【摘要】：超快激光為人類提供了全新的實驗手段和極端的物理條件,在熱核聚變、粒子加速、阿秒化學等領域顯示出巨大的應用前景。作為產(chǎn)生超快激光的關(guān)鍵因素之一,激光材料要具備寬帶發(fā)射特性。Nd離子摻雜堿土氟化物晶體中存在多種格位結(jié)構(gòu),可以產(chǎn)生寬帶發(fā)射,且該晶體具有熱導率高、非線性折射率小、容易大尺寸生長等優(yōu)點。此外,Nd離子是一個四能級激光系統(tǒng),受外界干擾小,激光閾值小。Nd離子摻雜堿土氟化物晶體非常有潛力實現(xiàn)超快激光輸出。但Nd離子間強烈的交叉弛豫使1μm波段熒光嚴重猝滅,共摻Y(jié)、La、Gd等離子可以消除猝滅,提高晶體發(fā)光強度。但共摻Y(jié)、La和Gd離子后,Nd離子的局域環(huán)境發(fā)生了怎樣的變化,目前,還未見報道。本文研究了Nd,Y:SrF_2、Nd,Gd:SrF_2和Nd,La:SrF_2晶體光譜性能及其光譜參數(shù)隨共摻離子濃度的變化規(guī)律。采用第一性原理計算了晶體中可能存在的團簇結(jié)構(gòu),研究團簇結(jié)構(gòu)的變化規(guī)律與光譜性能之間的內(nèi)在聯(lián)系。在0.5%Nd:SrF_2晶體中共摻Y(jié)、La、Gd離子,晶體的光譜性能得到極大提高,晶體峰值發(fā)射截面、熒光壽命、量子效率均隨共摻離子濃度增加而顯著提高,發(fā)射截面最大為5.22×10~-2020 cm~2,熒光壽命最長為484.5μs,熒光量子效率最高為92.3%。同時晶體1μm波段線寬呈指數(shù)衰減,低溫時間分辨光譜結(jié)果表明,共摻Y(jié)離子后,晶體由一個多格位體系逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)闇蕟我桓裎幌到y(tǒng)。Nd,Gd:SrF_2與Nd,Y:SrF_2晶體光譜參數(shù)變化規(guī)律相似,而Nd,La:SrF_2不同,其變化較為緩慢。第一性原理計算結(jié)果表明,在晶體中共摻Y(jié)離子,Y離子傾向于與Nd離子結(jié)合形成[Nd-Y]團簇,且隨著[Nd-Y]團簇中Y離子個數(shù)增加,團簇團聚能線性降低。在Y離子的調(diào)控作用下,Nd離子第一配位殼層由立方亞晶格轉(zhuǎn)變?yōu)樗慕欠蠢庵鶃喚Ц窠Y(jié)構(gòu),同時局域畸變增強,對稱性降低,晶體發(fā)光性能大幅提升。此外,我們還計算了Gd:SrF_2和La:SrF_2晶體中可能存在的團簇構(gòu)型,Gd離子與Y離子團聚化特征相近,在Gd和Y離子作用下,F_i~--F~-_(lattice)排斥作用較強,推動Nd離子第一配位殼層由立方亞晶格向四角反棱柱亞晶格結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。而La離子團聚能力較弱,共摻La離子后,晶體中存在大量立方亞晶格中心,同時存在相當數(shù)量的四角反棱柱結(jié)構(gòu)中心,這使得Nd,La:SrF_2晶體呈現(xiàn)出更寬的發(fā)射光譜,但發(fā)光較弱。需要指出的是,光譜參數(shù)的增長規(guī)律是與團簇團聚能線性降低的斜率密切相關(guān)的。因此,Y、La和Gd離子為局域結(jié)構(gòu)調(diào)劑離子,通過激活離子局域結(jié)構(gòu)設計和調(diào)控,實現(xiàn)了稀土離子摻雜堿土氟化物晶體光譜和激光性能的調(diào)控。本文在Nd,R:SrF_2晶體中實現(xiàn)了高效激光輸出,激光斜效率最高為50.6%,最大輸出功率1.234 W。同時,實現(xiàn)了97 fs的鎖模脈沖激光輸出,表明Nd離子摻雜堿土氟化物晶體是一種很有前景的激光晶體材料,有望在超快激光中獲得應用。
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《Nature》雜志2010 年第1期“Opinion”專欄以“2020 Visions”為題，，分析未來十年重要科學領域的發(fā)展方向并提出2020年展望，如圖1.1所示。其中，斯坦福大學光子學研究中心的Thomas Baer教授和羅徹斯特大學Nicholas Bigelow教授共同撰寫的《Lasers》章節(jié)提出激光領域未來有望取得突破的五大方向，其中四項與高功率超快激光直接相關(guān)，分別是：（1）基于激光的超精密鐘用于測量宇宙基本常數(shù)；（2）激光聚變能源；（3）獲得阿秒脈沖跟蹤化學反應中的極端超快電子運動；（4）實現(xiàn)低成本、臺式化的激光高能粒子加速器。作者在文章的最后指出：實現(xiàn)這些卓越目標的首要挑戰(zhàn)是“開發(fā)新的激光材料”[5]。圖1.1 《Nature》雜志Opinion專欄展望2020年科學領域重要發(fā)展方向[5]Figure 1.1 2020 visions published in the journal of Nature[5]“一代材料，一代器件”，作為超強超短激光技術(shù)的關(guān)鍵核心之一，激光增益介質(zhì)需要有合適的受激發(fā)射截面（3~10 × 10-20cm2），長的激光上能級壽命（＞300 μs）和較寬的增益帶寬（＞20 nm），這些光譜特征非常有利于實現(xiàn)高功率超快激光輸出，其中寬光譜材料是實現(xiàn)超強超?

