【摘要】：本文制備了不同硫、氮摻雜石墨烯材料,通過使用制備的材料電催化降解典型的藥物和個人護理產品(PPCPs)——撲熱息痛(APAP),研究不同雜原子摻雜石墨烯電極材料的催化活性。通過研究影響電催化降解的因素實驗確定不同雜原子摻雜石墨烯電極材料電催化體系的最佳反應條件,分析電催化降解體系過程中的中間產物,推測APAP的降解路徑。通過改進的hummer法制備氧化石墨烯,結合水熱法制備硫原子摻雜石墨烯(S-GN/Pt/TiO_2)復合材料。考察了S-GN/Pt/TiO_2電催化體系氧化降解APAP的效率,在初始pH值為7、電流為20 mA、電解質為NaCl的條件下,10 mg L~(-1)APAP在90 min內的去除率可以達到98%。使用甲醇猝滅S-GN/Pt/TiO_2電催化體系中的活性自由基,證明了該體系中主要的活性物質是羥基自由基。通過測定S-GN/Pt/TiO_2電催化降解APAP過程中的產物,推測其降解路徑。為了提升石墨烯的活性,在石墨烯的碳骨架中加入N原子,以提高石墨烯作為陽極材料的電催化效率,考察了氮摻雜石墨烯(N-GN/Pt/TiO_2)電催化體系降解APAP的效率。結果表明,使用N-GN/Pt/TiO_2可以實現最佳的APAP降解效率(在電流為20mA,1g L~(-1) NaCl和初始pH=4.0時,降解率為100%)。隨著材料制備水熱反應時間的增加,降解效率降低。根據X射線光電子能譜儀分析,N原子的摻雜形態(tài)逐漸從吡啶N和吡咯N向石墨N轉移,降低了材料的缺陷程度和氧化還原活性,從而使得降解率變低。使用氣相質譜儀(GC-MS)分析APAP的氧化中間體。最后,提出了一種可能的降解途徑。為了闡明S和N原子在石墨烯電極上的作用,采用水熱法制備了S和N共摻雜石墨烯(SNGN/Pt/TiO_2)。使用了透鏡(TEM)、X射線光電子能譜儀(XPS)、循環(huán)伏安法(CV)等技術分析了S和N共摻雜石墨烯材料的特性。研究表明,將氮原子引入S-GN/Pt/TiO_2中,降低了S-GN/Pt/TiO_2的電催化效率。根據密度泛函理論計算,結果表明,S和N同時引入石墨烯結構中時,S原子的電催化活性高于N原子。S和N的共摻雜將N形態(tài)從吡咯N(活性最高的N結構)轉化為石墨N(活性低的N結構),S的的結構沒有發(fā)生改變,但活性會受到N的抑制。用S和N共摻雜石墨烯作為陽極時,電催化直接氧化活性位點位于的S身邊的碳原子,吡咯N旁的碳原子和吡啶N。此外,S結構比其他任何一種N結構更加有利于電催化間接氧化。
【圖文】：

電催化氧化原理示意圖

電催化氧化機理Fig1.2Mechanismofelectrochemicaloxidation
【學位授予單位】：華僑大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：O646.5;O643.3;X703

【參考文獻】

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本文編號：2662760