本文關鍵詞：基于水熱合成和梯度分離法探究碳量子點的發(fā)光機理，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：碳量子點(Carbon quantum dots,簡稱CQDs)是碳納米材料中冉冉升起的璀璨新星。良好的生物相容性、小尺寸效應等優(yōu)勢的存在讓碳量子點在光催化、元素檢測等方面,尤其是生物成像方面具有很好的應用潛力。因而不斷優(yōu)化合成途徑,獲得光學性質優(yōu)良的碳量子點,進而使之在醫(yī)學等方面大放異彩、造福人類,是眾多科研工作者的共同愿望。合成途徑的優(yōu)化需要以發(fā)光原理為指導進行,但是目前關于碳量子點發(fā)射熒光的機理并沒有定論。這首先與碳量子點的多樣性有關,不同途徑合成出的碳量子點在結構和光學性質上都有差異,因而在發(fā)光機理上也很難有一個統(tǒng)一的解釋。所以通常會將碳量子點進行分類,研究某一類、或者只研究某一種碳量子點的發(fā)光機理。本課題選擇以檸檬酸和乙二胺作為前驅物,采用水熱合成的方法制備得到碳量子點,然后在此基礎上分別通過調節(jié)合成方案和梯度分離的方法探究影響該方法所合成碳量子點發(fā)光的因素,并通過數據分析最終總結其發(fā)光機理。具體工作如下：第一,在原有水熱合成反應的基礎上,分別調節(jié)合成反應中的以下幾個因素：所使用碳源的結構、碳源和氮源中-COOH/-NH2比,以及碳化反應的時間長度。將上述不同合成方案中所合成產品進行表征分析后發(fā)現前：碳源的羧基含量、羥基含量以及雙鍵存在與否,反應物中氨基的相對含量,碳化反應時間長度等因素都對產物碳量子點的光學性質產生影響,另外還嘗試將碳量子點置于不同的pH環(huán)境中,發(fā)現酸和堿的環(huán)境都會降低其量子產率。綜合分析這些信息,說明官能團含量、碳化程度以及官能團存在形式都是碳量子點發(fā)射熒光的影響因素,同時也可能是決定因素。第二,通過將水熱反應制備出的碳量子點進行有效分離,得到量子產率不同的組分,然后對各組分進行尺寸、結構、形態(tài)和光學性質分析,發(fā)現量子產率最高的組分發(fā)射藍色熒光,其表面官能團含量最多,同時電鏡下樣品襯度很低甚至尚未形成碳量子點形態(tài)；而量子產率越低的組分,同樣發(fā)射藍色熒光,但是表面官能團數量減少,電鏡下樣品襯度提高。說明該碳量子點發(fā)射的藍色熒光主要由表面分子態(tài)貢獻,隨著碳化程度的提高,表面官能團數量減少,因而影響熒光性能,同時核心結構趨向于碳化成為石墨態(tài)的碳,對藍色光有吸收的作用,兩者共同作用下改變了碳量子點的量子產率。在分離碳量子點的過程中,借助了梯度離心的手段,并在探索過程中建立了一種新的離心體系,我們稱之為“親水性梯度”離心體系。該離心體系所用梯度介質是含水量不同的乙醇／水溶液,而被離心物質則需要進行預處理,即：將在水中難以沉降的碳量子點先進行預團聚,形成適宜的團聚體后施以離心力,使之在不同含水量的乙醇水梯度介質中邊沉降邊解團聚,直至沉降到離心管底部時恰好實現團聚體的完全解團聚。通過對分離后組分的分析和驗證實驗的證實,認為團聚體實現解團聚的依據是碳量子點表面親水性基團含量不同所導致的親水性差異,從而將碳量子點按照親水性不同分離開來。通過以上實驗探索最終總結出本課題中所研究的以檸檬酸和乙二胺為前驅物水熱法合成的碳量子點的發(fā)光機理,認為其熒光主要是表面分子態(tài)在紫外光的激發(fā)下發(fā)射出藍色熒光,核心結構碳化成石墨態(tài)之后對紫外光有吸收作用,二者共同影響碳量子點的光學性質,與顆粒大小沒有必然關系。
【關鍵詞】：碳量子點 水熱合成 表面官能團 親水性 梯度離心 發(fā)光機理
【學位授予單位】：北京化工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O613.71;TB383.1
【目錄】：

