【摘要】：在電化學領域,諸如電解精煉銅、電解水制氫等許多電解過程存在傳質困難以及氣體產物覆蓋電極活性位引起電極有效面積減小的問題,它們使電解過程的能耗增加,因此傳質的強化研究在電化學工業(yè)上具有重要意義。本論文研究了自行設計制造的仿生電化學池(即由多個部件構成,其中每個部件完成一項功能并按反應順序串聯(lián)起來完成電化學反應的裝置)在電解精煉銅和電解水中的應用,達到強化傳質,提升電解效率,降低能耗的目的。并且在此基礎上研究泡沫鎳基復合物電極,以期提升其電解水性能。我們利用自行設計制造的仿生電化學池來電解精煉銅,并通過電解液的強制對流來加強電解液中離子的傳質過程。實驗發(fā)現(xiàn),電解液的流動可以促進電解精煉銅過程,并且當電解液流動方向和SO42-的運動方向相同(即從陰極向陽極方向)時效果更好。例如,在50 A·m-2恒定電流密度下,槽電壓和電耗隨著循環(huán)速度的增大而減小,電流效率隨著循環(huán)速度的增大逐漸增大,最后趨于穩(wěn)定;當電解液的流動速度為600 mL·h-1(大約相當于電解槽內運動速度0.056cm·s-1)時,相對于電解液靜止時,電解液同反向流動的槽電壓分別降低了 35.5%和36.9%,電解效率均從94.4%提升到98.9%。這說明,通過電解液的強制流動促進電化學反應的傳質過程是可行的。我們還設計了一種使用聚丙烯酸鈉(PAAS)凝膠電解質的帶有氣體擴散層的電解水裝置,其使用純泡沫鎳(NF)作為陰、陽極電極材料,記為NF‖NF。該設計的目的是研究產物的及時移除對電化學反應的影響。在此,就是使氣體產物盡快地經氣體擴散層逸出,從而降低氣體在電極上的遮蓋效應。實驗發(fā)現(xiàn),用6.0 M KOH和7.4 wt.%PAAS聚合物凝膠電解質可以同時兼顧機械性能和電化學性能,有最好的電化學性能,確定其為最佳凝膠電解質組成。該聚合物凝膠電解質的電解水性能要優(yōu)于KOH溶液電解質,且還具有長期電化學穩(wěn)定性。在2.0 V時,兩者的電流密度分別為95.14 mA·cm-2和70.00 mA·cm-2,在100mA·cm-2恒定的電流密度下電解池電壓分別為2.10V和2.16V。這表明,凝膠電解質和氣體擴散層的使用可以實現(xiàn)我們最初的設想。為了提高所述凝膠電解質電解水裝置的性能,我們還對電催化劑的制備及其性能進行了研究。首先利用恒電流電沉積法在2mA·cm-2、4mA·cm-2和8mA·cm-2三種不同沉積電流密度下制備了 Fe/NF和Ni-Fe/NF電極,并使其作為陰極,與泡沫鎳陽極及最佳凝膠電解質分別組裝成電解池NF‖F(xiàn)e/NF和NF‖Ni-Fe/NF,測試其電解水性能。結果發(fā)現(xiàn)與前述NF‖NF電解池相比較,Fe/NF和Ni-Fe/NF電極大大提高了電解水的電化學性能。分別在2 mA·cm-2和4 mA·cm-2沉積電流密度下沉積的Fe/NF和Ni-Fe/NF電極具有最好的電化學性能,在2.0 V時的最大電解電流密度分別為250.4 mA.cm-2和293.7 mA·cm-2,在100mA·cm-2恒定的電流密度下電解池電壓分別為1.94V和1.91 V。我們還使用恒電位電沉積法在不同沉積時間條件下制備了α-Co(OH)2/NF電極,并使其作為陽極,與泡沫鎳陰極及最佳凝膠電解質組裝成電解池α-Co(OH)2/NF‖NF,測試其電解水性能。結果發(fā)現(xiàn),沉積時間為60min的α-Co(OH)2/NF電極具有最好的電化學性能。通過與最佳凝膠電解質組裝的NF‖NF電解池相比較,發(fā)現(xiàn)α-Co(OH)2/NF陽極大大提升了電解水性能,其在2.0 V時的最大電流密度為280.4 mA·cm-2,在100 mA·cm-2恒定電流密度下的電解池電壓為1.94 V。最后,我們把性能最好的α-Co(OH)2/NF陽極與性能最佳的Ni-Fe/NF陰極重新組裝電解池α-Co(OH)2/NF‖Ni-Fe/NF,研究其電解水性能。結果發(fā)現(xiàn)其在2.0V時的電流密度高達344.2 mA·cm-2,在100mA·cm-2恒定的電流密度下電解池電壓低至1.88V,且在10 mA·cm-2電流密度下14 h內一直保持著穩(wěn)定的電解池電壓,表現(xiàn)出了優(yōu)異的長期電化學穩(wěn)定性。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：東南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O646

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本文編號：2420534