【摘要】：隨著科學(xué)技術(shù)的發(fā)展,人類已經(jīng)進(jìn)入納米時(shí)代,各種新興低維納米材料層出不窮。以石墨烯為代表的二維材料在最近十幾年來取得了巨大的突破與發(fā)展,它們具有很多優(yōu)異的光、電、磁等特性,有望在下一代的電子器件、光電器件中大放異彩,但同時(shí)納米尺度材料性質(zhì)的表征也給儀器提出了新的挑戰(zhàn)。針尖增強(qiáng)拉曼光譜(TERS)把掃描探針技術(shù)(SPM)和增強(qiáng)拉曼譜學(xué)結(jié)合起來,既具有SPM的空間分辨本領(lǐng),又具有有拉曼光譜的指紋識(shí)別能力和表面增強(qiáng)拉曼的靈敏度。TERS是一種在原子尺度上研究光子、聲子、電子、等離激元相互作用,表征物質(zhì)結(jié)構(gòu)與納米光學(xué)性質(zhì)的強(qiáng)大工具。本論文主要是圍繞低溫超高真空(LT-UHV)TERS系統(tǒng)的搭建,結(jié)合分子束外延技術(shù)(MBE)原位的制備樣品,并對(duì)其結(jié)構(gòu)以及局域振動(dòng)性質(zhì)進(jìn)行表征展開。首先,我們進(jìn)行了LT-UHV-TERS系統(tǒng)的搭建工作。該工作基于一臺(tái)實(shí)驗(yàn)室原有的自制低溫掃描隧道顯微鏡(STM)和MBE聯(lián)合系統(tǒng),為了加入TERS功能,我們對(duì)掃描頭進(jìn)行了改造,采用掃描頭和低溫杜瓦硬接觸的方式,一方面可以節(jié)省空間安裝透鏡,另一方面可以大大提高系統(tǒng)溫度穩(wěn)定性。我們把一非球面鏡內(nèi)置于真空腔體,通過自制的三維壓電馬達(dá)調(diào)節(jié)透鏡的位置,實(shí)現(xiàn)激光與隧道結(jié)的耦合。激光30°斜入射到樣品表面,采用背向散射收集配置。外部拉曼光路固定在STM平臺(tái)上,通過光纖與激光器和光譜儀連接。STM采用外部多級(jí)減震的設(shè)計(jì),最終系統(tǒng)可以得到清晰的原子分辨,以及很高的光子收集效率。TERS系統(tǒng)搭建完畢之后,我們對(duì)硅烯的振動(dòng)性質(zhì)進(jìn)行了研究。TERS對(duì)不同的振動(dòng)模式表現(xiàn)出不同的增強(qiáng)行為,它只對(duì)具有面外振動(dòng)分量的模式有明顯的增強(qiáng),對(duì)面內(nèi)振動(dòng)模式增強(qiáng)微弱。結(jié)合第一性原理計(jì)算,我們對(duì)不同的振動(dòng)模式進(jìn)行了指認(rèn)和分析,澄清了硅烯拉曼峰的來源。以硅烯為模型,我們得到了10~9的TERS增強(qiáng)因子,以及亞納米的空間分辨率。我們研究了硅烯不同相之間的區(qū)別,以及邊界、缺陷和應(yīng)力處局域的振動(dòng)性質(zhì)。我們首次測(cè)量了硼烯β_(12)和χ_3相的拉曼光譜,結(jié)合TERS和計(jì)算確定了每個(gè)峰對(duì)應(yīng)的振動(dòng)模式。輕元素的硼烯具有比較寬的拉曼峰寬,我們?cè)敿?xì)研究了硼烯中的電聲耦合性質(zhì)。兩種硼烯的電聲耦合強(qiáng)度都約為0.5,介于AlB_2和高溫超導(dǎo)體MgB_2之間,計(jì)算的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度分別為3.1和4.1 K。但是由于襯底的作用,超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度可能進(jìn)一步降低。硼烯中同樣得到了10~9的TERS增強(qiáng)因子,并研究了襯底對(duì)硼烯局域結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的影響,以及不常見的硼烯納米結(jié)構(gòu)的局域振動(dòng)光譜。結(jié)合TERS和非接式觸原子力顯微鏡(nc-AFM),直接證明了Ag(110)表面一維硅納米帶和納米點(diǎn)五元環(huán)的結(jié)構(gòu)。利用TERS,我們得到了硅納米帶單鏈和雙鏈具有相同的振動(dòng)光譜,直接表明它們具有相同的原子結(jié)構(gòu)。即雙鏈只是兩條單鏈靠近的結(jié)果,但是兩條鏈之間沒有成鍵,這在STM中并不能區(qū)分。我們還對(duì)單個(gè)硅量子點(diǎn)的TERS光譜進(jìn)行了表征,發(fā)現(xiàn)它也具有五元環(huán)的結(jié)構(gòu),位于兩個(gè)銀空位的上方。這種結(jié)構(gòu)中當(dāng)硅量子點(diǎn)下方缺失更多Ag原子時(shí),它可以自發(fā)的轉(zhuǎn)化為硅鏈的結(jié)構(gòu),完美的解釋了由點(diǎn)向鏈轉(zhuǎn)化的動(dòng)力學(xué)過程。
【圖文】：

