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石墨烯基多功納米雜化材料的自組裝構建及其生物檢測應用

發(fā)布時間:2017-10-12 12:21

  本文關鍵詞:石墨烯基多功納米雜化材料的自組裝構建及其生物檢測應用


  更多相關文章: 石墨烯 納米粒子 多肽納米纖維 自組裝 生物傳感器 SERS


【摘要】:基于生物檢測及食品檢測方面的應用,多功能納米雜化材料在檢測技術、生物分子技術、電化學檢測以及納米材料科學等多個領域起著至關重要的作用。為此,以石墨烯為基底的多功能納米雜化材料被越來越多的探討和研究。材料的宏觀性能不僅僅與材料天然的內在性能有關也取決于材料的結構組成。本文以石墨烯為基底結合零維、一維構筑體從方法到機理探討如何去構建二、三維納米雜化材料,同時制備了新穎的多功能納米雜化材料,通過多種表征手段對構建機理及材料性能進行研究,并實現(xiàn)了電化學生物傳感器及生物、食品的檢測應用。主要研究內容及結論如下:1.三元石墨烯基納米雜化材料自組裝設計。首先采用電極電解法制備具有高電催化性的石墨烯量子點(GQDs) (OD);其次將GQDs通過π-π作用力吸附到生物多肽納米線表面形成一維(1D)結構的GQDs納米線。設計的新型多肽分子兩端AEAKAEAK序列在乙醇溶液中自組裝形成多肽納米線,其中間YWYAF序列對GQDs和RGO都具有π-π作用力;最后將量子點納米線雜化材料通過非共價鍵作用吸附到石墨烯片層表面形成三元石墨烯基納米雜化材料。實驗結果表明這種特殊結構的雜化材料對過氧化氫(H_2O_2)的檢測具有良好的靈敏性、且檢測限低和檢測范圍寬。該工作不僅提供了一種精確構建石墨烯基納米雜化材料的方法同時也制備了具有優(yōu)越性能的電化學生物傳感器。2.本論文中制備了大尺寸的二維還原氧化石墨烯/銀納米粒子(RGO/AgNP)雜化膜。以石墨烯表面的氧化基團作為生長點,將銀納米粒子(AgNP)均勻、密集的負載到石墨烯表面,同時石墨烯也被還原為還原氧化石墨烯,最后在氣液相界面自組裝成膜制備得RGO/AgNP納米雜化膜。基于銀納米粒子極強的等離子共振效應以及對部分有機分子有較強吸附性,能夠極大的增強具有對稱性結構的有機分子的Raman信號,因此實驗中將RGO/AgNP納米雜化膜作為拉曼增強(SERS)基底材料針對三聚氰胺(MA)和羅丹明R6G (R6G)分子進行超低濃度SERS檢測。實驗結果顯示,RGO/AgNP納米雜化膜對這兩種分子有極強的Raman信號增強作用。對于R6G分子,其增強因子可達E=2.3×10~6,最低檢測極限為1.0×10~(-12) M,而對于MA其檢測最低檢測限為1.0×10~(-4)M。這為分子檢測、食品檢測提供了一種高效靈敏的檢測基底,在檢測技術和生物分子技術等領域具有重要的意義。3.本論文中將NG/AgNP雜化體通過靜電紡絲的方法制備得到3D電化學膜電極。實驗中將大片層的石墨烯機械剪切成為尺寸500 nm的小尺寸納米片層材料,然后再與銀納米粒子雜化得到具有高電催化性能的雜化體單元,最后將雜化體通過經靜電紡絲技術制備得到三維多孔的石墨烯基多功能納米雜化膜電極材料。該方法可以直接制備高活性生物傳感器的3D膜電極。由于石墨烯/納米銀雜化體均勻分散在整個電極材料中,提供了極大的比表面積,有利于檢測底物于催化劑之間的接觸,同時其結構、功能、力學性能都能夠很好的控制。另外纖維的形貌可以通過靜電紡絲的條件來控制。電化學測試顯示其具有良好的靈敏性、極低的檢測線和很寬的檢測范圍。這種方法為簡單快速高效構建高活性電化學膜電極提供了一種新穎的思路。
【關鍵詞】:石墨烯 納米粒子 多肽納米纖維 自組裝 生物傳感器 SERS
【學位授予單位】:北京化工大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:TB383.1;O657.1
【目錄】:
  • 摘要4-7
  • ABSTRACT7-17
  • 第一章 緒論17-27
  • 1.1 石墨烯簡介17-18
  • 1.2 石墨烯制備18-20
  • 1.2.1 微機械剝離法18
  • 1.2.2 取向生長法18
  • 1.2.3 化學氣相沉積法18-19
  • 1.2.4 Hummers氧化還原法19-20
