【摘要】：光學(xué)探針是現(xiàn)代分析化學(xué)重要的支撐技術(shù),具有選擇性好、特異性強(qiáng)、快速分析、操作簡(jiǎn)便、以及靈敏度高等優(yōu)點(diǎn)。納米材料具有分子量小、粒徑小以、表面積大、毒性低等特性,因而呈現(xiàn)獨(dú)特的物理、化學(xué)和光學(xué)性質(zhì),如比表面積大、活性高;生物相容性好、低毒;不宜漂白、光穩(wěn)定強(qiáng)等,展現(xiàn)出常規(guī)材料所不具備的卓越性能。納米材料的引入可以作為光學(xué)信號(hào)傳導(dǎo)單元,進(jìn)而應(yīng)用于光學(xué)檢測(cè)方法的設(shè)計(jì),為熒光探針的構(gòu)建提供了更靈敏的平臺(tái)。本論文利用碳量子點(diǎn)(CQDs)的熒光性質(zhì),結(jié)合金屬離子——銅離子(Cu~(2+))的催化活性、熒光共振能量轉(zhuǎn)移(FRET)原理、銅鏡反應(yīng),發(fā)展了一系列簡(jiǎn)單、靈敏以及快速的納米光學(xué)傳感新方法用于金屬離子和葡萄糖的檢測(cè)。論文初步討論了納米材料與這些目標(biāo)分析物之間的作用機(jī)理,并探索了這些探針在實(shí)際樣品中的應(yīng)用。具體內(nèi)容如下:(1)以富含半胱氨酸的中國(guó)草魚魚鱗為原材料,利用微波水熱法制備碳量子點(diǎn),由于硫親汞這一性質(zhì),硫原子對(duì)汞離子有更高的親和性和更快的結(jié)合過(guò)程,因此,制備得到的CGCS-CQDs可以對(duì)汞離子進(jìn)行特異性檢測(cè)。隨后,我們對(duì)CGCS-CQDs進(jìn)行了HR-TEM,XRD,FT-IR和XPS表征。CGCS-CQDs的光學(xué)性質(zhì)通過(guò)紫外圖譜和熒光圖譜進(jìn)行了描述。另外,通過(guò)熒光圖譜,pH和鹽離子濃度對(duì)CGCS-CQDs光學(xué)性質(zhì)的影響也進(jìn)行了研究。在優(yōu)化條件下,CGCS-CQDs的熒光強(qiáng)度的猝滅與汞離子的濃度在0-30μmol/L范圍內(nèi)有很好的線性關(guān)系,計(jì)算得到的Hg~(2+)最低檢測(cè)限為0.1403μmol/L。同時(shí),其它與汞離子可能共存的金屬離子對(duì)CGCS-CQDs的熒光強(qiáng)度的影響也進(jìn)行了研究。結(jié)果顯示出CGCS-CQDs對(duì)汞離子的檢測(cè)有很強(qiáng)的選擇特異性。最后,CGCS-CQDs被應(yīng)用于湖水,化妝品中汞離子的檢測(cè),顯示出它作為熒光探針對(duì)Hg~(2+)的檢測(cè)應(yīng)用的潛質(zhì)。(2)一個(gè)基于N,O-CQDs和Cu~(2+)形成的N,O-CQDs/Cu~(2+)復(fù)合納米材料被提出,作為一種新型熒光探針用來(lái)檢測(cè)葡萄糖。制備得到的N,O-CQDs,進(jìn)行了HR-TEM,XRD,FT-IR和XPS表征。隨后,N,O-CQDs的光學(xué)性質(zhì)通過(guò)紫外圖譜和熒光圖譜進(jìn)行了闡述。該方法主要包含三個(gè)步驟,N,O-CQDs的熒光被Cu~(2+)猝滅;葡萄糖與Cu~(2+)發(fā)生氧化還原反應(yīng),葡萄糖被氧化為葡萄糖酸,Cu~(2+)被還原成過(guò)氧化銅;銅離子脫離N,O-CQDs的表面從而使N,O-CQDs的熒光恢復(fù)。在N,O-CQDs/Cu~(2+)熒光探針體系,表面能量從N,O-CQDs(能量供體)轉(zhuǎn)移到Cu~(2+)(能量受體),使N,O-CQDs熒光猝滅。銅離子催化氧化葡萄糖發(fā)生銅鏡反應(yīng),使Cu~(2+)被還原為Cu_2O,因此Cu~(2+)從N,O-CQDs表面脫離并恢復(fù)了N,O-CQDs的熒光強(qiáng)度。因此,N,O-CQDs的熒光強(qiáng)度根據(jù)銅離子和葡萄糖的濃度變化而變化,在優(yōu)化條件下,葡萄的最低檢測(cè)限可達(dá)到0.455μM。尤其值得注意的是,N,O-CQDs/Cu~(2+)作為一種非酶檢測(cè)葡萄糖的方法,可檢測(cè)較低濃度的葡萄糖。該復(fù)合納米材料具有簡(jiǎn)單易制備,靈敏度高,成本低等優(yōu)點(diǎn)。
【圖文】：

納米尺度概念的直觀圖

球形金屬納米粒子的表面等離子體共振示意圖
【學(xué)位授予單位】：遼寧大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O657.3

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本文編號(hào)：2708602