【摘要】：表面增強拉曼光譜(SERS)是一種功能強大的光譜分析技術,具有無損、快速檢測、靈敏度高、光譜指紋特異性等優(yōu)點,被廣泛的應用于分析科學、環(huán)境監(jiān)測及食品安全等諸多領域。然而目前SERS在應用中仍然存在許多亟待解決的難題,包括靈敏度、再現(xiàn)性、重復性,此外還有SERS基底的長期穩(wěn)定性以及功能的多樣性等挑戰(zhàn)。為了解決以上問題,我們制備了三種不同的SERS基底用以改善SERS傳感性能,并應用于檢測有機染料、農藥殘留等環(huán)境污染物。工作一:在十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)的存在下,利用氯金酸與鎳泡沫之間的置換反應在鎳泡沫上直接生長金納米錐陣列(AuNCA@Ni foam)作為自支撐的、靈活便攜的、穩(wěn)定的、高靈敏度的SERS基底。三維大孔結構的鎳泡沫和帶有尖刺的金納米錐陣列攜帶大量“熱點”,可以極大地增強SERS信號、提高靈敏度。以結晶紫(CV)和尼羅藍(NB)為探針分子,其檢測限可以分別達到0.03 nM和0.5 nM,此外實際水樣中的檢測限可以分別達到3 nM和5 nM。該基底制備方法操作簡單,成本低廉,穩(wěn)定性好,靈敏度高,在環(huán)境監(jiān)測等領域具有潛在的應用價值。工作二:我們利用層層自組裝技術制備了MIL-100(Fe)金屬有機框架封裝的金納米粒子修飾的磁性四氧化三鐵粒子(Fe_3O_4-Au@MIL-100(Fe))基底用于檢測芳香染料和農藥殘留。磁性核可以實現(xiàn)快速地富集與分離,避免繁瑣的離心;均勻分布在磁球上的金納米粒子可以產生大量的“熱點”提高靈敏度、改善再現(xiàn)性;具有較大比表面積的MIL-100(Fe)金屬有機框架作為外殼,可以吸附分析物并帶來額外的化學增強效應。Fe_3O_4-Au@MIL-100(Fe)基底在孔雀石綠(MG)和福美雙(thiram)的檢測中表現(xiàn)出高靈敏度,湖水中的檢測限分別為4.4 nM和15 nM;良好的再現(xiàn)性,在10個隨機點上的SERS信號的標準偏差分別小于13%和6%;高可靠性,實現(xiàn)了MG和thiram的定性分析。此外,該基底還可以循環(huán)利用。這個多功能的高效的SERS基底在環(huán)境監(jiān)測和食品安全領域中具有極大的應用前景。工作三:我們制備了一種多功能的金納米粒子修飾的磁性球-二硫化鉬微納米花球復合物(MNPs-MoS_2@Au)用于SERS檢測和可見光催化降解有機染料。磁性納米粒子是通過水熱法制備的,然后通過溶劑熱法在MNPs周圍生長大小均一的MoS_2微納米花球,最后通過攪拌在MoS_2花球上均勻地生長金納米粒子。該基底整合了磁性富集能力,MoS_2的大比表面積,均勻分布的Au納米粒子形成的“熱點”等優(yōu)勢,在有機染料的SERS檢測中展現(xiàn)出良好的性能,可以實現(xiàn)CV,MG,MB等染料的定性分析,這些染料的檢測限分別為1 pM,0.15 nM和1 nM。該基底還具有良好的再現(xiàn)性,其中CV和MG的再現(xiàn)性分析的相對標準偏差分別低于6%和11%。此外,該基底可以作為光催化劑在可見光下降解有機物污染物,RhB的脫色率在40 min內可以達到90%。這種易于制備的新型多功能材料可以應用于SERS分析,環(huán)境監(jiān)測以及環(huán)境修復。
【圖文】：

瑞利散射，斯托克斯散射和反斯托克斯散射[2]

模型分子在兩個金納米球中間點之間的SERS活性和粒間距效應[24]
【學位授予單位】：江西師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：X830;O657.3

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本文編號：2664003