【摘要】：垃圾填埋場是抗生素和抗性基因(Antibiotic Resistance Genes,ARGs)的“匯”和“源”。過期或未使用的抗生素隨生活垃圾進(jìn)入填埋場,對(duì)場內(nèi)微生物產(chǎn)生選擇壓力,誘導(dǎo)抗性細(xì)菌的產(chǎn)生,同時(shí)攜帶抗生素和ARGs的人畜排泄物、污水廠污泥和非法醫(yī)療廢棄物等也可能隨生活垃圾進(jìn)入填埋場內(nèi),最終填埋場中的抗生素和ARGs通過垃圾滲濾液輸入到環(huán)境中,對(duì)環(huán)境造成嚴(yán)重威脅。目前國內(nèi)外對(duì)抗生素和ARGs在土壤、污水廠及地表水等環(huán)境介質(zhì)的污染特征和環(huán)境歸趨進(jìn)行了大量的研究,但是對(duì)于抗生素和ARGs在填埋場滲濾液這個(gè)特殊的環(huán)境介質(zhì)中的污染特征鮮有研究。研究抗生素和ARGs在填埋場滲濾液中的污染特征對(duì)于其污染控制具有重要意義。本研究采集了我國7個(gè)不同城市的生活垃圾填埋場滲濾液樣品,利用固相萃取-高效液相色譜質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)(SPE-HPLC-MS/MS)和熒光定量PCR技術(shù)(QPCR)分別檢測了滲濾液中四環(huán)素類(四環(huán)素(TC)、土霉素(OTC)、強(qiáng)力霉素(DXC))和磺胺類(磺胺嘧啶(SD)、磺胺甲基嘧啶(SM)、磺胺二甲基嘧啶(SMT)和磺胺甲惡唑(SMX))兩類7種抗生素、及其相應(yīng)的四環(huán)素類(tetO、tetW)和磺胺類抗性基因(sul1)在春、夏、秋、冬四個(gè)季節(jié)的濃度水平,并研究了城市人口、城市經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平及滲濾液理化性質(zhì)對(duì)滲濾液中抗生素和ARGs污染特征的影響。具體結(jié)論如下:(1)滲濾液樣品的理化指標(biāo)在不同填埋場間和不同季節(jié)間波動(dòng)性強(qiáng),無顯著規(guī)律,但填埋場庫容、垃圾日填埋量及填埋場所在城市的經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平是影響滲濾液理化指標(biāo)的主要因素,具體表現(xiàn)為:CODCr與垃圾日填埋量正相關(guān)(p0.05),TOC與填埋庫容、城市GDP以及人口正相關(guān)(p0.05),與垃圾日填埋量正相關(guān)(p0.01);TN和NH4+-N與填埋庫容、城市GDP以及人均GDP正相關(guān)(p0.05),與垃圾日填埋量正相關(guān)(p0.01),TN還與城市人口正相關(guān)(p0.05)。(2)針對(duì)滲濾液中復(fù)雜基質(zhì)對(duì)于抗生素檢測的干擾,以固相萃取結(jié)合高效液相色譜質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)建立了滲濾液樣品中四環(huán)素類(TCs)和磺胺類(SAs)7種抗生素的檢測方法并檢測了滲濾液中目標(biāo)抗生素的濃度。檢測結(jié)果表明,目標(biāo)抗生素普遍存在于不同填埋場滲濾液中,檢出率均大于50%,其中SD、SM和SMT的檢出率為100%。TCs平均檢出濃度范圍為27.8 ng/L(TC)-228.3 ng/L(OTC),SAs的平均檢出濃度范圍為173.8ng/L(SMX)-885.2ng/L(MMT),其中SAs是滲濾液中主要的抗生素污染種類。在空間上,滲濾液中OTC和TCs的濃度與填埋庫容正相關(guān)(p0.01),與垃圾日填埋量正相關(guān)(p0.05),表明填埋庫容和垃圾日填埋量是影響滲濾液中TCs濃度的主要因素;在季節(jié)上,滲濾液中目標(biāo)抗生素濃度在7個(gè)填埋場間無一致的季節(jié)變化規(guī)律,但冬季滲濾液中目標(biāo)抗生素總濃度偏高且在各填埋場間水平接近,表明目標(biāo)抗生素(特別是SAs)在冬季滲濾液中的污染較其它季節(jié)嚴(yán)重。(3)目標(biāo)ARGs普遍存在于滲濾液樣品中。四環(huán)素類抗性基因tetO、tetW以及磺胺類抗性基因sul1在滲濾液樣品中檢出率均為100%,相對(duì)豐度檢出范圍分別為2.9× 10-4×-4.2X10-2、1.6×10-4-9.0×10-3 和 5.3×10-4-5.0×10-1。其中,sul1是滲濾液中主要的ARGs污染類別。相關(guān)性分析得出sul1的相對(duì)豐度與填埋場所在城市的人均GDP負(fù)相關(guān)(p0.05),表明城市的經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平是影響滲濾液中sul1豐度的因素。目標(biāo)ARGs在空間上無明顯分布特征,但tetO和tetW的相對(duì)豐度、目標(biāo)ARGs總豐度存在季節(jié)性差異(p0.05),同時(shí)目標(biāo)ARGs呈現(xiàn)不同的季節(jié)變化規(guī)律,具體表現(xiàn)為:春季tetO的相對(duì)豐度高于其它三個(gè)季度;冬季tetW的相對(duì)豐度低于其它三個(gè)季度;而秋季滲濾液樣品中目標(biāo)ARGs豐度總和和sul1的相對(duì)豐度高于夏季,但其在春季和冬季的不同填埋場間滲濾液樣品中變化規(guī)律不一致。(4)結(jié)合皮爾森相關(guān)性分析和多變量分析結(jié)果得出:滲濾液pH是影響滲濾液中目標(biāo)抗生素分布的重要環(huán)境因子(p0.01);而抗生素和滲濾液理化性質(zhì)共同影響滲濾液中目標(biāo)ARGs的分布,具體表現(xiàn)為:滲濾液中DXC和SMX濃度影響滲濾液中ARGs的分布(p0.05),NH4+-N和CODCr對(duì)于滲濾液中ARGs的分布有極顯著的影響(p0.01)。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院重慶綠色智能技術(shù)研究院)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703
【圖文】：