a b圖1.2 （a）鈦寶石晶體圖片，（b）上海光機所開發(fā)的米級釹玻璃激光材料Figure 1.2 Graph of the Ti-sapphire laser crystals (a), and (b) the meter sized Nd-glass lasermaterial by Shanghai Institute of Optics and Fine mechanics為了解決上述問題，國際上多個國家開始發(fā)展全二極管（LD）泵浦的全固態(tài)重頻高功率超快激光系統(tǒng)。所采用的新型激光增益介質(zhì)材料主要有：Yb:S-FAP（氟磷酸鹽鍶鈣）晶體、Yb:CaF2晶體、Yb:YAG晶體或陶瓷等[7-9]。其中，Yb:CaF2晶體由于在晶體尺寸（用于紫外光刻系統(tǒng)的CaF2單晶最大尺寸已超過φ 440 mm，如圖1.3所示）、熱導率（9.7 W/mK）、非線性折射率n2（0.43 × 10-13esu，小于磷酸鹽玻璃的1/2）等多方面的優(yōu)異綜合性能而脫穎而出。此外，作為激活離子，Yb離子還具有量子虧損小、不存在激發(fā)態(tài)吸收和長壽命（激光上能級壽命ms量級）等優(yōu)點，非常有潛力實現(xiàn)重頻超快激光運轉(zhuǎn)[8, 10-18]。但是
【學位授予單位】：中國科學院大學(中國科學院上海硅酸鹽研究所)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O734

【參考文獻】

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1 張倩;蘇良碧;姜大朋;馬鳳凱;覃志鵬;謝國強;鄭建剛;鄧青華;鄭萬國;錢列加;徐軍;;Highly efficient continuous-wave laser operation of laser diode-pumped Nd,Y:CaF_2 crystals[J];Chinese Optics Letters;2015年07期

2 郭潔;李進峰;高鵬;蘇良碧;徐軍;梁曉燕;;Laser performance and thermal lens of diode-pumped Nd, Y-codoped:SrF_2 single crystals[J];Chinese Optics Letters;2014年12期

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