  • 1.3 石墨烯研究進展20-24
  • 1.3.1 石墨烯在儲能領域的應用20-22
  • 1.3.2 石墨烯基納米雜化材料在藥物載釋中的應用22
  • 1.3.3 石墨烯基納米雜化材料在生物傳感中的應用22-24
  • 1.3.4 石墨烯基納米雜化材料在組織工程中的應用24
  • 1.4 本課題的立題依據和主要研究內容24-27
  • 第二章 石墨烯量子點-多肽納米線-石墨烯三元雜化體:設計、合成、組裝機理及應用27-43
  • 2.1 引言27-28
  • 2.2 實驗部分28-33
  • 2.2.1 實驗原料與試劑28-29
  • 2.2.2 實驗儀器29-30
  • 2.2.3 石墨烯量子點(GQDs)的制備30
  • 2.2.4 多肽納米線(PNFs)的設計合成30
  • 2.2.5 二元GQD-PNF雜化體的制備30
  • 2.2.6 單層石墨烯的制備30-31
  • 2.2.7 三元GQD-PNF-GO雜化體的制備31
  • 2.2.8 PNF和GO基底的制備31
  • 2.2.9 GQDs和PNFs改性AFM針尖31-32
  • 2.2.10 GOD-PNF-GO改性電極的制備32
  • 2.2.11 樣品表征32-33
  • 2.3 結果與討論33-41
  • 2.3.1 GQDs的表征33-35
  • 2.3.2 多肽納米線的表征35-36
  • 2.3.3 二元GQD-PNF和三元GQD-PNF-GO雜化體的表針36-37
  • 2.3.4 三元GQD-PNF-GO雜化體組裝機里研究37-38
  • 2.3.5 電化學測試38-41
  • 2.4 本章小結41-43
  • 第三章 二維RGO/AgNP納米雜化膜的構建以及作為SERS基底在分子檢測方面的應用43-59
  • 3.1 引言43-44
  • 3.2 實驗部分44-47
  • 3.2.1 實驗藥品44-45
  • 3.2.2 實驗設備45
  • 3.2.3 實驗方法45-46
  • 3.2.3.1 石墨烯的制備45
  • 3.2.3.2 銀納米粒子的制備45-46
  • 3.2.3.3 RGO/AgNP納米雜化膜的制備46
  • 3.2.4 樣品表征46-47
  • 3.3 結果與討論47-57
  • 3.3.1 石墨烯的表征47-48
  • 3.3.2 RGO/AgNP雜化體的表征48
  • 3.3.3 RGO/AgNP雜化膜的形貌表征48-51
  • 3.3.4 RGO/AgNP雜化膜的性能結構表征51-53
  • 3.3.5 RGO-AgNP雜化膜的SERS測試應用53-57
  • 3.4 本章小結57-59
  • 第四章 三維多孔石墨烯雜化電極材料:精細設計、高效制備以及其生物檢測應用59-73
  • 4.1 引言59-60
  • 4.2 實驗部分60-63
  • 4.2.1 實驗原料與試劑60-61
  • 4.2.2 實驗儀器61
  • 4.2.3 單層石墨烯的制備61-62
  • 4.2.4 納米尺寸單層石墨烯的制備62
  • 4.2.5 靜電紡絲制備PVA,PVA-AgN P,PVA-NG和PVA-NG/AgNP納米纖維62
  • 4.2.6 膜電極的制備62
  • 4.2.7 樣品的表征62-63
  • 4.3 結果與討論63-71
  • 4.3.1 單層石墨烯及納米尺寸單層石墨烯的表征63-64
  • 4.3.2 NG/AgNP雜化體的表征64-65
  • 4.3.3 PVA,PVA-AgNP,PVA-NG和PVA-NG/AgNP納米纖維的表面形貌表征65-67
  • 4.3.4 PVA,PVA-AgNP,PVA-NG和PVA-NG/AgNP納米纖維的結構表征67-68
  • 4.3.5 膜電極電化學性能的表征68-71
  • 4.3.6 石墨烯及納米粒子對材料電化學性能的影響71
  • 4.4 本章小結71-73
  • 第五章 結論73-75
  • 參考文獻75-83
  • 致謝83-85
  • 研究成果及發(fā)表的學術論文85-87
  • 作者和導師簡介87-88
  • 附件88-89

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