屬的尺寸遠小于激發(fā)光波長時，由于散射面積增大，顆粒通常表現(xiàn)為電偶極共振，此時主要表現(xiàn)出對電磁波的散射[9]。圖1-2描述了金屬顆粒不同尺寸和形貌狀態(tài)對共振頻率的影響，可以看出顆粒尺寸越大時共振波長會偏向紅波長移動，并且尺寸相近的顆粒由于形貌的差別也會帶來共振波長的顯著移動。圖1-2尺寸和形貌不同對銀納米顆粒LSPR共振波長的影響。（圖引自參考文獻[10]）

第一章緒論3當兩個或多個顆粒的間距較近時會產生強烈的近場耦合，從而發(fā)生能級劈裂或者高階衍射模式[11]。因此通過微納結構設計，利用近場耦合效應可以在這些雙（多）納米顆粒的間隙內獲得巨大的電場增強，也就是所謂的“熱點”[12]。人們利用這個效應將分子置于間隙位置獲得了1014-1015的拉曼散射增強因子[13]，這為通過拉曼散射檢測單分子提供了可能。此外通過Ar離子的刻蝕獲得尖銳的顆粒形貌[14]，實現(xiàn)“尖端效應”，進一步提高了結構周圍的局域電場強度。利用這個優(yōu)勢在刻蝕形成的“蝴蝶結”結構中，報道了超過103單分子熒光的增強[15]。圖1-3(a)金屬納米顆粒間通過距離控制間隙內的拉曼增強因子。(b)Ar-刻蝕得到的尖銳銀納米針狀結構作為拉曼增強基底(c)金納米“蝴蝶結”結構實現(xiàn)巨大的單分子熒光增強。（圖引自參考文獻[12,14,15]）除了在金屬中廣泛存在等離激元性質，在一些重摻雜的半導體材料由于內部擁有大量載流子而表現(xiàn)出金屬性質，例如ReO3型的氧化物，碲化物或氮化物[16][17]等半導體納米晶在可見至近紅外波段有明顯的等離激元消光性質。對于石墨烯這類二維材料而言，由于其具有較高的電子遷移速率因此同樣在近紅外到太赫茲波段存在等離激元共振模式[18][19]。

【參考文獻】：
期刊論文
[1]表面等離激元研究新進展[J]. 王振林.  物理學進展. 2009(03)



本文編號：3362426