揮發(fā)性有機污染物(VOCs)是PM2.5和臭氧形成的關(guān)鍵前驅(qū)體,易造成霧霾、光化學煙霧等嚴重的大氣環(huán)境污染問題,并且具有生理毒性,對環(huán)境和人體健康危害巨大。在眾多降解VOCs方法中,催化燃燒技術(shù)因凈化效率高、起燃溫度低、綠色環(huán)保等優(yōu)勢,被認為是最有效和最有應用前景的VOCs凈化技術(shù)。非貴金屬催化劑具有原料豐富、價格低廉等優(yōu)點,但催化燃燒溫度較高,因此,低溫高效且熱穩(wěn)定性強的催化劑的開發(fā)成為VOCs催化燃燒分解技術(shù)的重點。本文以甲苯作為VOCs典型污染物,采用浸漬法,以γ-Al_2O_3為載體,Mn為基礎(chǔ)元素,分別摻雜Cu、Ni、Co過渡金屬元素,制備了Cu-Mn、Ni-Mn、Co-Mn負載型金屬氧化物催化劑。考察了Cu/Mn摩爾比、負載量、焙燒溫度、浸漬方法對催化甲苯燃燒性能的影響。結(jié)果表明,當Cu/Mn摩爾比1:2、負載量15%、焙燒溫度450℃,260℃下可以將甲苯完全轉(zhuǎn)化為CO_2。采用XRD、BET、TPR和SEM表征手段對催化劑進行分析,結(jié)果表明,催化劑中CuMn_2O_4尖晶石的形成有利于催化劑還原溫度的降低,且活性粒子結(jié)晶度較低,使得它在載體表面不易發(fā)生團聚,從而促進催化劑活性的提高,并且對Cu-Mn、Ni-Mn、Co-Mn催化劑的催化活性進行對比,結(jié)果表明,三種催化劑的催化活性順序為Cu-MnNi-MnCo-Mn。通過XRD表征表明,Ni、Co元素對Mn的摻雜不易形成尖晶石結(jié)構(gòu),是導致催化活性降低的主要原因。此外,研究了稀土Ce對Cu-Mn催化劑的摻雜改性,考察了CeO_2摻雜量對甲苯催化燃燒性能的影響,在CeO_2含量為1%-7%范圍之間,當CeO_2含量為5%時,該催化劑在235℃下可將甲苯完全轉(zhuǎn)化為CO_2。XRD表明,隨著CeO_2含量的增加,CuMn_2O_4尖晶石的衍射峰逐漸消失,表明CeO_2的加入提高了活性組分的分散度,促進了反應物與活性物種的接觸面積;經(jīng)TEM表征得出,活性組分高分散在載體表面,且發(fā)現(xiàn)CuO、MnO_2和CeO_2混合晶相,表明混晶的存在是提高催化活性的主要原因。通過預先危險分析法對系統(tǒng)工藝進行了安全分析,結(jié)果表明,工藝中由甲苯引起的火災爆炸事故屬于重大事故,需嚴格控制工藝條件,并結(jié)合事故引發(fā)的因素制定相關(guān)的防護措施,以期降低事故發(fā)生的概率,從而達到安全生產(chǎn)的目的。
【學位單位】：重慶科技學院
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：O643.3;X701
【部分圖文】：

10 20 30 40 50 60 70 80▼▼★ - CuMn2O4△ - Al▼ - CuO2O3★★★★▼▼▼▼△△20%15%10%5%2θ（ °）Al2O3圖 3.4 負載量 Cu-Mn2/γ-Al2O3催化劑的 XRD 譜圖Fig3.4 XRD spectra of loading Cu-Mn2/γ-Al2O3catalysts3.4.2 SEM 表征

圖 4.3 Ce 摻雜前后銅錳催化劑 SEM 譜圖Fig4.3 Cu-Mn Catalyst SEM Spectra before and After Ce Doping圖 4.3 中（a）、（c）為未摻雜 CeO2的 Cu-Mn 催化劑放大 2000 倍的 SEM 圖，（b）、（d）為摻雜 5%CeO2的 Cu-Mn 催化劑放大 10000 倍的 SEM 圖。由（a）、（b）可以看出，摻雜5% CeO2后的Cu-Mn催化劑顆粒大小明顯小于Cu-Mn催化劑，分布均勻細密，幾乎無顆粒團聚現(xiàn)象發(fā)生，表明 CeO2的加入促進了活性組分在載體表面的分散，這與a bc d