第 1 章 緒論第 1 章 緒論料與技術(shù)是當(dāng)今科學(xué)發(fā)展的兩大推動(dòng)動(dòng)力，每次新材料或新技術(shù)的著科學(xué)研究的重大突破。二十世紀(jì)末納米科技的發(fā)展，使得人類已甚至原子尺度上對(duì)材料進(jìn)行設(shè)計(jì)與操控。更小、更輕、更快成為人目標(biāo)。由于尺寸效應(yīng)，當(dāng)材料維度降低時(shí)，會(huì)表現(xiàn)出很多優(yōu)異的能。2004 年，，石墨烯的橫空問世開啟了二維材料研究的大門，并成的研究領(lǐng)域之一。它們諸多優(yōu)異的性能與豐富的物理內(nèi)涵引起了科注，各種新型二維材料也層出不窮，如圖 1.1 所示。同時(shí)原子尺度給實(shí)驗(yàn)儀器提出了更高的要求，具有各種新功能，新方法的儀器不。

圖 1.2 不同維度下材料電子態(tài)密度示意圖。零維材料零維材料包括有機(jī)分子、量子點(diǎn)等，尺寸在三個(gè)維度都被限制在納米量限的原子數(shù)組成。有機(jī)分子如 C60和 C70具有優(yōu)異的光電性能，引起了泛關(guān)注。C60離域π鍵電子結(jié)構(gòu)決定了它優(yōu)異的非線性光學(xué)性質(zhì)以及很效率，在非線性光學(xué)器件、光導(dǎo)體中有重要的研究價(jià)值[2,3]。對(duì)其進(jìn)行摻雜還可以實(shí)現(xiàn)超導(dǎo)電性，可以用于超導(dǎo)電子設(shè)備與超導(dǎo)計(jì)算機(jī)等[4,5形對(duì)稱性具有非常好的穩(wěn)定性，可以用于高級(jí)潤滑劑。量子點(diǎn)通常是由 II-VI 族元素（如 CdS、CdSe、CdTe、ZnS 和 ZnSe 等V 族元素（InAs、InP 等）構(gòu)成的半導(dǎo)體納米結(jié)構(gòu)。它還可以由兩種或兩半導(dǎo)體材料構(gòu)成，以及形成核-殼結(jié)構(gòu)等[6]。通常半導(dǎo)體的^/隙是由材性質(zhì)決定的，但是當(dāng)材料尺寸降低到納米量級(jí)時(shí)，材料的性質(zhì)將受到尺
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院物理研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O657.37

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本文編號(hào)：2706072