金屬-有機框架結構(Metal-organic Frameworks,MOFs)是由有機配體和金屬離子或團簇通過配位鍵自組裝形成的具有分子內孔隙的有機-無機雜化材料。相比于其他無機材料,MOFs其自身具有相對較大的比表面積與孔隙率,同時其有機框架還具有可修飾性與的特點。由于MOFs晶體可調控性與可功能化的獨特優(yōu)點,因此,作為熱點研究的MOFs在氣體吸附分離、異相催化、分子識別檢測、生物醫(yī)學等領域具有廣泛應用。據我們了解,離子液體在氣體吸附性能與選擇性性能方面都有突出的表現(xiàn),具有十分關鍵的研究意義。將離子液體功能化基團修飾在具有較大的比表面積與孔隙率的納米材料MOFs上,對二者的功能進行富集,即可實現(xiàn)兼具載體與離子液體多功能的納米材料MOFs。再利用高分子材料將多功能的粉末狀納米材料MOFs交聯(lián)、集中、器件化,從而可以得到集高分子材料性能、離子液體性能與納米材料MOFs性能與于一身的多功能材料,也為MOFs實現(xiàn)大規(guī)模應用,工業(yè)化,提供了良好的應用前景。I.利用合成的含有咪唑摀鹽的配體與金屬離子鋯自組裝合成了Ui O-67同構的MOFs:Ui O-67-IL,在此基礎上,研究了Ui O-67-IL在273K與298K下對不同氣體(二氧化碳、氮氣、甲烷)吸附作用,Ui O-67-IL對二氧化碳具有相對較高的吸附能力與選擇性,于是將其用作二氧化碳的固定劑的同時,在相對溫和的條件下,將Ui O-67-IL作為非均相催化劑催化二氧化碳與環(huán)氧化合物的環(huán)加成反應,實現(xiàn)對此反應的高效催化與催化劑的循環(huán)利用,完成了將兩者功能的富集與應用。II.在之前的研究基礎上,利用合成的含有羥乙基咪唑鹽的配體與金屬鋯離子通過自組裝合成了Ui O-66同構的MOFs:Ui O-66-IL-Br。在此基礎上,將Ui O-66-IL-Br進行離子交換得到不同陰離子的Ui O-66同構的Ui O-66-IL-Cl O4,分別對其在對二氧化碳的吸附能力與選擇性進行了深入研究,Ui O-66-IL-Cl O4對二氧化碳的吸附能力與選擇性遠遠優(yōu)于其他三種。同時,為了解決納米顆粒難以成型,器件化的缺點,將Ui O-66型納米粒子(NPs)和端異氰酸酯封端的聚氨酯低聚物進行后合成聚合,成功構建了雙功能穩(wěn)固的化學交聯(lián)的NMOF膜,此化學交聯(lián)的NMOF膜,依然保留了Ui O-66-IL-Cl O4對二氧化碳所特有的吸附能力與選擇性,同時,可以作為器件化的二氧化碳的固定劑與異相催化劑實現(xiàn)二氧化碳與環(huán)氧化合物的環(huán)加成反應的高效催化。研究表明,通過前合成具有功能化的有機配體,將功能基團引入到MOFs框架中去,可以實現(xiàn)兩者功能化富集,同時,利用高分子材料可以將納米顆粒MOFs集成化,器件化真正實現(xiàn)功能化納米顆粒MOFs在異相催化、氣體分離、檢測識別、生物醫(yī)學等方面的應用。
【學位單位】：山東師范大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：O641.4
【部分圖文】：

UiO-66(Zr) Xn的二氧化碳吸附焓

咪唑二羧酸配體的配位方式

圖 4 化合物 1 的 5D0→7F2 躍遷的光致發(fā)光強度,分散在不同的溶劑中nm 激發(fā).（b）化合物 2 分散在不同溶劑中的 5D4→7F5 躍遷強度，在 3發(fā)能化 MOFs 在晶體的設計方面研究2008 年，Yaghi 等[36]利用咪唑-2-甲醛與四水硝酸鋅通過溶劑熱的方式合的金屬有機框架:ZIF-90，并且將 ZIF-90 與硼氫化鈉在甲醇中還原配體醛上的醛基，得到了富含羥基的另一種新型金屬有機框架 ZIF-91；將 Z基乙醇在甲醇中與配體咪唑-2-甲醛上的醛基反應形成亞胺鍵后得到了鍵的的又一種新型金屬有機框架 ZIF-92。分別對這三種晶體進行了結構與性能方面的研究，通過粉末衍射測試，91 與 ZIF-92 通過化學反應后，依舊保持著與 ZIF-90 一樣完好的多面體；利用比表面積測試儀測試，發(fā)現(xiàn)由于 ZIF-91 與 ZIF-92 在 ZIF-90 框架

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本文編號：2824040