重慶科技學院碩士專業(yè)學位論文 稀土 Ce 摻雜 Cu-Mn/γ-Al2O3催化燃燒甲苯性能研究XRD 分析結(jié)果一致。圖（c）、（d）可以看出，摻雜 5% CeO2催化劑的顆粒表面可以看到微孔道的存在，而未摻雜 CeO2的催化劑孔道明顯被 Cu、Mn 活性組分填充，表面幾乎被覆蓋，這也一定程度上證實了適量 CeO2的加入可以起到分散活性組分的作用。4.3.4 TEM 表征圖 4.4 為負載型 Cu-Mn-Ce 復合氧化物的的透射電鏡圖。由圖中可以看出，活性粒子均勻的分散在載體上，形成較小的顆粒，因此在 XRD 測試結(jié)果中未能發(fā)現(xiàn) Cu、Mn粒子的存在，且為多晶衍射花樣，說明催化劑中活性粒子主要以多晶形式存在。通過DM 軟件測量得知，晶格間距 d= 0.211，d=0.231，d= 0.191 分別歸屬于 MnO2（101）晶面、CuO（200）晶面和 CeO2（220）晶面。由此表明催化劑中除了有 CeO2晶相外，還存在 CuO、MnO2的單獨晶相。
【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 楊愛萍;;故障假設/檢查表法在企業(yè)安全生產(chǎn)中的應用[J];安徽化工;2015年06期

2 曾培源;李建軍;廖東奇;涂翔;許玫英;孫國萍;;汽車涂料生產(chǎn)環(huán)節(jié)VOCs的排放特征及安全評價[J];環(huán)境科學;2013年12期

3 黃學敏;喬南利;曹利;楊全;;Cu_xCe_(1-x)O_2/γ-Al_2O_3催化劑催化燃燒甲苯性能的研究[J];環(huán)境科學學報;2012年05期

4 鄧麗杰;陳平;樓輝;鄭小明;;銅摻雜Mn-Ce-O固溶體催化劑用于甲醛催化燃燒的性能研究[J];浙江大學學報(理學版);2011年04期

5 竹濤;萬艷東;李堅;徐東耀;舒新前;何緒文;梁文俊;金毓;方巖;;低溫等離子體-催化耦合降解甲苯的研究及機理探討[J];高�；瘜W工程學報;2011年01期

6 黃炯;楊利嫻;龍麗萍;馮發(fā)達;付名利;吳軍良;黃碧純;葉代啟;;介質(zhì)阻擋放電聯(lián)合催化臭氧化降解甲苯[J];環(huán)境工程學報;2010年06期

7 楊亞欣;郭斌;;工業(yè)高濃度揮發(fā)性有機氣體凈化技術(shù)現(xiàn)狀與進展[J];環(huán)境科學導刊;2010年01期

8 趙圣偉;黃學敏;曹曉強;曹利;莊劍恒;馮燕;;CuMnO_x/γ-Al_2O_3對含甲苯廢氣催化燃燒的性能研究[J];環(huán)境工程;2008年05期

9 徐國鋒;侯書芬;李鳳蘇;;裝修所致室內(nèi)空氣污染狀況調(diào)查[J];環(huán)境與職業(yè)醫(yī)學;2008年01期

10 袁慎忠;薛群山;張燕;劉毅;陳楠;肖彥;;Ce-Zr復合氧化物在VOCs治理中的應用[J];中國稀土學報;2005年S1期

相關(guān)碩士學位論文 前2條

1 李燕;M-Mn（M=Ni，Co，F(xiàn)e）復合氧化物催化劑對甲苯的催化燃燒[D];西安建筑科技大學;2013年

2 張鵬;CuO-CeO_2/Al_2O_3催化劑的制備及催化氧化甲苯和二甲苯的研究[D];哈爾濱工業(yè)大學;2008年

本文編號：2867267