【摘要】：過(guò)去十幾年間,金屬-有機(jī)框架(MOFs)材料的大量合成和廣泛應(yīng)用使其逐漸走進(jìn)人們的視野。MOFs是由金屬離子或金屬簇作為無(wú)機(jī)構(gòu)筑單元與有機(jī)配體通過(guò)配位鍵連接形成的無(wú)機(jī)-有機(jī)雜化材料。相對(duì)比單一金屬離子而言,金屬簇具有配位數(shù)更多,配位方式更豐富等優(yōu)點(diǎn)。同時(shí),配體的選擇很大程度上影響主體框架的類(lèi)型。本文用金屬簇作為無(wú)機(jī)構(gòu)筑單元,混合配體作為有機(jī)部分,原位法合成簇基MOFs材料,并對(duì)其能量存儲(chǔ)和吸附分離領(lǐng)域進(jìn)行研究。設(shè)計(jì)合成具有類(lèi)分子篩結(jié)構(gòu)的多酸基MOF材料:選用{Zn_4PMo_(12)}為多酸節(jié)點(diǎn),合適角度的配體苯駢三氮唑和對(duì)苯二甲酸為第二橋聯(lián)配體,水熱法成功合成NENU-601。通過(guò)表征分析我們發(fā)現(xiàn)NENU-601具有良好的熱力學(xué)和化學(xué)穩(wěn)定性�；趶�(qiáng)的電子傳輸能力和穩(wěn)定性,我們測(cè)試NENU-601直接應(yīng)用為鋰離子電池陽(yáng)極材料性能。在電流密度100 mA g~(-1)的條件下,循環(huán)180周后,NENU-601仍具有780 mAh g~(-1)的可逆電量,由此可知,NENU-601在未來(lái)可能成為潛在的鋰電池儲(chǔ)能材料。(TBA)_(5/2)[PMo_8~ⅤMo_4~ⅥO_(37)(OH)_3Zn_4(bzt)_(3/2)(bdc)_(1/2)]·3/2H_2O(NENU-601)Hbzt=1,2,3-Benzotrialole,H_2bdc=1,4-dicarboxybenzene acidTBA~+=tetrabutylammonium ion利用硝酸鈷和三齒配體4,4',4''-三甲酸三苯胺在二甲亞砜和異丙醇混合溶劑的條件下,我們成功得到一例基于三核鈷簇基MOF的二維平面結(jié)構(gòu)材料NENU-602。隨后我們引入剛性柱撐配體4,4'-聯(lián)吡啶,原位法合成三維結(jié)構(gòu)MOF材料NENU-603。從b軸方向觀察,NENU-603有直徑為1.0 nm大小尺寸的孔道。由于較大的孔隙率和高的比表面積,我們進(jìn)行了NENU-603的氮?dú)�、二氧化碳和甲烷氣體吸附測(cè)試。結(jié)構(gòu)表明,NENU-603在相同條件下選擇性吸附二氧化碳?xì)怏w。[Co_3(TCA)_2(DMSO)_2(iPrOH)_2](NENU-602)TCA=4,4',4''-Tricarboxytriphenylamine,DMSO=Dimethyl sulfoxide,iPrOH=isopropanol[Co_3(TCA)_2(bpy)](NENU-603)TCA=4,4',4''-Tricarboxytriphenylamine,bpy=4,4'-Bipyridine
【學(xué)位授予單位】：東北師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：O641.4
【圖文】：

-and-stick representation of {Co3} in NENU-603. (bCAin NENU-603. Co-pink; N-blue; C-black; O-red.，NENU-603 的次級(jí)結(jié)構(gòu)單元是由三個(gè)呈直線排布一個(gè)末端的鈷離子配位 bpy 配體的氮原子。圖 3.6一分子配體連接三個(gè)次級(jí)結(jié)構(gòu)單元且羧酸根均為去，以螯合配位一個(gè) Co1 并單齒配位 Co2，另一個(gè)羧。

a of NENU-602 and NENU-603 at room temperature.氮?dú)夥諊?10 ℃/分鐘的速率從室溫升值 800 ℃。 160 ℃質(zhì)量基本沒(méi)有損失，可以保持骨架的完整性過(guò)程，質(zhì)量損失 24.3%，我們推測(cè)是配位的溶劑分子23.47%），從 245 ℃到 400 ℃質(zhì)量損失很少，從 400損失約 40%，我們推測(cè)是配體 TCA 的離去，520℃質(zhì)量為金屬氧化物或氮化物。

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本文編號(hào)：2748354