【摘要】：催化燃燒技術(shù)是將揮發(fā)性有機物(VOCs)氧化為無污染的CO_2和H_2O的有效途徑,其首要問題是設(shè)計開發(fā)高活性、高穩(wěn)定性的催化劑。負(fù)載型催化劑中,載體自身與活性組分之間產(chǎn)生的相互作用可增強催化劑性能。Co催化劑由于其優(yōu)異的低溫還原能力、高濃度的氧空穴及親電氧物種等特點,表現(xiàn)出良好的催化活性。為了進(jìn)一步改善Co催化劑的活性,將鈷負(fù)載在載體上或者在鈷催化劑上負(fù)載其他活性組分,通過鈷與其他組分間的協(xié)同作用增強催化性能。石墨相氮化碳(g-C_3N_4)由于其密度低、熱穩(wěn)定性好以及表面化學(xué)性質(zhì)豐富等特點而被認(rèn)為是一種優(yōu)異的催化劑載體。因此,本文中,一方面設(shè)計開發(fā)g-C_3N_4負(fù)載氧化鈷催化劑,并將其應(yīng)用于甲苯催化燃燒反應(yīng)中,探究g-C_3N_4載體對催化燃燒甲苯性能的影響。另一方面,基于催化劑的形貌效應(yīng),合成氧化鈷納米棒,并將其作為載體負(fù)載活性金屬Ag,研究氧化鈷納米棒負(fù)載Ag催化劑甲苯催化氧化性能。本文的研究結(jié)果如下:(1)熱聚合鹽酸胍合成g-C_3N_4,并采用浸漬法制備CoOx/g-C_3N_4催化劑。作為對比,制備SBA-15、γ-Al_2O_3、AC負(fù)載CoOx催化劑。催化氧化甲苯發(fā)現(xiàn),催化活性隨著CoOx載量增加而提高,載量為10%時,實現(xiàn)最優(yōu)的催化活性。和其他載體負(fù)載CoOx催化劑相比,10%CoOx/g-C_3N_4催化劑也具有最好的催化活性,279°C實現(xiàn)甲苯完全轉(zhuǎn)化,并且具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和循環(huán)使用性。(2)10%CoOx/g-C_3N_4催化劑擁有最高的催化活性是由于表面Co~(3+)含量高、表面吸附氧物質(zhì)密度高、及Co~(3+)低溫還原能力強。(3)與其他載體相比,氮化碳可以促進(jìn)氧化鈷的還原能力,并且其富N結(jié)構(gòu)導(dǎo)致催化劑表面電子豐富,這可能是氧物種和Co物種豐富存在的原因。因此,g-C_3N_4可以作為良好的催化氧化VOCs催化劑載體。(4)水熱法成功制備了Co_3O_4納米棒,并采用浸漬法制備Co_3O_4納米棒負(fù)載Ag催化劑,探討了Ag載量對其催化氧化性能的影響。甲苯催化氧化實驗發(fā)現(xiàn),Co_3O_4納米棒具有良好的甲苯催化活性,隨Ag負(fù)載量的增大而提高,當(dāng)Ag載量達(dá)到7%時,具有最高的催化活性,其T_(50)和T_(90)分別為244.3°C和256.5°C。當(dāng)Ag載量提高至10%時,甲苯的催化活性出現(xiàn)輕微的下降。(5)7%Ag/Co_3O_4樣品擁有最優(yōu)的催化氧化甲苯的活性。這可能是由于Co_3O_4納米棒表面Ag分散度高、表面Co~(3+)相對含量高、表面吸附氧物質(zhì)密度高,以及Co~(3+)低溫還原能力強。 【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：O643.36;X701

【圖文】：

圖 2-1 微型固定床反應(yīng)評價裝置流程圖Figure.2-1 Miniature fixed bed reaction evaluation apparatus flow chart1-壓力表，2-質(zhì)量流量計，3-針型閥，4-預(yù)熱爐，5-反應(yīng)管，6-氣相色譜，7-電腦，8-混合氣（O2/N2瓶，9-甲苯容器。

圖 2-1 微型固定床反應(yīng)評價裝置流程圖Figure.2-1 Miniature fixed bed reaction evaluation apparatus flow chart1-壓力表，2-質(zhì)量流量計，，3-針型閥，4-預(yù)熱爐，5-反應(yīng)管，6-氣相色譜，7-電腦，8-混合氣（O2/N2瓶，9-甲苯容器。

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10 郭q

本文編號：2712000