本文關鍵詞：鉑基催化劑控制合成及其快速宏量制備工藝開發(fā)

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【摘要】：鉑(Pt)作為一種貴金屬,近年來在很多領域具有廣泛的應用,如石油的催化裂解及重整、汽車尾氣的處理、燃料電池、納米器械的構筑以及生命制藥與精細化工等領域。尤其在催化領域,Pt一直以來是難以被取代的活性組分。研究表明,由于金屬間協(xié)同作用,Pt基復合納米催化劑體系往往比單金屬Pt催化劑體系具有更高的催化活性及穩(wěn)定性,因此,Pt基復合納米催化劑的可控制備受到了國內(nèi)外眾多研究小組的廣泛關注。目前,Pt基復合納米催化劑在科研領域已經(jīng)取得了很大的研究進展,但在實際應用生產(chǎn)過程中依舊面臨諸多挑戰(zhàn)。本文主要針對Pt納米粒子的快速宏量制備以及Pt基復合納米催化劑的可控構筑進行了系統(tǒng)研究。主要研究內(nèi)容包括:(1)采用多元醇還原法合成工藝,在液相中快速合成了尺度均勻、單分散性好的小尺寸Pt納米顆粒;系統(tǒng)的研究了反應溫度、表面活性劑、金屬鹽濃度、溶劑濃度和配比等工藝參數(shù)對產(chǎn)物形貌的影響,研究表明,改變?nèi)軇┑呐浔瓤蓪a(chǎn)物尺寸在2-9 nm之間進行有效調控,控制溶劑的種類可對產(chǎn)物形貌進行理性設計;最后,以商用鉑碳(Pt/C)催化劑為對比,從電催化和液相催化兩個方面對產(chǎn)物催化性能進行評估;(2)采用P123作為軟模板劑,在液相中通過一步法獲得了具有籠狀多孔結構的鉑鈀(PtPd)復合納米粒子,產(chǎn)物形貌規(guī)整、尺寸均勻;研究了反應溫度、表面活性劑、鹽酸和金屬鹽濃度等對產(chǎn)物尺寸和形貌的影響,結果表明,通過調控前驅體中四氯鉑酸鉀(K2PtCl4)/四氯鈀酸鈉(Na2PdCl4)摩爾比等反應條件,可以控制合成一系列不同Pt、Pd原子組成的復合納米粒子;以醇類催化氧化為模型,研究了Pt基復合納米催化劑的催化性能,結果表明,Pt基復合納米催化劑催化活性是商用Pt/C催化劑的3.3倍;(3)以金(Au)八面體為種子,在乙二醇體系中,發(fā)展了一種種子生長法的合成工藝,控制合成了多功能的凹面Au@AgPt復合納米粒子,產(chǎn)物形貌規(guī)整、尺寸均勻、單分散性好;通過對原子沉積速率和轉移速率的調控,實現(xiàn)了Ag、Pt原子在Au八面體六個頂點定向沉積;通過對反應條件的調控亦可獲得Au@Pt核殼納米粒子和球狀Au@Ag核殼納米粒子;由于凹面Au@AgPt復合納米粒子中大部分Au原子未被Pt層覆蓋,使其同時具有了Au獨特的SPR性能和Pt優(yōu)異的催化活性;以對硝基苯酚催化為模型,對催化劑催化性能進行了評估,與Au八面體和Au@Pt核殼納米粒子相比,凹面Au@AgPt異質復合納米粒子具有更優(yōu)異的催化活性。
【關鍵詞】：Pt基催化劑 復合納米材料 控制合成 催化
【學位授予單位】：濟南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要7-8
• Abstract8-10
• 第一章 緒論10-22
• 1.1 Pt基復合納米材料概述10-16
• 1.1.1 種子生長法11-12
• 1.1.2 水熱法12-14
• 1.1.3 置換法14
• 1.1.4 化學刻蝕法14-15
• 1.1.5 浸漬法15-16
• 1.2 Pt基復合納米催化劑催化機理闡述16-17
• 1.2.1 晶體學角度闡述16
• 1.2.2 電子學角度闡述16-17
• 1.3 Pt基催化劑工業(yè)應用17-20
• 1.3.1 Pt基催化劑在燃料電池領域的應用17-19
• 1.3.2 Pt基催化劑在環(huán)境保護領域的應用19-20
• 1.3.3 Pt基催化劑在石油化工領域的應用20
• 1.4 研究內(nèi)容20-22
• 第二章 負載型Pt/C催化劑快速宏量制備工藝開發(fā)及性能研究22-34
• 2.1 引言22
• 2.2 實驗部分22-24
• 2.2.1 實驗試劑22-23
• 2.2.2 實驗儀器23
• 2.2.3 小尺寸Pt納米顆粒的制備23
• 2.2.4 負載型Pt/C催化劑的制備23-24
• 2.2.5 工作電極的制備24
• 2.2.6 催化性能測試24
• 2.2.6.1 電催化性能測試24
• 2.2.6.2 氨硼烷水解催化性能測試24
• 2.3 結果與討論24-29
• 2.3.1 產(chǎn)物形貌表征24-26
• 2.3.2 工藝參數(shù)研究26-29
• 2.4 放大實驗29-30
• 2.5 催化性能評估30-32
• 2.5.1 電催化性能評估31
• 2.5.2 液相催化性能評估31-32
• 2.6 本章小結32-34
• 第三章 籠狀多孔PtPd復合納米粒子可控制備及其催化性能研究34-48
• 3.1 引言34
• 3.2 實驗部分34-36
• 3.2.1 實驗試劑34-35
• 3.2.2 實驗儀器35
• 3.2.3 籠狀多孔PtPd復合納米粒子的制備35-36
• 3.2.4 負載型Pt基復合納米催化劑的制備36
• 3.2.5 電催化性能測試36
• 3.3 結果與討論36-47
• 3.3.1 產(chǎn)物形貌和組成分析36-38
• 3.3.2 工藝參數(shù)對產(chǎn)物結構的影響38-45
• 3.3.3 催化性能評估45-47
• 3.4 本章小結47-48
• 第四章 多功能凹面Au@AgPt復合納米粒子制備及性能研究48-60
• 4.1 引言48
• 4.2 實驗部分48-50
• 4.2.1 實驗試劑48-49
• 4.2.2 實驗儀器49
• 4.2.3 Au八面體的制備49
• 4.2.4 凹面Au@AgPt復合納米粒子的制備49-50
• 4.2.5 催化性能測試50
• 4.3 結果與討論50-59
• 4.3.1 Au@AgPt復合納米粒子的形貌和光吸收表征50-54
• 4.3.2 制備工藝參數(shù)的影響54-57
• 4.3.3 催化性能評估57-59
• 4.4 本章小結59-60
• 第五章 結論60-62
• 參考文獻62-72
• 致謝72-74
• 附錄74

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 劉珍,梁偉,許并社,市野瀨英喜;納米材料制備方法及其研究進展[J];材料科學與工藝;2000年03期

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本文編號：1018968