【摘要】：近年來,隨著工業(yè)和農(nóng)業(yè)的發(fā)展,河道底泥污染和由底泥導致的水體的二次污染受到越來越多的關(guān)注。雙酚A是常見的環(huán)境內(nèi)分泌干擾物,對人和其他生物體的生殖系統(tǒng)、神經(jīng)系統(tǒng)和胚胎發(fā)育等都存在毒性和危害。因為其工業(yè)和生活上的應用之廣,隨著物質(zhì)循環(huán),有不少研究報道顯示,中國多地水域中出現(xiàn)了雙酚A。傳統(tǒng)的方法雖也能去除水體中的雙酚A,但各有其弊端。本研究通過采用一種新穎的方法對受雙酚A污染的河道底泥進行處理,得到了較好的成效。該方法是將Fenton技術(shù)與添加黃孢原毛平革菌相結(jié)合。本研究主要內(nèi)容如下:(1)傳統(tǒng)的Fenton技術(shù)反應適宜在酸性條件下進行,本研究為了破除這一限制,加入β-環(huán)糊精(β-CD)來提高Fenton反應效率。首先對單獨Fenton技術(shù)條件進行優(yōu)化,在液態(tài)基質(zhì)中進行。設定FeSO_4添加量,Fe~(2+)/H_2O_2、β-CD添加量為三個變量,進行優(yōu)化實驗。優(yōu)化順序按FeSO_4添加量、Fe~(2+)/H_2O_2、β-CD添加量進行。得到的三個變量的最佳值依次為:FeSO_4添加量(270 mmol/L):0.5 mL,Fe~(2+)/H_2O_2:1:4(v/v),β-CD添加量(13 mmol/L):1 mL。(2)Fenton技術(shù)(反應條件采用優(yōu)化實驗所得的最佳值)用于與黃孢原毛平革菌聯(lián)合處理含雙酚A的河道底泥。實驗得出結(jié)論:經(jīng)聯(lián)合方法處理后的雙酚A去除率是58.23%,明顯高于單獨采用Fenton技術(shù)處理的對照組和單獨采用黃孢原毛平革菌處理后的對照組的雙酚A的去除率,分別是14.48%和21.59%。小分子有機酸對體系中pH起直接影響作用。草酸濃度在第5~8天達到最高,與白腐真菌在這一階段生長活躍有關(guān),在末期,草酸、蘋果酸、富馬酸的濃度都下降到最低水平,與白腐真菌生長逐漸衰落有關(guān)。有無β-環(huán)糊精存在對雙酚A去除率影響較大,這與β-環(huán)糊精作為螯合劑促進Fenton反應、作為生物活性物質(zhì)促進白腐真菌的生長有關(guān),進而提高底泥中雙酚A的降解效果。(3)為了研究該聯(lián)合方法對雙酚A的降解率高于兩個單一處理方法降解率的原因。在28天實驗過程中,對pH、亞鐵離子(Fe~(2+))濃度、過氧化氫(H_2O_2)濃度、三種有機酸濃度、木質(zhì)素過氧化物酶(LiP)酶活、錳過氧化物酶(MnP)酶活進行了監(jiān)測。分析結(jié)果表明:在該研究中,Fenton技術(shù)不是作為預處理或后處理而是有機的參與到聯(lián)合降解雙酚A的過程中。聯(lián)合方法處理的效果優(yōu)于單一方法處理。酶活性的變化、Fe~(2+)和小分子有機酸含量的變化顯示了Fenton技術(shù)和黃孢原毛平革菌處理很可能存在協(xié)同作用。一方面,Fenton試劑的存在刺激了白腐真菌的生長,另一方面,黃孢原毛平革菌產(chǎn)生的有機酸和H_2O_2能夠促進化學Fenton反應進行。在降解過程的初始,Fenton試劑對降解起主要作用,在后期,真菌對降解雙酚A起主要作用。二者聯(lián)合處理時存在一個生物化學Fenton反應的協(xié)同作用。此外,在β-CD存在的條件下,污染物的降解也高于沒有β-CD存在時,可能是因為環(huán)糊精類物質(zhì)能與亞鐵離子、污染物形成三元螯合物,從而對污染物從底泥中的釋放有促進作用,進而導致污染物降解率增加。本研究采用的聯(lián)合處理方法,其反應條件比傳統(tǒng)的Fenton技術(shù)更溫和,反應時間比一般微生物降解污染物短,且能夠有效去除污染物。該聯(lián)合處理技術(shù)可為今后底泥中有機污染物的去除提供了一個新的思路。
【圖文】：

O2，相對分子質(zhì)量為228，結(jié)構(gòu)如圖1.1所示。雙酚A在常溫下為白色針晶或片狀粉，熔點150~155℃。能溶于堿、丙酮、甲醇、乙醇等有機溶劑，微溶于四氯化碳，難溶于水，其在水中溶解度為120~300mg/L。雙酚A容易吸附于水體環(huán)境的沉積物中。雙酚A詳細的理化性質(zhì)如表1.1所示。BPA圖 1.1 雙酚 A 的結(jié)構(gòu)式

Fenton 試劑與黃孢原毛平革菌聯(lián)合處理含雙酚 A 底泥的研究 A 廢水受到了學者的關(guān)注�，F(xiàn)在常用的化學氧化處理含雙酚 A 廢水催化氧化、電化學氧化以及臭氧氧化法。1）光催化氧化法17 年，郭婧[49]利用一種磷酸銀/鈣鈦礦復合材料降解雙酚 A，該光見光下進行。結(jié)果顯示：LaCoO3的加入能提高復合材料光催化穩(wěn)定料可以完全去除雙酚 A，礦化率也可達到 70~80%。付川等人[50]用 TiO2材料光催化降解雙酚 A，，研究結(jié)果表明：在電導率 較小時，隨 的增大而升高，但 較大時，雙酚 A 的降解反而有所減少，該 的降解過程符合一級動力學方程。
【學位授予單位】：湖南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：X752;X172

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本文編號：2662228