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石墨烯量子點(diǎn)的制備及其在電化學(xué)傳感中的基礎(chǔ)應(yīng)用研究

發(fā)布時(shí)間:2018-04-10 22:41

  本文選題:石墨烯量子點(diǎn) + 金屬納米粒子 ; 參考:《延安大學(xué)》2017年碩士論文


【摘要】:近年來(lái),環(huán)境污染已成為人們廣泛關(guān)注的社會(huì)問(wèn)題。而建立準(zhǔn)確、快速及靈敏度高的有害物質(zhì)分析檢測(cè)方法已成為環(huán)境安全領(lǐng)域的關(guān)鍵問(wèn)題之一。以納米材料化學(xué)修飾電極為基礎(chǔ)的現(xiàn)代電化學(xué)傳感技術(shù)以其靈敏度高、選擇性好及分析費(fèi)用低等特點(diǎn)在環(huán)境分析領(lǐng)域得到了廣泛地研究和應(yīng)用。作為一種新型碳基納米材料,石墨烯量子點(diǎn)(Graphene quantum dots,GQDs)以其水溶性好、毒性低、環(huán)境友好、生物親和性強(qiáng)及表面活性豐富和易于功能化等特點(diǎn),在電化學(xué)傳感領(lǐng)域逐步引起了廣泛關(guān)注。本論文首先對(duì)石墨烯量子點(diǎn)的制備方法、表征手段以及在電分析化學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用現(xiàn)狀及其在應(yīng)用中存在的問(wèn)題進(jìn)行了綜述。在此基礎(chǔ)上,建立了一種以氧化石墨烯(Graphene oxide,GO)為碳源,過(guò)氧化氫(H_2O_2)為刻蝕劑,采用簡(jiǎn)單回流的方法制備石墨烯量子點(diǎn)的新方法。同時(shí),分別采用靜電組裝法和電化學(xué)共沉積技術(shù)制備了幾種基于石墨烯量子點(diǎn)的化學(xué)修飾電極,并將其應(yīng)用于環(huán)境樣品中過(guò)氧化氫(H_2O_2)、亞硫酸根(SO_3~(2-))、肼(N_2H_4)等物質(zhì)的檢測(cè)。全文主要內(nèi)容如下:1.以氧化石墨烯作為碳源,過(guò)氧化氫為刻蝕劑,采用簡(jiǎn)單的回流方法制備了石墨烯量子點(diǎn)(GQDs)。通過(guò)熒光光譜法、透射電子顯微鏡技術(shù)對(duì)其進(jìn)行了表征。詳細(xì)研究了反應(yīng)時(shí)間、過(guò)氧化氫(H_2O_2)濃度等實(shí)驗(yàn)條件對(duì)其性能的影響。結(jié)果表明,本法制備石墨烯量子點(diǎn)時(shí)具有綠色環(huán)保、條件溫和、產(chǎn)物易分離純化等優(yōu)點(diǎn)。2.采用原位化學(xué)還原法結(jié)合靜電組裝法制備了金納米粒子-石墨烯量子點(diǎn)-多壁碳納米管復(fù)合材料(AuNPs-GQDs-PDDA-MWCNTs)。進(jìn)一步采用滴涂法制備了上述復(fù)合材料修飾玻碳電極。在優(yōu)化該修飾電極制備條件的基礎(chǔ)上,研究了該修飾電極的電化學(xué)性質(zhì)以及對(duì)H_2O_2的電催化氧化活性。結(jié)果表明,在AuNPs、GQDs和MWCNTs三者的協(xié)同作用下,該修飾電極對(duì)H_2O_2的電氧化表現(xiàn)出強(qiáng)的電催化活性。在優(yōu)化條件下,安培法檢測(cè)H_2O_2的線性范圍為2.0×10-8~1.5×10-3 mol·L-1,檢出限(3sb)為8.0×10-9 mol·L-1,靈敏度為61.6μA·mM 1。與其他已報(bào)到的修飾電極相比,該修飾電極具有線性范圍寬、檢出限低、靈敏度高等特點(diǎn)。3.采用電化學(xué)共沉積技術(shù)制備了金納米粒子-石墨烯量子點(diǎn)修飾玻碳電極(AuNPs-GQDs/GCE)。采用掃描電鏡技術(shù)和電化學(xué)方法對(duì)其進(jìn)行了表征。在詳細(xì)研究制備條件對(duì)其性能影響的基礎(chǔ)上,研究了該電極對(duì)亞硫酸根(SO_3~(2-))的電催化氧化活性。結(jié)果表明,在石墨烯量子點(diǎn)存在下,采用電化學(xué)沉積法制備的金納米粒子尺寸小,分散性好。在GQDs和AuNPs的協(xié)同作用下,該修飾電極對(duì)SO_3~(2-)的電氧化具有高的催化活性。在優(yōu)化條件下,安培法檢測(cè)SO_3~(2-)的線性范圍為2.0×10-7~1.4×10-3 mol·L-1,檢出限為8.0×10-8 mol·L-1(3sb),靈敏度為61.46μA·mM 1,該電極用于實(shí)際水樣的測(cè)定,加標(biāo)回收率為97.6%~103%。4.采用電化學(xué)共沉積技術(shù)制備了鈀納米粒子-石墨烯量子點(diǎn)修飾玻碳電極(PdNPs-GQDs/GCE),研究了該修飾電極的電化學(xué)性質(zhì)及對(duì)肼(N_2H_4)的電催化氧化活性。結(jié)果表明,在GQDs和PdNPs的協(xié)同作用下,該修飾電極對(duì)N_2H_4具有高的電催化活性。在優(yōu)化條件下,采用動(dòng)態(tài)安培法測(cè)定N_2H_4的線性范圍為5.0×10-8~1.8×10-3 mol·L-1,檢出限為2.0×10-8 mol·L-1(3sb),靈敏度為128.3μA·mM 1。該修飾電極具有線性范圍寬、檢出限低、靈敏度高等特點(diǎn)。5.進(jìn)一步采用電化學(xué)共沉積技術(shù)制備了銀納米粒子-石墨烯量子點(diǎn)修飾玻碳電極(AgNPs-GQDs/GCE),研究了該修飾電極的電化學(xué)性質(zhì)及對(duì)H_2O_2的電還原的催化活性。結(jié)果表明,在GQDs和AgNPs的協(xié)同作用下,該電極對(duì)H_2O_2的電還原過(guò)程具有高的催化活性。在優(yōu)化條件下,安培法檢H_2O_2的線性范圍為2.0×10-6~2.4×10-3 mol·L-1,檢出限為8.0×10-7 mol·L-1(3sb),靈敏度為114.4μA·mM 1。
[Abstract]:榪戝勾鏉,

本文編號(hào):1733237

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