• 摘要4-7
• abstract7-17
• 符號說明17-18
• 第一章 緒論18-36
• 1.1 碳量子點的發(fā)現18-19
• 1.2 碳量子點的合成19-26
• 1.2.1 自上而下法19-23
• 1.2.2 自下而上法23-26
• 1.3 碳量子點的分離26-28
• 1.4 碳量子點的發(fā)光機理28-30
• 1.5 碳量子點的應用30-35
• 1.6 本課題研究內容及意義35-36
• 第二章 基于水熱合成法研究影響碳量子點發(fā)光的因素36-48
• 2.1 引言36
• 2.2 實驗部分36-40
• 2.2.1 實驗試劑36-37
• 2.2.2 實驗儀器37
• 2.2.3 用不同結構碳源水熱合成碳量子點37-38
• 2.2.4 相同碳源不同量氮源合成碳量子點38
• 2.2.5 不同反應時間合成碳量子點38
• 2.2.6 碳量子點在不同pH下的發(fā)光38-39
• 2.2.7 表征方法及量子產率計算方法39-40
• 2.3 結果與討論40-47
• 2.3.1 碳源結構對碳量子點發(fā)光的影響40-42
• 2.3.2 不同羧胺比對碳量子點發(fā)光的影響42-43
• 2.3.3 不同反應時間對碳量子點發(fā)光的影響43-45
• 2.3.4 pH對碳量子點發(fā)光的影響45-47
• 2.4 本章小結47-48
• 第三章 梯度離心法分離碳量子點48-74
• 3.1 引言48
• 3.2 實驗部分48-53
• 3.2.1 實驗試劑48-49
• 3.2.2 實驗儀器49-50
• 3.2.3 樣品制備50
• 3.2.4 離心介質探尋50
• 3.2.5 樣品處理方法50-51
• 3.2.6 離心條件探究51-52
• 3.2.7 表征方法52-53
• 3.3 結果與討論53-73
• 3.3.1 分離前樣品形態(tài)及光譜分析53-55
• 3.3.2 梯度離心介質選擇55-57
• 3.3.3 樣品處理方案確立57-60
• 3.3.4 梯度離心體系建立60-66
• 3.3.5 梯度離心分離后各組分光學性能、形態(tài)及結構分析66-73
• 3.4 本章小結73-74
• 第四章 “親水性梯度”離心分離機理74-84
• 4.1 引言74
• 4.2 實驗部分74-76
• 4.2.1 實驗試劑74-75
• 4.2.2 實驗儀器75
• 4.2.3 放大實驗驗證離心機理75-76
• 4.2.4 表征方法76
• 4.3 結果與討論76-82
• 4.3.1 離心機理模型建立76-79
• 4.3.2 離心機理驗證79-82
• 4.4 本章小結82-84
• 第五章 結論84-86
• 參考文獻86-94
• 研究成果及發(fā)表的學術論文94-96
• 致謝96-98
• 作者和導師簡介98-100
• 附件100-101

【共引文獻】

中國期刊全文數據庫 前9條

1 趙清;常青;楊金龍;劉俊;胡勝亮;;碳點嫁接海藻酸鈣復合結構的制備及其對Cu~(2+)的檢測[J];發(fā)光學報;2014年03期

2 唐榮;李琛;葉志強;張德蒙;馬小軍;譚明乾;袁景利;;檸檬酸熒光碳點的合成及其在Fe(Ⅲ)檢測和細胞成像中的應用[J];分析科學學報;2015年01期

3 羅培輝;江琳沁;關翔鋒;;熱解β-環(huán)糊精合成發(fā)藍光的石墨烯量子點[J];蚌埠學院學報;2015年04期

4 顏范勇;鄒宇;王猛;代林楓;周旭光;陳莉;;熒光碳點的制備及應用[J];化學進展;2014年01期

5 毛乃賾;羅亞平;;量子點在法庭科學手印顯現中的研究進展[J];化學研究與應用;2014年11期

6 張煌博;曹學功;孫向英;;碳點的制備及其熒光共振能量轉移[J];華僑大學學報(自然科學版);2014年06期

7 耿方蘭;趙利霞;;功能化碳點的合成及其在Fenton反應體系中的化學發(fā)光行為研究[J];化工新型材料;2015年09期

8 何玉珩;馮曉婷;張漪;楊永珍;劉旭光;許并社;;水溶性碳量子點的制備及熒光性能[J];太原理工大學學報;2014年03期

9 唐志姣;李攻科;胡玉玲;;熒光碳點在分析檢測中的研究進展[J];分析測試學報;2015年08期

中國重要會議論文全文數據庫 前1條

1 吳瑾;華安慶;楊傳孝;劉斌;孫向英;;碳點自組裝膜熒光傳感器對銀離子的檢測[A];中國化學會第29屆學術年會摘要集——第33分會：納米材料合成與組裝[C];2014年

中國博士學位論文全文數據庫 前5條

1 李海濤;熒光納米碳點的合成及其催化應用研究[D];蘇州大學;2013年

2 劉慧;熒光碳點的制備及其在藥物分析中的應用[D];西南大學;2013年

3 宗潔;介孔二氧化硅微球納米反應器的設計及其產物的研究[D];華東理工大學;2013年

4 羅培輝;碳量子點的化學修飾及功能化研究[D];清華大學;2013年

5 胡超;基于煤炭及其衍生產物的熒光碳點制備與應用研究[D];大連理工大學;2015年

中國碩士學位論文全文數據庫 前10條

1 武冠輝;基于納米粒子的熒光傳感新體系研究[D];鄭州大學;2013年

2 李曉敏;新型水溶性熒光碳量子點的制備及其性質研究[D];河南師范大學;2013年

3 韋偉;熒光碳點及其二氧化硅復合物與紙張的相互作用研究[D];陜西師范大學;2013年

4 趙清;碳量子點熒光探針的制備及其在重金屬離子分析中的應用[D];中北大學;2014年

5 李佳渝;碳點的合成及天然小分子藥物的光譜分析研究[D];西南大學;2014年

6 黃宏;熒光金納米粒子和碳量子點的合成及其在檢測和生物成像方面的應用研究[D];浙江師范大學;2014年

7 陳嵩;多肽靶向磁共振—熒光雙功能探針的合成及磁共振成像實驗研究[D];大連醫(yī)科大學;2014年

8 馬娟娟;碳量子點的小分子表面修飾和氮元素摻雜及其在生物成像和傳感中的應用[D];浙江師范大學;2014年

9 封如;碳納米管的血液相容性研究及碳量子點的合成初探[D];暨南大學;2014年

10 唐榮;熒光碳量子點的制備及其在金屬離子檢測中的應用[D];大連理工大學;2014年

  本文關鍵詞：基于水熱合成和梯度分離法探究碳量子點的發(fā)光機理，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：316915