光催化技術(shù)是一種新興的半導體催化技術(shù),在能源與處理環(huán)境污染等領(lǐng)域有著巨大的應用潛力。磷鎢酸由于其自身獨特的電子性能以及結(jié)構(gòu),表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能,可以產(chǎn)生大量的活性物種有效地降解污染物。并且磷鎢酸具有較高的穩(wěn)定性,在光催化中具有良好的應用前景。本文以磷鎢酸大環(huán)銅((CuC_(10)H_(26)N_6)_3(PW_(12)O_(40))_2)作為光催化材料,通過構(gòu)筑不同的光催化異質(zhì)結(jié)來提高磷鎢酸大環(huán)銅的光催化效率。本文的主要研究內(nèi)容如下:(1)通過簡便有效的合成方法成功制備了新型(CuC_(10)H_(26)N_6)_3(PW_(12)O_(40))_2-CdS傳統(tǒng)異質(zhì)結(jié)復合材料。研究表明(CuC_(10)H_(26)N_6)_3(PW_(12)O_(40))_2-CdS復合材料對四環(huán)素以及羅丹明B(RhB)等污染物具有較好的可見光光催化活性,其中CuPW-CdS-10的光催化性能最好,對四環(huán)素的降解率達到79%,而羅丹明B降解效果則達到91%。并且探究了四環(huán)素降解的中間產(chǎn)物,提出了傳統(tǒng)異質(zhì)結(jié)的光催化機理,分析了傳統(tǒng)異質(zhì)結(jié)的優(yōu)點以及缺點。(2)為了使體系具有強氧化還原電位,且具有高效的光生電子和空穴分離效率。我們通過水溶液法合成Z-型(CuC_(10)H_(26)N_6)_3(PW_(12)O_(40))_2/AgCl@Ag異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑。CPA-2樣品可以降解65%的2,4-二硝基苯酚,光催化產(chǎn)H_2的速率為19.28μmolg~(-1)h~(-1)。這充分說明Z-型催化劑保留了該體系最佳的氧化還原能力,并且能夠抑制光生電子和空穴的重組,成功的克服了傳統(tǒng)異質(zhì)結(jié)的缺點,更進一步地加快了光生電子和空穴的分離。(3)(CuC_(10)H_(26)N_6)_3(PW_(12)O_(40))_2-Fe_2O_3不僅克服了磷鎢酸的紫外光響應和易溶解的缺點,而且同時克服了大環(huán)銅在光芬頓降解條件下的自降解。并且該體系具有非常優(yōu)異的光催化性能,能在120 min內(nèi)降解98%以上的酚類污染物。我們探究了該體系光芬頓降解不同酚類物質(zhì)的速率,并進一步了提出合理的光芬頓機理。(4)通過水溶液法成功地合成了(CuC_(10)H_(26)N_6)_3(PW_(12)O_(40))_2-TiO_2光催化劑。通過XRD,SEM,DRS,TEM等表征手段對(CuC_(10)H_(26)N_6)_3(PW_(12)O_(40))_2-TiO_2進行分析,實驗結(jié)果表明TiO_2已經(jīng)成功負載到了(CuC_(10)H_(26)N_6)_3(PW_(12)O_(40))_2上。并且對該復合體系進行了光催化分解水測試,提出了相應的光催化分解水機理。
【學位單位】：湘潭大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：O643.36;O644.1;X505
【部分圖文】：

?裟蘢?懷傻縋埽?傭?紙饉???餛?脫跗????1.1a, b）[37-39]。光催化也可以降解有機污染物（圖1.1c）[40-42]，或者是將二氧化碳還原成有機燃料（圖 1.1d）[43-45]。由于太陽能的可持續(xù)性，光催化技術(shù)在解決能源危機和處理環(huán)境污染等領(lǐng)域具有潛在的應用。然而，想讓光催化技術(shù)應用于能源和環(huán)境處理等領(lǐng)域也絕非易事。首先，太陽光必須有足夠的能量來激發(fā)半導體材料價帶中的電子，使其躍遷到導帶。其次，光催化劑的價帶和導帶的氧化還原電位必須大于目標物的氧化還原電位。前者表明

圖 1.2 傳統(tǒng)異質(zhì)結(jié)的電子傳遞圖[46]植物的光合作用可以將 H2O 和 CO2轉(zhuǎn)化為質(zhì)結(jié)材料的光催化過程。如圖 1.3 所示，電子。與傳統(tǒng)異質(zhì)結(jié)材料不同的是，PS I空穴復合，這樣一來 PS II 和 PS I 分別保留導帶中的光生電子用于還原 CO2，而 PS I該體系為 Z-型光催化體系，具有很強的氧隙半導體獲得的 Z-型光催化體系既可以實強可見光的吸收。

圖 1.2 傳統(tǒng)異質(zhì)結(jié)的電子傳遞圖[46]異質(zhì)結(jié)界中，植物的光合作用可以將 H2O 和 CO2轉(zhuǎn)化為碳水化合于 Z-型異質(zhì)結(jié)材料的光催化過程。如圖 1.3 所示，在太陽光被激發(fā)出電子。與傳統(tǒng)異質(zhì)結(jié)材料不同的是，PS II 導帶中的 價帶上與空穴復合，這樣一來 PS II 和 PS I 分別保留著自身最。PS I 的導帶中的光生電子用于還原 CO2，而 PS II 價帶中的。因此，該體系為 Z-型光催化體系，具有很強的氧化還原性兩個窄帶隙半導體獲得的 Z-型光催化體系既可以實現(xiàn)優(yōu)異的有利于增強可見光的吸收。
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