【摘要】：隨著核工業(yè)的發(fā)展和核能技術(shù)的廣泛應(yīng)用,產(chǎn)生的核廢物逐年增多。眾所周知,核廢物對整個人類,甚至生態(tài)環(huán)境都是有巨大危害的。目前,關(guān)于核廢物的處理方法都存在一定的缺點。因此,本文將嘗試用兩種螯合劑功能化的Janus納米顆粒來從高放核廢液中分離出放射性元素。首先,本文采用共沉淀法制備出粒徑大約在7.3 nm左右的γ-Fe_2O_3超順磁納米顆粒,然后,在其表面包裹了厚度約5 nm聚丙烯酸。隨后,用第一種螯合劑(DTPA)功能化γ-Fe_2O_3超順磁納米顆粒合成出A類型的納米顆粒(γ-Fe_2O_3-PAA_(2K)-DTPA)。每個這種納米顆粒的表面大約含有18.9個DTPA。螯合劑(DTPA)主要通過雙硫鍵和納米顆粒表面連接在一起,當溶液的p H值升到9,雙硫鍵就會斷裂,從而螯合劑DTPA就會和納米顆粒分開。A類型的納米顆粒(γ-Fe_2O_3-PAA_(2K)-DTPA)可以吸附La~(3+)離子,升高溶液p H值,混合物DTPA-La~(3+)就會從納米顆粒表面斷裂下來。其次,通過一步反應(yīng)成功地合成了一種新型的、基于DMOGA螯合劑的、可吸附錒系元素的螯合劑FHECMAA。通過這種螯合劑的呋喃官能團和用丙烯胺修飾過后的納米顆粒表面的烯烴官能團發(fā)生狄爾斯-阿爾德反應(yīng)來合成B類型的納米顆粒(γ-Fe_2O_3-PAA_(2K)-FHECMAA)。B類型的納米顆粒可以吸附鈾元素,并且通過觸發(fā)狄爾斯-阿爾德逆反應(yīng)可以使混合物FHECMAA-U從納米顆粒表面斷裂下來。最后,根據(jù)合成A類型、B類型納米顆粒的經(jīng)驗采用“掩蓋”方法,合成出Janus納米顆粒(γ-Fe_2O_3-PAA_(2K)-DTPA-FHECMAA),這種Janus納米顆粒一面被螯合劑DTPA所修飾,另一面被螯合劑FHECMAA所修飾,并且這兩種螯合劑都可以從納米顆粒表面選擇性地解離下來。當只想解離螯合劑DTPA的時候,螯合劑FHECMAA完全不受其解離條件的影響,反之亦然。經(jīng)計算,每個Janus納米顆粒表面含有49.8個DTPA和27.6個FHECMAA。在p H=3的條件下,螯合劑DTPA和FHECMAA對U和La的吸附能力幾乎相同(大概55%/45%)。在p H=7條件下,螯合劑DTPA表現(xiàn)出較好的選擇性。其對La~(3+)離子的吸附能力遠高于其對鈾的吸附能力,對La與U吸附比為82.7%/27.3%。在中性條件下,即使鈾酰離子的量相對較少,螯合劑FHECMAA對鈾元素仍然有很好的吸附能力(La/U=68.7%/31.3%)。這表明Janus納米顆粒是一種可作為用來分離核廢料庫周圍地下水中鈾以及其他三價離子很好的選擇對象。
【學(xué)位授予單位】：西南科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X771;TB383.1
【圖文】：

圖.叫自加仁晚公妞

圖 2-2 γ-Fe2O3納米顆粒磁滯回線。Fig.2-2 Magnetization loop of γ-Fe2O3nanoparticles.通過共沉淀法所合成納米顆粒表面帶正電荷，在 pH 為 1.8 酸性環(huán)境中通過靜電排斥作用保持優(yōu)良的膠體穩(wěn)定性。如圖 2-3 所示，主要是將三價鐵離子 Fe3+與二價鐵離子 Fe2+的溶液按 2:1 的比例在酸性條件下混合，隨后在堿性條件下沉淀得到 Fe3O4粒子。再用 80℃的硝酸鐵 Fe(NO3)3溶液氧化之，同時調(diào)節(jié) pH 值，從而得到γ-Fe2O3顆粒。

圖 2-3 γ-Fe2O3納米顆粒制備及表面電性示意圖。Fig.2-3 Schematic representation of γ-Fe2O3nanoparticles synthesis and surfaces net charge但是該顆粒是多分散性的，大小分布不均。我們通過調(diào)控顆粒膠體環(huán)境的離子力，逐步屏蔽尺寸較大的顆粒之間的靜電排斥力，使其發(fā)生聚合。依次類推，從而在水基中按照顆粒的大小上下分層，并通過磁鐵吸附分離，多次操作后即可得到尺寸分布較均一、多分散性較小的納米顆粒。如下圖 2-4所示為γ-Fe2O3納米顆粒分層后納米顆粒的 TEM 結(jié)果。電鏡結(jié)果顯示納米顆粒單個獨立分散，無明顯團聚。通過分析同一種顆粒在銅網(wǎng)不同位置所獲取

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本文編號：2796811