方法合成和半合成的化學(xué)物質(zhì)（周麗君，２０１３）。逡逑根據(jù)抗生素分子結(jié)構(gòu)的差異，將常見抗生素分為以下五類，主要抗生素類型逡逑及作用機(jī)制如圖１．１和圖１．２所示（黃智捧，２０１４；蘇仲毅，２００８）。逡逑（１）邐Ｐ－內(nèi)酰胺類（Ｐ－ｌａｃｔａｍｓ）：邋Ｐ－內(nèi)酰胺類是指化學(xué)結(jié)構(gòu)中含有內(nèi)酰胺環(huán)的逡逑一類抗生素，在抗生素中品種最多、使用量最大，主要通過抑制細(xì)菌細(xì)胞壁肽聚逡逑糖的合成來實(shí)現(xiàn)殺菌作用。此類包括青霉素和頭孢菌素兩部分，青霉素的常用種逡逑類為青霉素鈉、青霉素鉀、阿莫西林、氨芐西林鈉等，常用的頭孢菌素有頭孢氨逡逑芐、頭孢唑啉鈉、頭孢羥氨芐、頭孢拉定等。逡逑（２）

＝＾邐；逡逑圖１．１抗生素類別（ＢｂｏｓａＳ等．，２０１５）逡逑Ｆｉｇ邋１．１邋Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ邋ｃｌａｓｓｅｓ邋ｏｆ邋ａｎｔｉｂｉｏｔｉｃｓ逡逑（３）

爭取控制因抗生素在畜禽養(yǎng)殖業(yè)的使用所導(dǎo)致細(xì)菌耐藥性的播（Ｐｒｎｄｅｎ邋等．，２００６）。逡逑抗生素及抗性基因污染來源逡逑環(huán)境中抗生素來源逡逑環(huán)境中抗生素累積的主要原因是：一方面大部分使用的抗生素不能被動(dòng)全吸收代謝，導(dǎo)致３０－９０％的抗生素會(huì)以原藥的形式通過尿液和糞便排中，并且排放的抗生素代謝物部分也具有生物活性，在排放后會(huì)重新轉(zhuǎn)化合物（Ｓａｒｍａｈ等．，２００６）；另一方面人類醫(yī)療抗生素被大量濫用，例生素人均年消費(fèi)量１３８克左右（Ｚｈｅｎｇ等．，２０１２），不被人體利用的抗過期或者不用的抗生素也進(jìn)入到環(huán)境中。逡逑

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2784617