【摘要】：過渡金屬配合物具有可見光吸收和長三重態(tài)壽命,這些性質(zhì)使得它們?cè)谠S多方面都有良好的應(yīng)用,如:光生伏打、光催化制氫、光氧化還原、光誘導(dǎo)聚合、光動(dòng)力治療以及TTA(Triplet-Triplet Annihilation)上轉(zhuǎn)換等。目前過渡金屬配合物的一個(gè)很大缺陷是它們?cè)诳梢姽鈪^(qū)的吸收范圍有限,為了從一個(gè)寬譜帶光源中得到更多能量,制備具有寬譜帶可見光吸收的化合物十分必要。然而目前大多數(shù)的過渡金屬配合物都只含有單一的吸光基團(tuán)。針對(duì)以上問題,本文設(shè)計(jì)合成了兩個(gè)具有寬譜帶可見光吸收的鉑配合物并對(duì)其光物理性質(zhì)進(jìn)行了測試研究。1.制備了含有雜配體的二炔基N^N鉑配合物(Pt-1)。兩個(gè)配體分別是氟硼二甲基吡咯(Boron-dipyrromethene,BDP)和萘酰二亞胺(Naphthalenediimide,NDI)發(fā)色團(tuán),二者在不同波長處具有強(qiáng)可見光吸收。配合物Pt-1的可見光吸收范圍為400 nm一620nm,摩爾消光系數(shù)(e)為97000 M~(-1)cm~(-1)。此分子結(jié)構(gòu)使得分子內(nèi)同時(shí)存在系間竄躍(Intersystem Crossing,ISC)和熒光能量共振轉(zhuǎn)移(Resonance Energy Transfer,FRET)過程,并且二者相互競爭,FRET和ISC的時(shí)間常數(shù)分別為8.6 ps(k _(FRET)=1.2×10~111 s~(-1))和308 ps(k_(ISC)=3.2×10~9 s~(-1))。該配合物的三重態(tài)分布于NDI基團(tuán),三重態(tài)壽命為28.1ms。此外,配合物Pt-1可以用來進(jìn)行多波長的TTA上轉(zhuǎn)換,以傒作為三重態(tài)受體,得到上轉(zhuǎn)換量子產(chǎn)率分別為4.1%和1.4%。2.制備了連接單傒酰亞胺(Perylenemonoimide,PMI)配體的二炔基N^N鉑配合物(Pt-PMI)。該配合物顯示了寬譜帶的可見光吸收(420 nm一620 nm),摩爾消光系數(shù)(e)為67000 M~(-1)cm~(-1)。通過納秒瞬態(tài)吸收和DFT理論計(jì)算得到配合物的三重態(tài)主要分布于PMI基團(tuán),三重態(tài)壽命為7.6ms。通過三重態(tài)淬滅曲線得到配合物的三重態(tài)能級(jí)為1.3 eV左右。以傒酰亞胺(Perylenebisimide,PBI)作為受體進(jìn)行上轉(zhuǎn)換時(shí),TTA上轉(zhuǎn)換量子效率達(dá)到3.5%。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O641.4

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本文編號(hào)：2781019